伊犁河谷核心区夏季碳质气溶胶污染特征及来源解析

为研究伊犁河谷PM_2.5中碳组分特征及来源,于2021年7月19—29日在其核心区伊宁市及周边3个县(伊宁县、察布查尔县和霍城县)设置6个监测点位采集PM_2.5样品.采用热光法测定了样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,深入分析了夏季伊犁河谷核心区PM_2.5中OC和EC的浓度特征,并用最小比值法定量估算了二次有机碳(SOC)的浓度.此外,综合使用8种碳组分丰度及正矩阵因子分解模型定量解析出PM_2.5中碳质气溶胶的来源.结果表明：夏季采样期间该区域PM_2.5、OC、EC的平均浓度分别为(21.9±2.0)、(5.0±0.6)、(0.6±0.1)μg·m^-3,且呈现出伊宁市碳组分浓度高于周边3县的规律.OC、EC浓度显著相关,反映出二者有较高的同源性.整个区域SOC的平均浓度为(2.1±0.9)μg·m^-3,在PM_2.5中的占比为9.4%,在OC中的占比为40.1%,反映出OC主要来自一次排放,但二次生成也...     

廊坊市开发区冬季颗粒物碳组分污染特征及来源分析

廊坊市是北京市及周边传输通道“2+26”城市之一.为研究廊坊市开发区冬季颗粒物中碳组分污染特征,于2018年1月5日—2月5日在廊坊市开发区国控点位同步开展PM_2.5及PM₁₀样品采集,使用DRI分析OC（有机碳）与EC（元素碳）的质量浓度.结果表明:廊坊开发区冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）分别为（54.5±46.0）（91.0±58.2）μg/m3.PM_2.5中ρ（OC）、ρ（EC）分别为14.64、3.54 μg/m3,PM₁₀中分别为17.07、4.58 μg/m3;PM_2.5、PM₁₀中ρ（OC）与ρ（EC）相关性均较好,R2均为0.91（P < 0.01）,表明二者具有相似的来源;在PM_2.5和PM₁₀中OC/EC〔ρ（OC）/ρ（EC）,下同〕分别为4.46和4.16,ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）分别为6.15和5.88 μg/m3,分别占ρ（OC）的42.1%和37.7%,表明二次污染较严重.碳组分丰度及主成分分析结果表明,PM_2.5与PM₁₀中碳组分来源基本一致,主要来源于汽车尾气、水溶性极性化合物、生物质燃烧及燃煤的混合源,柴油车排放,以及道路扬尘.后向气流轨迹聚类结果表明,颗粒物及碳组分质量浓度受途径内蒙古自治区及河北省中部、北京市南部气团的影响较大;对于碳组分来源,道路扬尘及汽车尾气受气团传输的影响较大,而生物质燃烧、燃煤等受气团传输的影响较小.研究显示,汽车尾气、燃烧源及道路扬尘为廊坊市开发区冬季碳组分的主要来源.      

基于PMF模式的南京市大气细颗粒物源解析

为研究南京市大气细颗粒物(PM2.5)污染来源,分别在3个点位、4个季节开展了PM2.5环境样品的采集,共获得170个有效样本.对样本进行了化学成分分析,包括Al、Fe、Na、Mg、K、Ba、Li、Tl、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Sb、Pb、Cr、Ce、Na+、NH4+、Mg2+、Ca2+、SO42-、NO3-、Cl-、以及OC、EC,共计26种.首先采用OC/EC最小比值法估算出二次有机气溶胶(SOA)的含量;然后利用正矩阵因子分解法(PMF)对PM2.5的非SOA部分进行来源解析,共解析出6类因子:二次无机气溶胶(SIA)、燃煤、机动车排放、地面扬尘、冶金和其它源,贡献率分别25.0%、23.5%、20.4%、17.1%、3.0%和11.0%;最后基于南京市SO2、NOx、VOCs三种主要前体污染物的排放量,分别对SIA和SOA在一次来源中进行再分配.最终结果表明,南京市PM2.5主要来源为燃煤、机动车、扬尘、工业和其它源,其贡献率分别为29.6%、22.4%、14.6%、18.7%和14.7%.     

典型沿海城市采暖期细颗粒物组分特征及来源解析

为明确威海市采暖期细颗粒物的组分及来源,于2018年1～3月在威海市3个空气质量例行监测点采集了环境空气PM_2.5样品,分析OC、EC、水溶性离子及元素组分特征,利用PMF模型解析PM_2.5的来源.结果表明,采样期间威海市PM_2.5日均质量浓度为(33.80±22.45)μg·m^-3,NO^-₃、NH⁺₄、SO■、OC和EC是其主要组分.作为沿海城市其Cl^-占比相对较高,同时PM_2.5组分特征体现出颗粒物成分受本地工业特征污染物排放的影响.NO^-₃/SO■和OC/EC比值均表明威海市采暖期移动源对PM_2.5贡献大;水溶性离子中酸碱离子比例分析表明,威海市采暖期PM_2.5呈弱碱性,NH⁺₄过量,主要以NH₄NO_3...     

关中地区冬季PM2.5中碳气溶胶的污染特征及来源解析

为研究关中地区冬季PM2.5中碳气溶胶的污染特征和来源,于2012年12月至2013年2月在西安、宝鸡、渭南和秦岭进行PM2.5的采集,并利用热光反射法测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC).结果表明,4个采样点OC的平均质量浓度分别为47.8、45.8、31.2和37.0μg·m-3,EC分别为8.5、6.7、7.6和5.7μg·m-3,总碳气溶胶(total carbonaceous aerosol,TCA)分别占PM2.5的36.4%、46.2%、36.9%和33.4%.OC和EC的相关性在西安(R2=0.93)和秦岭(R2=0.91)高于宝鸡(R2=0.58)和渭南(R2=0.62),表明OC和EC在西安和秦岭可能具有更为相似的来源,也可能具有更高的混合程度.所有样品的OC/EC比值均大于2.0,表明有二次气溶胶(secondary organic carbon,SOC)的生成,4个采样点SOC分别占OC的21.6%、40.3%、23.2%和27.8%.正定矩阵因子分析法(positive matrix factorization,PMF)解析结果显示,燃煤是关中地区冬季碳气溶胶的首要来源,占45.3%~47.9%,汽油车和生物质燃烧是次要来源,分别占26.1%~33.1%和14.3%~20.1%,此外柴油车也有一定贡献.     

基于PMF的武汉市大气细颗粒物消光来源解析

利用武汉2020年7月(夏季)和10月(秋季)的在线观测数据,同时将颗粒物的光学参数和化学组分数据输入正定矩阵因子分解(PMF)源解析模型,对PM_2.5消光系数的源贡献进行定量解析.研究发现,对吸收系数贡献较大的源为机动车(66.3%)和工业源(14.2%),对散射系数贡献较大的源为以硝酸盐为主的二次无机盐Ⅰ(38.4%)和机动车(27.0%),光散射的源贡献率呈现出明显的季节变化,二次无机盐Ⅰ在夏季(14.6%)的贡献较秋季(47.4%)显著降低.消光系数源贡献方面,夏季机动车(37.2%)和以硫酸盐为主的二次无机盐Ⅱ(21.2%)对消光的贡献较大,而秋季主要的消光源为二次无机盐Ⅰ(44.7%)和机动车(26.7%).最后,还获取了几个重要源的波长吸收指数(AAE)值:机动车(0.96)、工业源(1.04)、扬尘(1.39)、生物质燃烧(2.24).     

关中地区秋冬季颗粒物二次有机碳的估算

2017年9月4日~2018年1月19日期间分别在关中地区的5个主要城市西安（XA）,渭南（WN）,铜川（TCH）,宝鸡（BJ）,咸阳（XY）设置采样点进行PM_2.5,PM₁₀颗粒物手工采样观测,采用热光透射法（TOT）分析碳组分,最小值法估算二次有机碳（SOC）浓度,结果显示PM_2.5与PM₁₀中SOC平均浓度分别为（7.44±5.54）,（9.62±7.49）μg/m³,一次有机碳（POC）平均浓度分别为（7.04±2.59）,（9.33±4.33）μg/m³,不同粒径颗粒物中SOC各点位的浓度值分布表现基本相同为XY > XA > WN > BJ > TCH.PM_2.5中SOC含量为8.76%,OC占比为48.03%,PM₁₀含量为6.28%,OC占比为48.09%,季节分布均呈现为秋季低冬季高,关中地区SOC污染严重.后向轨迹聚类分析结果显示污染气团传输主要是关中地区局部污染和西北,东北方向传输,其中局部污染轨迹的数量占比较多,浓度较高.低空传输与近地面风向风速及污染物分布存在差异,结合关中地区盆地地形,静风频率高,边界层低等多种因素造成颗粒物中SOC浓度较高,其中BJ点位易受到东北气团的污染物传输累积.     

石家庄市采暖前后大气颗粒物及其碳组分特征

为研究石家庄市大气颗粒物、碳组分特征和污染来源,采集2016年11月1日—12月31日石家庄市大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5和PM₁）样品,分析采暖前后PM₁₀、PM_2.5和PM₁及其中OC（有机碳）、EC（元素碳）和WSOC（水溶性有机碳）浓度水平,计算颗粒物与碳组分间相关性,进行OC/EC（质量浓度之比,下同）特征比值法和8个碳组分（OC1、OC2、OC3、OC4、OPC、EC1、EC2和EC3）研究.结果表明:①采暖后ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）比采暖前分别增加了26.4%和32.1%,而采暖后ρ（PM₁）比采暖前降低了12.2%.采样期间ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）显著相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）相关性差.采暖后散煤燃烧造成ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）增加,区域机动车限行和工业限产/停产导致ρ（PM₁）降低.②Pearson相关系数计算可知,ρ（OC）与ρ（EC）强相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）强相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）中等相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（EC）弱相关,ρ（PM₁）与ρ（EC）中等相关.③采暖后PM₁₀、PM_2.5和PM₁中ρ（OC）比采暖前分别增加了215.1%、97.2%和18.5%;采暖后PM₁₀和PM_2.5中ρ（EC）比采暖前分别增加了65.2%和5.3%,而采暖后PM₁中ρ（EC）比采暖前降低了10.9%.集中供热和散煤燃烧排放了大量OC;PM₁₀和PM_2.5中EC主要来源于散煤燃烧,PM₁中EC主要来源于工业排放和机动车尾气.④采暖前PM₁₀、PM_2.5和PM₁中OC/EC平均值分别为4.5、4.5和4.3;采暖后PM₁₀和PM_2.5中OC/EC平均值分别为9.8和9.7,而PM₁中OC/EC平均值为7.4.采暖前后SOC/OC（质量浓度之比,下同）平均值的范围为0.36~0.65,石家庄市冬季大气中SOC污染严重;⑤8个碳组分分析发现,石家庄市机动车限行导致PM₁中ρ（EC1）降低,而采暖后集中供暖和散煤燃烧的增加,导致ρ（OC2）明显增加.研究显示,大气颗粒物中碳组分采暖前主要来源于机动车尾气,而采暖后主要来源于燃煤燃烧,尤其是散煤燃烧.      

鞍山市道路扬尘碳组分特征及来源解析

为研究鞍山市道路扬尘PM_2.5中碳组分污染特征及来源,于2014年10月采集鞍山市9条道路的扬尘样品,通过再悬浮得到PM_2.5滤膜样品,利用热光碳分析仪测定PM_2.5中OC(有机碳)和EC(元素碳)并分析其特征.结果表明,道路扬尘PM_2.5中ω(TC)为9.78%(外环路)～14.00%(千山西路),ω(OC)为8.15%(外环路)～10.84%(千山西路),ω(EC)为1.63%(外环路)～2.85%(千山西路),ω(OC)明显高于ω(EC),说明各道路扬尘中含有较多的有机碳;采样期间OC/EC的值均大于2,说明道路扬尘中均可能存在二次污染;通过Spearman相关分析及线性拟合可知,鞍山市道路扬尘PM_2.5中OC和EC来源大致相同;聚类分析表明,鞍山市道路扬尘PM_2.5中碳组分主要来源于机动车尾气排放、生物质燃烧和煤炭燃烧.     

大气颗粒物组分解析

将大气颗粒物的组分划分为有机和无机两大类，并按照粒径大小划分为TSP、PM10和PM25的不同粒径范围，通过对不同类别和粒径范围样品的采集、元素分析和数据处理，探索出一套对大气颗粒物组分分析的研究方法，通过该方法的运用来实现对大气颗粒物组分构成的全面了解。     

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

深圳大气PM2.5中水溶性有机物的来源特征

对2017年9月～2018年8月深圳市北部大气PM_2.5中水溶性有机物(WSOM)的质量浓度、质谱及来源结构进行测量和分析.结果表明:PM_2.5的质量浓度为(32.3±18.4)μg/m³,WSOM的质量浓度为(9.4±5.7)μg/m³,占颗粒物总有机物的(77.6%±14.0%).质谱分析显示,WSOM的氧碳比(O/C)平均值达到(0.57±0.09),属于二次有机物的O/C值范围,且生物质燃烧排放的离子碎片C₂H₄O₂⁺的丰度显著,说明WSOM的来源中有显著的生物质燃烧排放的有机气溶胶.为了明确WSOM的来源结构,利用正矩阵因子分解法(PMF)模型进行来源解析,发现3个合理因子:高氧化态有机气溶胶(MO-OOA),低氧化态有机气溶胶(LO-OOA)和生物质燃烧(BBOA),贡献比例分别为51.7%,31.8%和16.5%.MO-OOA和BBOA贡献浓度均呈现秋冬高、春夏低的季节变化特征,反向轨迹分析显示其与...     

郴州市大气PM2.5碳组分污染特征及其来源分析

为研究郴州市PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2016年7月-2017年4月分4个季度典型时段采集郴州市环境大气中的PM_2.5,测定了样品中OC（有机碳）和EC（元素碳）的质量浓度,对碳气溶胶污染水平、时空分布、SOC（二次有机碳）以及OC和EC相关性等特征进行了分析,并分析了碳组分的来源.结果表明:郴州市ρ（PM_2.5）年均值为（40.2±19.0）μg/m3,ρ（OC）、ρ（EC）占比分别为15.7%和7.2%;ρ（OC）与ρ（EC）相关性分析显示二者来源较为一致,但春季、夏季差异相对较大;ρ（SOC）全年估算值为1.84 μg/m3,占ρ（OC）的29.11%,夏季较高的温度和较低的相对湿度导致夏季ρ（SOC）的估算偏低.结合碳组分丰度分析、PCA（主成分分析）和PMF（正矩阵因子分解分析）结果发现,燃煤/道路尘、机动车排放和生物质燃烧对PM_2.5中TC（总碳）的影响最为明显,贡献率分别为49.25%~56.71%、19.79%~25.36%和9.35%~13.69%.反向轨迹聚类结果显示,广东珠三角区域的汽油车排放、道路尘和生物质燃烧对郴州市PM_2.5中碳组分有较大的影响,而燃煤和柴油车的贡献主要来源于本地.研究显示,郴州市PM_2.5中碳组分污染较为严重,应重点加强本地燃煤和柴油车的控制.      

典型物流城市2016年冬季2次污染过程PM2.5污染特征及来源解析

为研究典型物流城市临沂市冬季重污染天气过程中PM_(2.5)化学组分特征,探讨污染成因,于2016年12月～2017年1月在6个采样点连续采集28 d的PM_(2.5)样品,并对其离子、元素、碳组分进行分析.采样期间PM_(2.5)质量浓度均值(145. 2±87. 8)μg·m~(-3),日均值超标率为82%; 2次污染过程中PM_(2.5)均值浓度分别为(187. 3±79. 8)μg·m~(-3)和(205. 3±92. 0)μg·m~(-3),为《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)年均二级标准的5. 4和5. 9倍.化学组分质量重构结果显示二次无机离子(SNA)是冬季PM_(2.5)的主要组分(所占质量分数为51. 2%),其次为有机物OM(23. 8%),再次为矿物尘MIN(12. 7%).结合污染过程中化学组分的变化趋势和累积速率发现,第1个污染过程中SNA和OM是引起PM_(2.5)浓度增加的原因之一,第2个污染过程中SNA是导致污染的主因,硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)和OC/EC比值的日均变化趋势进一步验证了该结论. PMF源解析结果表明,临沂市冬季大气PM_(2.5)的首要源类为二次颗粒物和生物质燃烧混合源(分担率50. 0%),其次为燃煤源(16. 8%)、机动车(12. 9%)和城市扬尘(10. 0%),再次为工业源(5. 3%)和土壤尘(5. 0%). 2次污染过程中二次颗粒物的贡献较之冬季平均有明显增加,说明不利气象条件下二次颗粒物的生成、累积是导致重污染期形成的主因.     

西安市PM2.5中碳质气溶胶污染特征

利用热光分析法探究了西安市2017年353个PM_2.5样品中的元素碳（EC）、有机碳（OC）、甲醇可萃取有机碳（MSOC）以及热-光分析法得到的7个碳组分（OC1~4、EC1~3）的质量浓度、季节变化趋势以及来源.结果表明,西安市2017年OC、EC以及MSOC的平均质量浓度分别为（17.56±11.83）、（4.08±2.95）和（11.10±6.77）μg·m^-3.OC质量浓度的季节性趋势为冬季 > 春季 > 夏季 > 秋季;EC为冬季 > 春季≈秋季 > 夏季.MSOC/OC比值年平均值为0.64±0.20,冬季最高,夏季最低.春季OC和EC相关性较好（r²=0.76）,而在冬季的相关性较差（r²=0.43）,说明碳气溶胶的来源不同.采用EC示踪法对二次气溶胶的含量进行估算,SOC的平均含量分别占到了春、夏、秋、冬四季OC质量浓度的51.9%、38.4%、37.3%、44.0%.采用主成分分析法得出西安市的碳质气溶胶主要来源于燃煤和机动车排放.     

山西大学城PM2.5中元素特征、来源及健康风险评估

为研究山西大学城PM_2.5中元素的污染特征及来源,采用能量色散X射线荧光光谱仪(energy dispersive X-ray fluorescence spectrometer, ED-XRF)对研究区域2017年PM_2.5样品中21种元素进行分析,并对Mn、Zn、Cu、Sb、Pb、Cr、Co和Ni等重金属进行健康风险评估,同时采用主成分分析方法(principal component analysis, PCA)和正定矩阵因子分解法(positive matrix factorization, PMF)定量解析元素的主要来源.结果表明, 2017年山西大学城PM_2.5中21种元素中Ca质量浓度最高,其次是Si、Fe、Al、S、K和Cl,这7种元素占元素总质量浓度的95.71%.其中,Cr元素浓度超过我国环境空气质量标准年平均浓度限值的104倍.春季、夏季和冬季PM_2.5中Ca质量浓度最高,而秋季S元素质量浓度最高.对3类人群具有非致癌风险的元素均为Mn,且风险大小依次为儿童>成年男性>...