中国油气系统甲烷逸散排放估算

为实现碳达峰碳中和目标,中国正致力于推动能源低碳化转型,这促进能源由煤炭向油气资源的转变.因此,中国石油和天然气系统（油气系统）的甲烷（CH₄）排放日益受到关注.逸散排放包括设备泄漏、排空和火炬燃烧,涉及油气资源的开发、生产、运输、储存和分配等过程.但目前油气系统CH₄逸散排放缺乏统一的核算方法,逸散排放量亦未被纳入国家温室气体清单统计之中.基于相关方法,评估了1980~2020年中国油气系统的CH₄逸散排放.结果表明,油气系统的CH₄逸散排放随着油气资源的生产和消费增长而快速增加,由1980年不足60万t增长至2020年的超过260万t.石油系统和天然气系统在2020年的CH₄逸散排放分别达到约60万t和200万t,是1980年的1.38倍和16.6倍.油气系统的CH₄逸散主要源于天然气生产、石油生产、天然气分配、天然气运输和储存,分别占总排放的41%、20%、18%和13%.天然气管道是主要的逸散设施.相比于常规油气资源开发,非常规油气资源开发的排放强度更高.研究完善了CH₄逸散排放清单,可为CH₄减排提供重要科学数据支持.     

双视角下中国畜牧业甲烷排放的温室效应

准确评价甲烷（CH₄）的温室效应是制定有效减排路径的基础.首次采用新提出的、针对短寿命气候污染物（SLCP）设计的气候指标GWP-star （GWP^*）对中国畜牧业CH₄排放的温室效应进行定量评价,并与常用的GWP指标评价结果相比较.结果表明,GWP的视角下我国畜牧业CH₄排放的温室效应持续增加.因此,畜牧业实现碳中和需要完全消除排放,或以增加碳汇、增加资源化利用的形式抵消每年稳定的CH₄排放.在GWP^*的视角下,2015~2019年间畜牧业CH₄排放的温室效应较20年前有所减少,降低的热量相当于从20年前的大气中减少2.1×10⁴万t CO₂的热量,畜牧业只需每年有效降低0.3%的CH₄排放则可在短期内实现自身碳中和.在中国畜牧业持续采取有效减排措施的情况下,采用GWP^*的标准制定减排目标比用GWP制定的减排目标更早达到,但选择GWP还是GWP^*需要综合考虑评价的目的、评价的时间尺度和实际可操作性.     

甲烷13C同位素比值表征温度对甲烷生成途径的影响

采用测试气相碳同位素比值的方法比较了中温厌氧降解和高温厌氧降解过程中甲烷（CH₄）生成途径的差异,表征了生活垃圾厌氧消化过程CH₄生成途径的演变,并结合气液相化学组分和产甲烷菌荧光原位杂交（FISH）分析对同位素表征结果进行了验证.中温（35℃）条件下,垃圾降解初期甲烷¹³C同位素比值（δ¹³CH₄）下降至-69.5‰,表明此阶段CH₄主要产生自CO₂还原途径;随着垃圾降解进入快速产CH₄阶段,δ¹³CH₄值相应迅速上升至-23.8‰,说明乙酸发酵逐渐成为CH₄生成的主要途径,FISH实验结果也发现此阶段以乙酸发酵型产甲烷菌Methanosarcinaceae为主;当产CH₄速率逐渐减小进入稳定期时,δ¹³CH₄值迅速降低至-55‰后相对稳定,说明乙酸发酵途径的比例减小,并且维持在较稳定的水平.高温（55℃）条件下,δ¹³CH₄值始终维持在约-70‰,表明甲烷主要由CO₂还原作用生成,在快速产CH₄阶段,乙酸氧化和CO₂还原作用是CH₄生成的重要途径.     

太湖流域上游南苕溪水系夏秋季水体溶存二氧化碳和甲烷浓度特征及影响因素

内陆水体是重要的活性碳（C）汇和温室气体潜在排放源.为查明太湖流域上游南苕溪水系夏秋季水体溶存二氧化碳（CO₂）和甲烷（CH₄）浓度特征及影响因素,于2019年7~11月进行水样采集,采用水-气顶空平衡-气相色谱法测定水体溶存CO₂浓度［c_obs（CO₂）］和CH₄浓度［c_obs（CH₄）］,同步测定水体物理化学指标,分析水体c_obs（CO₂）和c_obs（CH₄）变化的主要影响因素.结果表明,观测期内南苕溪水体c_obs（CO₂）及其饱和度［R（CO₂）］和c_obs（CH₄）及其饱和度［R（CH₄）］的均值分别为（505.47±16.99）μg·L^-1、（256.31±8.32）%和（1.88±0.09）μg·L^-1、（5218.74±264.30）%;所有观测点位R（CO₂）和R（CH₄）均大于100%,表明南苕溪水体为CO₂和CH₄的潜在释放源.农业区水体c_obs（CO₂）最高、居民点区次之、森林区最低,3种土地利用类型区水体间差异显著;居民点区水体c_obs（CH₄）显著高于农业区与森林区.水体c_obs（CO₂）、R（CO₂）、c_obs（CH₄）和R（CH₄）均与氧化还原电位（ORP）负相关（P<0.01）,与电导率（EC）正相关（P<0.01）.叶绿素a（Chl-a）、硝态氮（NO₃^--N）、总氮（TN）浓度和EC的差异是造成不同土地利用类型区水体c_obs（CO₂）显著差异的主要原因;农业区和居民点区水体中较高的氮污染物浓度还可促进浮游植物生长并产生更活跃的呼吸作用,最终使两类型区水体c_obs（CO₂）显著较高.居民点区水体中较高的可溶性有机碳（DOC）和铵态氮（NH₄⁺-N）浓度及水温（WT）是导致该类型区水体c_obs（CH₄）较高的主要原因.降雨对流域内不同土地利用类型区水体c_obs（CO₂）和c_obs（CH₄）都产生一定的影响,雨后农业区水体氮污染物浓度增大和居民点区水体DOC浓度增加分别是造成农业区水体c_obs（CO₂）和居民点区水体c_obs（CH₄）较高的主要原因.     

不同污水处理工艺非二氧化碳温室气体的释放

甲烷和氧化亚氮是两种重要的非二氧化碳温室气体.城市污水处理厂是甲烷和氧化亚氮的重要释放源.因此,为探究不同污水处理工艺甲烷和氧化亚氮的释放现状和变化规律,通过浮流式表面集气罩对西安市第三污水处理厂（Orbal氧化沟工艺）和第四污水处理厂（A/A/O工艺）生物处理过程中甲烷和氧化亚氮的排放情况进行测定,比较不同污水处理工艺中非二氧化碳温室气体的释放情况,并以第四污水处理厂为例研究溶解氧、温度对非二氧化碳温室气体释放量的影响.结果表明,西安市第三污水处理厂每m³进水释放甲烷1181 mg（以CH₄计）、氧化亚氮36.20 mg（以N₂O计）,西安市第四污水处理厂每m³进水释放甲烷209 mg（以CH₄计）、氧化亚氮54.64 mg（以N₂O计）.温度、曝气方式、溶解氧浓度、亚硝酸盐氧化速率和最大产甲烷活性是甲烷和氧化亚氮释放量的重要影响因素.     

大气甲烷碳同位素测试方法及其在雅克拉凝析气田上方大气中的应用

研制了一套与气体稳定同位素质谱仪联机在线分析大气甲烷碳同位素的制样技术,该方法具有精度较高(±0.4×10^-3)、用样量少(200mL)、耗时短(45min)和操作相对较为简便的优点.利用该系统对新疆塔里木盆地雅克拉凝析气田上方大气甲烷的碳同位素组成做了初步测试.结果表明,其大气甲烷碳同位素组成平均值为-45.0×10^-3,相对全球大气甲烷碳同位素平均值明显偏重1.2×10^-3～2.0×10^-3,显示了其甲烷主要来源为深部凝析气藏中的甲烷等气体的渗漏和扩散.并且由于白天日照强,温度高,气田渗漏和扩散到地表的甲烷部分被氧化,因此白天大气甲烷的浓度略低于夜晚,且¹³C_CH4较夜晚偏轻.     

2015年中国地区大气甲烷排放估计及空间分布

CH₄是仅次于CO₂的重要温室气体,也是重要的化学活性气体.定量估算我国甲烷的排放量及分析其空间分布特征,对于控制温室气体排放,减缓温室效应具有重要意义.本文以2015年中国官方统计年鉴资料为基础,利用IPCC排放清单指南、国内外排放因子研究结果及动力学模型方法,从能源活动（煤炭开采和油气系统）、农业活动（反刍动物、稻田排放和秸秆露天燃烧）、自然源排放（自然湿地和植被排放）、废弃物处理（固体废弃物、工业污水和生活污水）和人工湿地等几个主要方面,对中国地区的CH₄排放进行定量估计.结果表明：中国地区2015年CH₄排放总量为61.59 Tg,其中以农业活动和能源活动为主要排放源,排放量分别达到20.42 Tg和20.39 Tg,占总排放量比例分别约为33.2%和33.1%.CH₄自然源考虑了植被和自然湿地排放,排放量为11.77 Tg,占比为19.1%;废弃物处理产生的CH₄排放量为8.64 Tg,占比为14.0%;人工湿地排放量为0.37 Tg,占比为0.6%.从空间分布来看,CH₄排放具有较明显的不均匀性,大值区主要集中在华北、西南及东南地区,而西北地区的排放量则相对较低,主要与各地的资源环境、人口密度和经济情况密切相关.     

节水灌溉模式对稻田CH4排放规律的影响

基于水稻节水灌溉技术和密闭静态箱技术田间原位采集甲烷气样,试验研究了水稻节水控制灌溉模式对稻田CH₄排放规律的影响.结果表明,控制灌溉稻田CH₄排放呈现明显的下午极大值型日变化,CH₄排放高峰主要出现在下午13:00,淹水处理CH₄排放峰值在1 d中各个时刻的出现具有一定的随机性.控制灌溉稻田CH₄排放呈现明显的单峰型季节排放规律,排放高峰发生在分蘖前期,比淹水处理提前了10 d.所以,控制灌溉模式在水稻返青期后的水分调控及生产性用水等水管理措施对稻田CH₄排放的影响至关重要.控制灌溉水稻全生育期的稻田CH₄排放总量为24.46 g·m^-2,比淹水稻田减少了39%,平均排放率为7.96 mg·(m²·h)^-1,但返青期和分蘖前期的CH₄平均排放率比淹水稻田高,在以后的各个生育阶段均低于淹水稻田.     

转变土地利用方式对桂西喀斯特地区土壤氧化CH4的影响

选取桂西喀斯特地区分布最广的石灰土和黄壤,通过野外通量观测和实验室CH₄氧化动力学试验,研究弃耕或退耕还林对土壤CH₄通量的影响。结果表明,对于石灰土,CH₄年均通量为弃耕地LS-3[-64.30 μg/（m²·h）] > 灌草地LS-1 [-48.96 μg/（m²·h）] > 旱地LS-2[29.61 μg/（m²·h）];对于黄壤,退耕林地YS-2[-36.95 μg/（m²·h）] > 旱地YS-1[-29.44 μg/（m²·h）]。各点土壤CH₄氧化速率动力学遵循米氏方程,最大CH₄氧化速率（V_max）介于400～4 347 pmol/（g·h）之间,半饱和常数值介于72～878.3 μL/L之间,石灰土土壤V_max值是黄壤的两倍以上,具有更高的氧化潜力。土壤CH₄通量的季节变化不明显,释放峰或吸收峰出现在秋冬季节。温度有利于促进土壤对大气CH₄的吸收。土壤水分对土壤氧化CH₄的抑制作用在受人为干扰少的LS-1和LS-3表现显著,而对于旱地LS-2,YS-1及林地YS-2,NH₄⁺-N含量成为土壤氧化CH₄的主要限制因素。总之,土壤恢复有利于土壤氧化大气CH₄,这不仅取决于土壤理化性质、甲烷微生物群落的变化,还受到区域气候因素的影响。     

城市河流CH4和N2O产生及排放研究进展

甲烷（CH₄）和氧化亚氮（N₂O）是备受关注的温室气体.近年来,城市河流已经成为不可忽视的CH₄和N₂O排放源,亟需予以关注.探究城市河流CH₄和N₂O产生及排放的时空特征、机制和影响因素对城市碳减排具有重要意义.通过梳理近20年国内外文献关于城市河流CH₄和N₂O溶存浓度与排放通量实测数据,总结了当前城市河流CH₄和N₂O排放的时空特征;估算得到2018年北京市城市河流的CH₄和N₂O排放量（以CO₂-eq计）分别为234.63 Gg和59.53 Gg,估算得到2018年上海市城市河流的CH₄和N₂O排放量（以CO₂-eq计）分别为159.86 Gg和260.24 Gg,表明城市河流是不容忽视的CH₄和N₂O排放源;整理了城市河流中CH₄和N₂O的产生/消耗过程与输入/输出过程;从河流内部理化性质、河流外部水文及植被条件、城市化进程的角度,分析了城市河流CH₄和N₂O产生与排放过程的主要影响因素;最后提出了城市河流CH₄和N₂O排放核算与减排的未来研究重点,为今后城市河流的温室气体减排提供理论支持.     

填埋场甲烷氧化传输与释放预测模型研究进展

基于目前填埋场甲烷氧化与释放过程的影响因素研究,综合评述了填埋场甲烷氧化、传输与释放模型的研究进展,分析了导致填埋场甲烷释放预测模型准确性、可靠性差的主要原因;通过系统分析植被对填埋场甲烷传输与氧化过程的影响规律,揭示了植被传输机制在提高填埋场甲烷预测模型准确性方面的重要作用.     

海洋沉积物甲烷厌氧氧化及其影响因子研究进展

海洋沉积物CH4厌氧氧化是当前生物地球化学循环研究的热点和焦点,为了进一步加深学者们对CH4厌氧氧化的理解,本文以海洋沉积环境为例,综述了CH4厌氧氧化过程及其影响因子的最新研究进展,在系统介绍CH4厌氧氧化过程的基础上,重点对CH4厌氧氧化的机制以及微生物、底物和温度等对CH4厌氧氧化的调控作用进行了阐述,并展望了C...     

Influence of chlorine on methane oxidation

Experiments on CH4/Cl2/O2/N2 oxidation were conducted in an atmospheric pressure flow reactor to understand the influence of chlorine on hydrocarbon oxidation in hazardous waste incineration. The reaction temperature varied from 973 to 1273 K and the chlorine to hydrogen mole ratio (Cl/H) of the inlet mixture varied from 0 to 0.44. The species produced in the reaction were measured online with Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR). It was found that the destruction and removal e ciency of CH4 increased with Cl/H mole ratio. Increasing Cl/H favored COCl2 and CO formation and inhibited the CO oxidation process. As Cl/H approached 0.44, the concentrations of CH2Cl2 and CH3Cl first increased, and then declined. Reaction temperature greatly a ected the reaction system. Increasing temperatures raised the destruction removal e ciency of CH4 and decreased the concentrations of CH3Cl and CH2Cl2. With a certain ratio of Cl/H, the concentrations of CO and COCl2 first increased and then declined. The CO and COCl2 concentration peak was observed around 1100 K and 1023 K, respectively. When the reaction temperature exceeded 1273 K, carbon in CH4 was mostly converted to CO2. It could be concluded that the presence of chlorine enhanced the destruction of CH4, but resulted in the more toxic incomplete combustion products emission such as COCl2 when the reaction temperature was not high enough.     

垃圾填埋场内部CH4浓度随时间的变化特征及其模拟

通过对佛山市五峰垃圾填埋场内部部分时段CH4浓度的监测 ,分析了在填埋场内部垃圾发酵过程中CH4浓度随时间的动态变化特征 ,提出了利用某些统计曲线分别模拟或综合模拟CH4浓度随时间的变化过程的方法 .应用表明 ,本方法可以较准确地预测垃圾发酵主要时段内的CH4浓度随时间的变化 ,仅在垃圾发酵的尾声阶段 ,模拟浓度与实测浓度有少许出入 .     

垃圾填埋场内部CH4浓度随时间的变化特征及其模拟

通过对沸山市五峰垃圾清现场内部部分时段ＣＨ４浓度的监测，分析了在填埋场内部垃圾发酵过程中ＣＨ４浓度随时间的动态变化特征提出了利用某些统计曲线分别模拟或综合模块ＣＨ４浓度随时间的变化过程的方法，应用表明：本方法可以较准确地预测垃圾发酵主要内的ＣＨ４浓度随时间的变化，仅在垃圾发酵的尾声阶段，模拟浓度与实测浓度有少许出人。     

三江平原稻田CO2通量及其环境响应特征

 基于涡度相关技术,于2004年生长季对三江平原稻田CO₂通量进行了观测.结果表明,CO₂通量日变化特征明显;月平均的CO₂通量日变化幅度很大,6～9月,夜间最大净排放通量分别为0.23,0.23,0.18,0.12mg/(m²·s);白天最大净吸收通量分别为-0.14,-0.68,-0.66,-0.22mg/(m²·s).白天CO₂通量的变化与光合有效辐射明显相关,并且逐月变化.利用摩擦速度(U)的阈值进行筛选,夜间通量与温度之间无明显相关,同期观测的静态箱法结果表明,夜间通量与空气和土壤温度相关,整个生长季,生态系统从大气中吸收的C为5.30t/hm².     

填埋场终场覆盖层甲烷氧化行为实验室模拟研究

利用和强化填埋场终场覆盖层土壤的甲烷氧化能力是控制填埋场温室气体排放的一种经济和有效的手段.以杭州天子岭填埋场终场覆土为研究对象,采用柱实验方法对填埋场终场覆盖层的甲烷氧化行为进行模拟研究.实验结果表明,模拟柱整体甲烷氧化速率由实验初始的3.33 mol·m-2·d-1增至8.33mol·m-2·d-1,表征了甲烷氧化菌群的生长与增殖;覆土层氧气的空间分布与其中的甲烷氧化活动有显著的交互影响,甲烷氧化活动在10～20 cm深度最为强烈;整个实验过程中,甲烷氧化后转化为二氧化碳的比例为51%,其余的碳被微生物所固定.     

厌氧污泥产甲烷活性与产甲烷菌群多样性的研究

选用NaAc为基质,对AP、DH两污水处理厂的厌氧污泥进行了生化产甲烷(CH4)势实验(BMP).经改进的Gompertz模型和MichaelisMenten模型回归分析可知,尽管AP、DH两厂厌氧污泥的最大比产气速率数值接近(67.93、62.65 mL·g-1·d-1,以VSS计),但对基质NaAc的半饱和常数K m差异较大(1517和801 mg·L-1),DH厌氧污泥对基质的亲和力较好.BMP实验结束时DH厌氧污泥中的ORP位于-310~-373 mV之间,投加基质时CH4回收率高于80%,均优于AP厌氧污泥.T-RFLP与SEM镜检结果与BMP实验结果较为吻合,AP厌氧污泥中产CH4功能菌群群落丰度较低,Diverse菌群相对丰度达45%,而DH厌氧污泥中产CH4功能菌种群密集,Diverse菌群相对丰度仅为7%.DH厌氧污泥中产CH4功能菌以产CH4髦毛菌Methanosaeta spp.(280 bps)为主,同时存在产CH4微菌Methanomicrobiaceae(80 bps)、RC-I(389bps)和产CH4杆菌Methanobacteriacea(88 bps).     

若尔盖高原沼泽土壤氧化甲烷的研究

若尔盖高原泥炭沼泽土氧化大气 CH₄ 的速率为 0.97～1.69ng/(g·h),氧化速率随着土壤深度的增加而减小;而泥炭土 CH₄ 排放速率为0.37～0.61ng/(g·h).2种土壤均具有氧化8000μL/L高浓度CH4的能力,泥炭沼泽土的潜力比泥炭土的大.不同土壤层次氧化甲烷的潜力也有差异,表层土比下层土高.降水减少导致的沼泽水位下降将加强若尔盖高原沼泽土壤氧化 CH₄ 从而减少沼泽 CH₄ 排放.     

甲烷排放源逆向轨迹反演模式研究

基于逆向轨迹计算和单点浓度连续观测资料建立了一个甲烷排放源的反演模式 .经系统调试表明模式具有正确反映边界层物理过程的能力 .在理想条件下 ,模式相当准确地反演出 1 0 0km水平范围内设定的排放源和分布 .用 9天的实际甲烷浓度连续观测资料对北京地区的排放源情况进行个例计算 ,获得主要源块的排放率在0 0 0 66～ 0 0 2 6mg/ (m2 ·s)范围内 ,与区域内的重要排放源 (稻田 )的排放情况相一致 .反演所得源块与区域内的稻田分布亦有一定的空间对应关系