基于地基遥感的杭州地区气溶胶光学特性

利用2012年杭州、桐庐、建德、淳安CE-318太阳光度计的观测资料,反演获得了气溶胶光学厚度（AOD）、Ångström波长指数（AE）、单次散射反照率（SSA）和气溶胶粒子谱（ASD）等参数,分析了杭州地区气溶胶光学特性的变化规律.结果表明,2012年杭州、桐庐、建德、淳安AOD_440nm年均值分别为0.94±0.16、0.84±0.17、0.82±0.22、0.71±0.20,呈现出自东北向西南逐渐下降的变化趋势,是长三角地区AOD高值地区之一.AE_440-870nm年均值分别为1.24±0.12、1.19±0.17、1.06±0.04、1.04±0.10,表明杭州地区以半径较小的气溶胶粒子为主控模态.3~4月AE相对偏低与来自北方的沙尘粒子远距离输送有关.除淳安外,杭州、桐庐和建德AOD有明显的日变化特征.不同地区细模态粒子峰值半径春季、秋季和冬季均在0.15 μm左右,由于气溶胶粒子的吸湿增加导致夏季细模态粒子的峰值半径在0.25 μm左右;粗模态粒子峰值半径夏季、秋季和冬季均在2.94 μm左右,高于春季（1.7~2.2 μm）.SSA_440nm年均值分别为0.91±0.01、0.92±0.03、0.92±0.02、0.93±0.02,说明杭州地区气溶胶粒子为中等强度吸收性气溶胶.对气溶胶类型进行分类表明,杭州以生物质燃烧/城市工业型为主,而桐庐、建德和淳安以混合型为主.     

南京冬季气溶胶光学特性及黑碳光吸收增强效应

2016年1月1~19日在南京北郊利用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对气溶胶的光学性质进行了实时在线观测,同时结合气溶胶化学组成分析了黑碳气溶胶的光吸收增强效应.结果表明,观测期间气溶胶在532 nm下的吸收系数、散射系数、单散射反照率的平均值为(64.19±35.28)Mm-1、(454.68±238.71)Mm-1、0.87±0.03,受边界层高度及颗粒物浓度的影响,呈现出明显的日变化特征.黑碳气溶胶的质量吸收截面(MAC)在观测期间的变化趋势为前期低,后期高,与非EC组分相对EC比值的变化趋势一致,受不同污染条件下二次物质的占比及覆盖物厚度变化的影响.基于MAC计算得到的405、532、781nm下的光吸收增强(EMAC)平均值分别为1.53±0.56、1.34±0.47、1.14±0.40,随着波长增加而降低,存在棕色碳(Br C)的贡献.各非EC组分相对EC的比值与EMAC均有一定相关性,其中OC/EC与EMAC相关性最高,说明有机物的积累是导致黑碳光吸收增强的主要原因.K+/EC与EMAC的高相关性表明生物质燃烧过程对光吸收增强也有一定影响.     

大气棕色碳测定方法研究进展

大气棕色碳(brown carbon,BrC)是碳气溶胶中具有吸光性的有机碳(OC)的总称,与黑碳(black carbon,BC)相比,其吸光能力随波长变短增长更快,是近年大气气溶胶能量收支研究领域的热点之一。BrC来源广泛且并不特指一种化学物质,因而当前鲜有公认的BrC标准测定方法或参考物质。介绍了文献报道的BrC测定方法,包括通过溶剂萃取的方式将BrC分离的化学法,借助BrC与BC吸光性差别分离出BrC吸光贡献的光学法,在传统的热光学法碳分析仪上借助BrC与BC热稳定性差异从光学上分离BrC与其他物质的热光学法,以及面向分子水平的BrC表征方法质谱法。对各类测定方法的原理、特点、应用和研究进展进行了系统的总结和评述,指出当前几乎所有关于BrC的定量测定方法都是探索性的,具有很大的局限性,需构建一个不排斥多样性和独立性的包容性方法体系,以便使不同方法的测定结果具有一定程度的可比性。     

大气棕色碳的研究进展与方向

有机气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分.近年来,部分有机气溶胶被证实在紫外-近可见光波段能进行有效光吸收.吸光有机气溶胶(即棕色碳)已成为当前国际大气环境领域的研究热点之一,其吸光贡献对辐射强迫、区域空气质量、全球气候变化的影响备受关注.中国城市群区域大气复合污染严重,2013年1月以来,大尺度区域能见度降低、灰霾现象频繁发生.研究表明,中国大气棕色碳的负荷高,其重要贡献源类如生物质与化石燃料燃烧等排放量大,棕色碳在中国大气细颗粒物总消光中的贡献及其辐射强迫亟需评估.然而,棕色碳的基础研究还较为薄弱,特别是对它的组成及来源的认识仍十分有限.本文旨在指出在中国开展大气棕色碳研究的紧迫性和必要性,并从棕色碳的来源、组成、测量方法、浓度分布、光学特性、辐射强迫贡献等角度介绍目前国际研究进展,提出现有问题与不足,以及对未来研究方向的建议,以促进对棕色碳的认识与了解,为中国在该领域的研究提供参考和依据.     

棕色碳气溶胶来源、性质、测量与排放估算

随着对碳气溶胶吸光性认识的提高,近年来吸光有机碳——BrC(brown carbon,棕色碳)的吸光问题成为继BC(black carbon,黑碳)之后国际大气环境领域的新热点. 基于已有的研究报道,将BrC大体分为焦油类物质、类腐殖质(HULIS)和其他吸光性有机气溶胶三大类,其来源包括一次排放和二次生成2种. 由于BrC缺少BC所具有的类石墨烯结构,致使颗粒间较为分散,加之含氧官能团比重较高,因而在水及有机溶剂中均有较强的可溶性. BrC的光学性质通常借助AAE(ngstrm吸收波长指数)、MAE(质量吸收效率)、RI(折射率)及SSA(单次散射反照率)来表示,其中由于BrC分子结构中缺少sp2杂化成分,形成了区别于BC的典型特征,即AAE>1(而对于BC,其AAE=1)). 虽然已有借助于光学法、热光法、化学法和质谱法进行BrC测定的报道,但目前没有公认的标准测定方法和参考物质,测定结果实际依赖于选定的测定方式. 在排放估算研究方面,BrC远落后于BC,致使有些排放估算方法多以相伴的BC排放量作为参照. 建议今后对BrC研究应主要面向气候影响、生成机理、测定方法、排放因子与控制策略等领域来展开.      

杭州市大气气溶胶光学特性研究

利用太阳分光光度计（CE-318）对杭州市地面的气溶胶光学特性进行观测,并对卫星反演的中分辨率成像光谱仪（Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer,MODIS）气溶胶产品进行验证.结果表明,MODIS气溶胶产品在杭州地区的精度较高,3个站点全部数据回归曲线的斜率和截距分...     

广州地区不同粒径段大气颗粒物中水溶性有机碳的吸光贡献

对广州地区春季(2015年3～4月)、夏季(2015年6～7月)、秋季(2015年9～10月)、冬季(2015年12月～2016年1月)四个季节6个粒径段(＜0.49、0.49～0.95、0.95～1.5、1.5～3.0、3.0～7.2以及7.2～10.0μm)的大气颗粒物样品中水溶性有机碳(wSOC)的浓度和光学性质...     

春季沙尘过程北京市不同粒径大气气溶胶污染特征及来源分析

为了解沙尘气溶胶在大气中的物理、化学特性演变,于2017年5月北京沙尘暴发期间,对北京大气中不同粒径颗粒物的质量浓度进行了连续观测,并用离子色谱仪和水溶性有机碳分析仪对其中的主要水溶性化学组分进行了检测.结果表明,沙尘期间TSP及其中的水溶性有机碳(WSOC)、元素碳(EC)、有机碳(OC)和水溶性无机离子的平均质量浓度分别为(2237.59±681.49)、(29.90±18.05)、(1.46±3.05)、(67.35±29.07)和(136.75±46.38)μg·m~(-3),除EC变化不大外,其他成分沙尘期浓度远高于非沙尘期,其中Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、WSOC的浓度分别为沙尘前的11.55、3.00、14.88、14.89、9.40、4.60、2.40、3.91、1.83倍,浓度增长最为明显的是地壳元素离子,变化最小的为NH_4~+和NO_3~-;粒径分析表明,地壳元素离子在整个采样期间均在粗粒径段(4.7~5.8μm)表现出最大浓度;沙尘期间SO_4~(2-)及NO_3~-均以粗模态为主,沙尘结束后SO_4~(2-)在0.43~0.65μm粒径段出现峰值,而NO_3~-依然是在4.7~5.8μm粒径段出现峰值,表明大部分NO_3~-主要以非均相反应存在于粗粒径段中.沙尘期SO_4~(2-)与地壳元素离子表现显著的正相关关系,与NH_4~+没有表现出相关性,表明沙尘期SO_4~(2-)主要来自于沙尘携带的一次来源,非沙尘期SO_4~(2-)与地壳元素没有明显的相关性,而与NH_4~+之间相关系数r=0.70,表明其为非均相二次转化形成.NO_3~-与地壳元素离子和NH_4~+的相关性分析表明其在沙尘期既有一次来源,也有二次转化,而在非沙尘期主要来源于二次转化过程.     

秋季渤海、北黄海大气气溶胶中水溶性离子组成特性与来源分析

于2010年秋季在渤海、北黄海海域采集大气气溶胶总悬浮颗粒物(TSP)样品,运用离子色谱法测定了主要水溶性阳离子(Na+、K+、NH+4、Mg2+、Ca2+)和阴离子[Cl-、NO-3、SO2-4、CH3SO-3(MSA)]的浓度,并结合富集因子、相关性因子分析等方法探讨了其来源.结果表明,渤海、北黄海气溶胶样品中主要水溶性离子总浓度分别为30.9~58.8μg·m-3和5.03~39.8μg·m-3,平均值分别为(40.3±10.1)μg·m-3和(19.2±11.8)μg·m-3.二次离子(非海盐硫酸盐nss-SO2-4、NO-3和NH+4)浓度最高,分别占测定离子总浓度的87.5%和62.8%.富集因子分析表明,Mg2+、Cl-主要来自海源,K+主要来自地壳源.来源分析结果表明,渤海、北黄海TSP中海盐硫酸盐分别占总SO2-4浓度的1.2%和12.1%,生源硫酸盐(SO2-4 bio)对nssSO2-4的平均贡献分别为5.0%和14.6%,说明人为活动输入仍是气溶胶中SO2-4的主要来源.     

南京北郊大气棕碳吸光特性、来源及其季节变化特征

大气棕碳(BrC)是对大气颗粒物中具有吸光能力的一类有机物的总称,其对空气能见度及气候系统均有重要影响.自2021年3月至2022年2月底于南京北郊利用黑碳仪测定了气溶胶中BrC的光吸收系数,利用最小相关性法分别定量一次(BrC_pri)和二次棕碳(BrC_sec)贡献,结合后向轨迹、潜在来源和日均变化,分析季节变化特征.结果表明,观测期间BrC的平均光吸收系数(370 nm)为(7.76±7.17)Mm^-1,对于总气溶胶光吸收贡献率为(22.0±8.8)%.不同波长下棕碳吸光系数在四季呈现U字形变化,即春季和冬季高,夏季和秋季低.BrC_pri和BrC_sec(370 nm)全年光吸收贡献分别为(62.9±21.4)%和(37.1±21.4)%;前者在四季均占主导,但随着波长增加,BrC_sec的贡献逐渐增加并最终占主导(如在660 nm时).除冬季以外,BrC在其他季节受到来自海上气团的显著影响,而冬季受当地及周边地区排放影响更为显著.交通排放在春、夏和秋季对一...     

南京北郊黑碳气溶胶分布特征及来源

黑碳(black carbon, BC)是含碳物质燃烧排放所产生的大气颗粒物(particulate matter, PM)中一种重要组分,其对辐射效应表现为对太阳辐射的吸收和散射,影响着地气系统的能量交换.本研究于2019年1～5月在南京北郊利用黑碳仪AE33(aethalometer,magee)测量了黑碳气溶胶浓度数据,对其日夜变化和季节变化进行分析,并筛选出污染天与清洁天,对其特征和来源进行分析.结果显示采样期间黑炭气溶胶的平均浓度为(3.8±2.3)μg·m^-3,冬季浓度为春季的1.3倍.BC浓度呈现明显的日变化,BC高值出现在日间交通高峰时间段,受到交通排放的影响较大.?ngstr?m指数α冬春整体差异不大,春季为1.32冬季为1.30,此结果也指出BC排放源以机动车排放为主.此外,针对采样期间污染天与清洁天的BC来源特征进行分析,发现污染天机动车排放源占比为68%～87%,清洁天为72%～86%,清洁天来源小幅波动但均以机动车排放源为主,污染天相对而言存在一定的机动车源减少生物质和煤炭燃烧源增加的情况,取决于污染时段的排放情况,利用BC/CO(0.0...     

广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究

本研究运用最小相关系数法（MRS）,使用元素碳（EC）作为示踪物,得到一次排放的质量吸光效率（MAE_p）,结合黑碳仪（AE33）和有机碳/元素碳分析仪获得实测的质量吸光效率MAE_t,进而通过MAE_t/MAE_p的比值得出吸光增强系数（E_abs）.采样站点位于广州市城区暨南大学大气超级监测站,采样时间涵盖了干季（2019年1月26日~3月31日）和湿季（2018年5月1日~7月31日）.对广州市城区的黑碳气溶胶及其光学特征进行分析,EC在干季的平均浓度（1.93±1.38）μgC/m³高于湿季（1.46±0.75）μgC/m³,而E_abs520在干季的均值（1.26±0.34）低于湿季（1.63±0.55）.E_abs520在干湿季的日变化差异明显,但有机碳（OC）、EC、OC/EC、波长指数（AAE_470-660）均为干季高于湿季.分析发现气溶胶负载补偿参数k值与E_abs520在湿季呈现出较好的相关性,而在干季相关性较差,可能与生物质燃烧的影响有关;探讨了O₃、NO₂和SOC/OC对E_abs520的影响,在干季O₃与E_abs520的相关性较差（R²=0.21）,在湿季较好（R²=0.46）,SOC/OC却展现出了相反的关系,而NO₂在干季和湿季与E_abs520的相关性都较差（R²=0.01）,并发现温度对E_abs520存在一定的影响.通过后向轨迹聚类分析发现,长距离传输气团的的黑碳E_abs520值较高.     

广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究

本研究运用最小相关系数法（MRS）,使用元素碳（EC）作为示踪物,得到一次排放的质量吸光效率（MAE_p）,结合黑碳仪（AE33）和有机碳/元素碳分析仪获得实测的质量吸光效率MAE_t,进而通过MAE_t/MAE_p的比值得出吸光增强系数（E_abs）.采样站点位于广州市城区暨南大学大气超级监测站,采样时间涵盖了干季（2019年1月26日~3月31日）和湿季（2018年5月1日~7月31日）.对广州市城区的黑碳气溶胶及其光学特征进行分析,EC在干季的平均浓度（1.93±1.38）μgC/m³高于湿季（1.46±0.75）μgC/m³,而E_abs520在干季的均值（1.26±0.34）低于湿季（1.63±0.55）.E_abs520在干湿季的日变化差异明显,但有机碳（OC）、EC、OC/EC、波长指数（AAE_470-660）均为干季高于湿季.分析发现气溶胶负载补偿参数k值与E_abs520在湿季呈现出较好的相关性,而在干季相关性较差,可能与生物质燃烧的影响有关;探讨了O₃、NO₂和SOC/OC对E_abs520的影响,在干季O₃与E_abs520的相关性较差（R²=0.21）,在湿季较好（R²=0.46）,SOC/OC却展现出了相反的关系,而NO₂在干季和湿季与E_abs520的相关性都较差（R²=0.01）,并发现温度对E_abs520存在一定的影响.通过后向轨迹聚类分析发现,长距离传输气团的的黑碳E_abs520值较高.     

太湖上空大气气溶胶光学厚度及其特征分析

基于高精度的太阳光度计(CE-318)得到太湖上空气溶胶长期观测数据,获得了太湖上空从2005年9月～2010年10月的气溶胶光学厚度(AOT)以及相应的ngstrm参数α.5 a的观测资料表明,太湖上空AOT的高值区出现在夏季的6～7月,低值区出现在秋冬季节的10月～次年1月;α的低值区和高值区分别出现在春季的3～4月和秋季的9～11月,AOT及对应的α的变化主要与该地区的天气形势有关.从频率分布来看,AOT(500 nm)只有一个峰值,最高频率值为0.4～0.6,约占总样本的26%,年均值为0.80.按照平均AOT(500 nm)计算,气溶胶造成的太阳直射辐射的透过率衰减至少为50%,致使太湖地区的大气较为混浊,形成严重的雾霾天气;ngstrm波长指数α有2个峰值,最高频率区间为1.1～1.3和1.3～1.5,分别占总样本的30%,年平均值为1.17.结果还表明AOT(500 nm)和α的日均值变化范围均较大,表明太湖上空有不同类型的气溶胶粒子共存;当α增大时,AOT(500 nm)的均值呈递减趋势.总体结果分析表明,太湖上空的AOT值随时间变化较大,属于城市-工业型气溶胶类型.     

广州城区秋冬季大气颗粒物中WSOC吸光性研究

主要对广州秋季(2014年9月)和冬季(2014年12月~2015年1月)大气PM_(2.5)和不同粒径段颗粒物样品中水溶性有机碳(WSOC)的吸光性进行了研究.结果表明,PM_(2.5)上WSOC的光吸收波长指数(AAE_(abs))秋、冬季分别为3.72±0.41和3.91±0.70,低于北京和北美地区测量结果.WSOC在365 nm波长的质量吸收效率(MAE)秋、冬季分别为0.52 m~2·g~(-1)和0.92m~2·g~(-1),两个季节具有明显的差异.冬季WSOC的MAE值呈现随粒径增大而降低的趋势;而秋季所有粒径段颗粒MAE_(WSOC)都比冬季低,特别是0.95μm粒径段颗粒降低得更多,这表明秋季颗粒物中WSOC二次源的贡献更大一些,而且主要是富集在亚微米级颗粒物上.此外,对比本研究以及文献中报道的元素碳(EC)和WSOC的MAE值,可以发现在颗粒物受一次源排放影响较大的情况下,WSOC对于颗粒消光的贡献是不容忽视的.     

地壳元素铁的吸光贡献对黑碳吸光增强估算的影响——以武汉为例

传统方法使用固定的波长吸收指数来估算地壳元素或棕碳吸光,但该方法只能处理仅存在两种组分的情形(黑碳/棕碳,或黑碳/地壳元素)的吸光贡献,存在较大不确定性.为此,本文提出一种新的方法,利用武汉在线观测数据(2021年2、3、8、9月),采用铁作为地壳元素的示踪物,利用最小相关系数法(MRS)得出地壳元素的吸光贡献,在扣除地壳元素吸光之后,再得到黑碳吸光增强系数(E_abs).结果显示观测期间370nm波段地壳元素吸光贡献均值为12.3%,月均值范围5.7%~15.5%,且波长吸收指数与铁的浓度正相关,表明地壳元素吸光贡献不可忽视.地壳元素吸光贡献呈现出显著的季节特征,呈现出冬季低,春季高的特点.地壳元素吸光的分离前后计算的E_abs存在一定的差异,受到了黑碳和铁的相关性的影响.观测期间扣除地壳元素吸光后,E_abs均值为1.43±0.53,在季节性上呈现春夏高,秋冬低的特性,春季较高E_abs值与春季黑碳较高的老化程度有关.E_abs对无机盐和有机物的含量存在正的依赖关系,证明了这些包裹物质对吸光增强的影响.     

艾比湖地区气溶胶光学特性分析

精河县气溶胶光学特性的定量评估是理解艾比湖盐尘传输过程的关键.本文利用2019年精河县CE-318太阳光度计站点观测资料,分析了气溶胶光学厚度(AOD)和Angstr?m波长指数(α)的变化特征.结果表明AOD日变化呈单峰曲线,与α呈反向变化特征;气溶胶粒子浓度和主控模态具有明显的季节性差异,与夏、秋季相比,春季AOD较高且变化幅度剧烈,粗粒子气溶胶占主控地位,粒子粒径和变化幅度较大; AOD和α呈负相关关系,从春季到秋季,气溶胶逐渐从粗模态向细模态过渡;与夏季相比,春季局地气溶胶对风速、风向和相对湿度的变化较为敏感;温度不是导致局地气溶胶变化的内在因素,但与气溶胶粒子扩散能力成正比;非采暖期,精河县AOD高值主要受粗粒子为主的沙尘气溶胶的影响,小颗粒的气溶胶的增加以及气溶胶吸湿增长都不是造成该地区AOD增加的主要原因.     

Chemical characteristics of PM2:5 during a typical haze episode in Guangzhou

The chemical characteristics (water-soluble ions and carbonaceous species) of PM2:5 in Guangzhou were measured during a typical haze episode. Most of the chemical species in PM2:5 showed significant di erence between normal and haze days. The highest contributors to PM2:5 were organic carbon (OC), nitrate, and sulfate in haze days and were OC, sulfate, and elemental carbon (EC) in normal days. The concentrations of secondary species such as, NO3??, SO4 2??, and NH4 + in haze days were 6.5, 3.9, and 5.3 times higher than those in normal days, respectively, while primary species (EC, Ca2+, K+) show similar increase from normal to haze days by a factor about 2.2–2.4. OC/EC ratio ranged from 2.8 to 6.2 with an average of 4.7 and the estimation on a minimum OC/EC ratio showed that SOC (secondary organic carbon) accounted more than 36.6% for the total organic carbon in haze days. The significantly increase in the secondary species (SOC, NO3??, SO4 2??, and NH4 +), especially in NO3??, caused the worst air quality in this region. Simultaneously, the result illustrated that the serious air pollution in haze episodes was strongly correlated with the meteorological conditions. During the sampling periods, air pollution and visibility had a good relationship with the air mass transport distance; the shorter air masses transport distance, the worse air quality and visibility in Guangzhou, indicating the strong domination of local sources contributing to haze formation. High concentration of the secondary aerosol in haze episodes was likely due to the higher oxidation rates of sulfur and nitrogen species.