兰溪市PM2.5中水溶性离子的组成特征及季节变化

为探索浙江省中部地区大气细颗粒物（PM_2.5）中水溶性离子的组成特征及其季节变化,采集了兰溪市市区和近郊两个站点2016年4个季节的PM_2.5样品,利用双通道离子色谱对水溶性无机离子（Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺）进行了定量分析.结果表明,兰溪PM_2.5中离子总浓度存在明显的冬季高、夏季低的季节变化趋势,年均值为21.19 μg·m^-3,约占PM_2.5质量的45%;SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是水溶性离子中最主要的组分,年均浓度分别为8.11、5.92、3.87 μg·m^-3.Cl^-和NO₃^-浓度的季节变化最为显著,冬/夏浓度比接近10,其半挥发特性是导致兰溪PM_2.5中离子组成呈现季节变化的重要原因.兰溪PM_2.5中NO₃^-/SO₄^2-比值的冬季平均值为1.18,说明流动源对兰溪PM_2.5有很大贡献;夏季（以及春、秋季）时NO₃^-/SO₄^2-比值较低,且与PM_2.5浓度呈负相关,与矿物尘结合的硝酸根离子的较大贡献可能是导致夏季PM_2.5浓度较低时NO₃^-/SO₄^2-比值较高的主要原因.阴阳离子平衡、相关性及主成分分析（PCA）结果表明,矿物尘对兰溪市PM_2.5的酸度及离子赋存状态有较大影响;冬季及春、秋季兰溪的PM_2.5具有一定的酸性;NO₃^-和SO₄^2-主要与NH₄⁺结合,但部分可能与钙等其他组分结合;Cl^-和K⁺主要来源于生物质燃烧,但K⁺的年均浓度仅为0.31 μg·m^-3,说明生物质燃烧对兰溪PM_2.5的贡献不大.     

遵义市PM2.5中水溶性离子的污染特征及来源解析

为探究遵义市PM_2.5中水溶性离子的污染特征及来源,于2018年6月~2019年5月采集了遵义市两个采样点共120个PM_2.5样品,并利用离子色谱法对样品中8种水溶性离子进行了分析。结果表明：采样期间,遵义市PM_2.5平均值为47.6±19.3 μg/m³,呈现冬春高、夏秋低的季节变化特征;8种水溶性离子平均质量浓度顺序为SO₄^2- > NO₃^- > NH₄⁺ > Ca²⁺ > K⁺ > Cl^- > Na⁺ > Mg²⁺,平均值为13.74 μg/m³,水溶性离子质量浓度的季节变化与PM_2.5变化趋势相似;SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺（SNA）是PM_2.5中主要水溶性离子,占比为83.8%,说明遵义市大气PM_2.5二次污染较严重;相关性分析表明,PM_2.5中NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄HSO₄的形式存在,部分以NH₄NO₃的形式存在;[NO₃^-]/[SO₄^2-]小于1,表明固定源为主要污染源;主成分分析结果表明,PM_2.5中水溶性离子主要来源于燃煤、交通混合源、土壤、建筑扬尘及农业源。     

沿海城市珠海PM2.5中水溶性离子特征及来源分析

PM_2.5水溶性离子特征研究主要集中在大中型城市,为探讨珠海市PM_2.5水溶性离子特征及来源,2016年6月至12月采集PM_2.5样品,用离子色谱分析9种水溶性离子浓度。结果表明：珠海PM_2.5总离子浓度处于较低水平,离子浓度有季节变化特征,表现为冬季＞秋季＞夏季;夏、秋季PM_2.5呈碱性,冬季显酸性;从夏季到冬季,SO₄^2-和NH₄⁺在总离子中比例有减小趋势,NO₃^-比例有增大趋势。SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺为主要组成成分,占离子总成分的85.07%,表明珠海市大气PM_2.5二次污染较严重,NO₃^-/ SO₄^2-均值0.2,表明以固定源污染为主。从气团聚类、离子相关性、富集因子分析和主因子分析等角度讨论来源和存在形式,珠海PM_2.5水溶性离子受气团影响较大,来自陆地气团的离子浓度高于海洋气团;夏季到冬季,PM_2.5受到80.2%的人为源和海洋源的混合源和16%的农业源贡献,离子主要存在形式有NH₄HSO₄、Mg(NO₃)₂、KNO₃、Ca(NO₃)₂、NH₄NO₃、NaCl、KCl和CaCl₂。     

昆山市不同污染条件下PM2.5水溶性离子时间变化特征及其源解析

为了探明昆山市不同污染条件下PM_2.5中水溶性无机离子的污染特征以及本地源排放占主导时对污染过程的贡献,本研究使用昆山市2017年3月—2018年2月期间PM_2.5、水溶性无机离子及其气态前体物数据,分别探讨了水溶性无机离子及其气态前体物在污染天气和清洁天气情况下的变化特征,揭示了它们在污染天气和清洁天气下的变化机制.同时结合周围城市PM_2.5浓度筛选出昆山市秋、冬季局地污染事件,利用主成分分析（principle component analysis,PCA）方法对筛选出的局地污染事件中的水溶性无机离子数据进行了来源解析,定量评估了本地源排放占主导时不同水溶性无机离子对灰霾污染事件过程中PM_2.5浓度的贡献.结果表明：①SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺（合称SNA）是PM_2.5的重要组分,且其相对贡献随着大气污染加重而变化.3种离子在清洁和污染条件下对PM_2.5的相对贡献分别是49.4%~62.3%和52.7%~65.9%.在3种主要的水溶性无机离子中,NO₃^-浓度最高,其次是SO₄^2-和NH₄⁺.随着污染加重,SO₄^2-的贡献率下降,而NO₃^-的贡献率上升.②污染天气下3种离子日变化规律不同,且存在明显季节差异.其中秋冬季SO₄^2-和NH₄⁺与各自气态前体物变化趋势一致且为单峰型;NO₃^-为单峰型而其前体物则为双峰型.另外,NO₃^-与NH₄⁺日变化趋势较为一致,表明昆山地区SNA多以NH₄NO₃形式存在.③2017—2018年秋冬季由本地源排放占主导的污染天气下,PM_2.5的主要来源是二次气粒转化、建筑扬尘、生物质燃烧和燃煤;除了Mg²⁺和Ca²⁺,其他水溶性离子浓度均低于非本地源排放占主导的污染天气下的浓度.     

甘肃南部典型城镇PM2.5浓度及水溶性离子特征分析

为研究甘肃南部城镇PM_2.5及水溶性离子（WSIIs）浓度水平,于2019年4月—2020年2月在甘肃成县按季度进行PM_2.5样品采集,分析了其变化特征,并运用相关和主成分分析法进行来源解析.结果表明：采样期间甘肃成县PM_2.5年平均质量浓度为（57.2±26.9） μg·m^-3,表现为冬季>春季>秋季>夏季的季节变化特征,冬季质量浓度约为夏季的1.9倍,全年空气质量优良率为81%,其中夏季达100%.WSIIs质量浓度呈现SO₄^2->NO₃^->Na⁺>NH₄⁺>Ca²⁺> K⁺>Cl^->Mg²⁺的特征.SNA是浓度水平最高的3种水溶性离子,占8种主要水溶性离子浓度的70.1%.ρ（NO₃^-）/ρ（SO₄^2-）平均值为0.6,表明工农业生产及化石燃料燃烧排放等固定源是颗粒物污染的主要来源.新型冠状病毒疫情期间人员管控对PM_2.5和水溶性离子中SNA质量浓度影响显著,PM_2.5平均质量浓度降幅达44.2%.源解析表明,PM_2.5中WSIIs主要来自化石燃料燃烧、生物质燃烧及二次源和道路建筑扬尘等.     

《大气污染防治行动计划》对郑州市冬季PM2.5浓度及化学组成影响

基于《大气污染防治行动计划》实施前后,在污染严重的冬季（2013年和2018年12月同期）,采集郑州市监测站的PM_2.5样品,分析PM_2.5化学组成,通过对比分析PM_2.5中的EC、OC、水溶性离子和金属元素的浓度变化来评估PM_2.5浓度及化学组成的变化,同时选取不同阶段重污染过程,探究PM_2.5浓度及组成的变化. 结果表明：①郑州市冬季ρ（PM_2.5）平均值由2013年的（215.38 ±107.28） μg·m^-3 下降至2018年的（77.45 ±49.81） μg·m^-3,下降率高达64%. ②PM_2.5中EC、K⁺、SO₄^2-和Cl^-,分别下降了85%、80%、78%和72%;OC、NH₄⁺和NO₃^-下降幅度较小,分别为50%、41%和32%. ③与2013年冬季相比,2018年冬季OC/EC的值升高了2.6倍,二次有机碳在OC中占比升高至57%;同时,硫氧化率和氮氧化率的值分别升高了1.5倍和1.0倍,表明郑州市二次污染较为严重,二次转化程度升高. ④NO₃^-/SO₄^2-（质量比）由2013年的0.8 ±0.2升高至2018年2.5 ±1.0,表明郑州市移动源贡献上升并且超过固定源成为冬季大气污染的主要来源. ⑤不同阶段重污染过程对比结果显示,与2013年相比,2018年重污染过程中PM_2.5浓度下降显著,峰值浓度下降了61%,主要化学组成由OC、NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺变为OC、NO₃^-和NH₄⁺. 研究结果表明郑州市一次排放源管控取得了显著的成效,但二次生成对PM_2.5贡献呈现升高趋势,因此未来需要关注二次生成的影响.     

华山地区PM2.5中无机离子垂直分布特征

2016年夏季在华山山腰及山脚设两个采样点（垂直高程相差约700 m）,运用大流量采样器进行每4 h 1次PM_2.5样品采集,对其无机离子进行分析,探讨其浓度、组成、垂直变化、日变化及酸度的特征.结果表明：采样期间,华山山腰及山脚的PM_2.5分别为：（46.9±38.2）μg·m^-3和（76.0±44.3）μg·m^-3,PM_2.5中无机离子分别为：（16.6±15.7）μg·m^-3和（24.0±15.0）μg·m^-3.两个点位无机离子浓度依次为：SO₄^2- > NO₃^- > NH₄⁺ > Ca²⁺.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺为主要组分,占华山山腰及山脚大气PM_2.5总离子质量浓度的89%和85%.线性回归分析显示：PM_2.5中的NH₄⁺在华山山腰主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在,而在华山山脚主要以NH₄HSO₄和NH₄NO₃的形式存在.华山山腰和山脚PM_2.5及其离子呈现出不同的日变化特征：山腰在12：00~16：00出现峰值,主要是因为边界层抬升和山谷风输送地表污染物的缘故;山脚则分别在白天08：00~12：00和夜晚00：00~04：00出现双峰值,这主要是由于早高峰交通排放增加和夜间大型载货卡车流量增大所致.利用阴阳离子当量平衡法及ISORROPIA Ⅱ模型进一步探讨了PM_2.5酸度特征,结果表明：华山山脚PM_2.5的酸度（pH=2.9±2.0）强于山腰（pH=3.2±2.3）.     

2022年北京市城区PM2.5水溶性离子含量及其变化特征

为探究北京市大气细颗粒物（PM_2.5）水溶性离子含量及其变化特征,有针对性地提出污染防治方案,对2022年全年PM_2.5水溶性离子、气态前体物（SO₂、NO₂）和气象因素（温度、RH）进行分析测定.结果表明,北京市城区PM_2.5中占比最高的水溶性离子为NO₃^-、NH₄⁺和SO₄^2-,占PM_2.5的52.7%,ρ（PM_2.5）（33.2 μg·m^-3）和ρ（SNA）（18.9 μg·m^-3）低于历史研究结果,但SNA占比（52.7%）、SOR（0.45）和NOR（0.15）高于历史研究结果,体现出北京市细颗粒物污染得到明显改善,但仍具有较强的二次污染特征.NO₃^-/SO₄^2-为2.2,高于历史及附近省市研究结果,反映出移动源的影响不断扩大.从季节变化上看,PM_2.5呈现秋高夏低的变化特征,秋、春、冬这3个季节NO₃^-的占比最高,夏季SO₄^2-占比最高,而NH₄⁺在各季节占比变化不大.NOR与SOR的季节变化规律几乎相反,反映出二者的转化形成因素存在差异.北京城区SNA的主要存在形式为NH₄NO₃和（NH₄）₂SO₄,其中冬季阴阳离子中和度最高,夏季阳离子NH₄⁺稍显不足,而春秋两季NH₄⁺处于过量状态,北京城区为富氨环境.从污染级别看,水溶性离子质量浓度均随污染加重有不同程度的增长,增长最快的是SNA,其在PM_2.5中占比出现先上升后稳定的变化特征.从空间分布特征来看,中心城区和东南西北部郊区的SNA质量浓度大小均为：NO₃^->SO₄^2->NH₄⁺,体现了以NO₃^-为主导的污染特征;SNA对PM_2.5的贡献率最高的区域发生在东部、中心城区和传输点,表明在中心城区和东部地区二次反应相对活跃,同时区域传输也是二次离子的重要来源.     

沈阳市冬季大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源解析

为研究沈阳市冬季PM_2.5和水溶性离子的污染特征,使用URG-9000D在线监测系统于2018年冬季对大气颗粒物和气体组分进行连续采样.结果表明,采样期间沈阳市PM_2.5的平均质量浓度为80.67 μg·m^-3,总水溶性离子质量浓度变化范围为2.68~132.79 μg·m^-3.与清洁天相比,污染天NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺（SNA）占比明显增加,占到PM_2.5的43.7%.静稳天气时SO₂短时间内的迅速累积使得沈阳市冬季大气PM_2.5有暴发性增长现象.Pearson相关性分析可知,SNA、Cl^-与PM_2.5之间的相关系数均达0.78以上,表明沈阳市冬季PM_2.5的主要贡献组分为SNA和Cl^-.PMF源解析表明沈阳市冬季污染物来源主要包括二次反应源、燃煤和生物质燃烧源以及扬尘源.     

天津市PM2.5中二次硝酸盐形成及防控

二次硝酸盐是PM_2.5中的重要二次无机离子组分,为了解PM_2.5中二次硝酸盐的形成及防控途径,基于天津市城区点位2018~2019年高时间分辨率的PM_2.5在线监测数据,对气溶胶颗粒物的离子组分、pH值、NH₃-NH₄⁺和HNO₃-NO₃^-浓度分布以及硝酸铵形成的敏感性进行了研究.结果表明,天津PM_2.5平均浓度为58μg·m^-3,PM_2.5中主要离子组分为NO₃^-、NH₄⁺、SO₄^2-、Cl^-和K⁺,在PM_2.5中的占比分别为18.4%、11.6%、10.3%、3.3%和2.6%,PM_2.5及主要组分浓度均在采暖季高、非采暖季低.气溶胶颗粒物整体呈现弱酸性,平均pH值为5.21,季节分布为春冬季节高、夏秋季节低,日变化趋势表现为早间（00：00~08：00）低,其他时间略高.NH₃和HNO₃的平均浓度水平分别为16.7μg·m^-3和1.2μg·m^-3,NH₃浓度在每年的4~9月相对较高,10月~次年2月浓度相对较低;HNO₃浓度水平月际变化不明显.除夏季外,其他季节NH₃浓度均为早晚较高,其他时段较低;HNO₃浓度整体呈现白天相对略高,晚上相对略低的特点.不同pH值下NH₃与NH₄⁺、HNO₃与NO₃^-的浓度分布呈现明显的非线性关系,早晚NH₄⁺与NO₃^-的浓度均较高,pH值与NH₃和NH₄⁺以及HNO₃与NO₃^-的浓度分布均为非线性.敏感性图表明,2018~2019年天津市硝酸铵的形成主要处于HNO₃敏感区域,部分处于NH₃&HNO₃敏感区域.从季节分布上看,春季、秋季和冬季硝酸铵的形成主要处于HNO₃敏感区域,夏季硝酸铵的形成主要处于HNO₃和NH₃&HNO₃敏感区域.为有效减少天津市PM_2.5中二次硝酸盐的形成,春季、秋季和冬季主要开展HNO₃前体物（NO_x）的控制,夏季主要开展HNO₃前体物（NO_x）和NH₃的协同控制.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O^-₂是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

2014年北京奥体中心空气质量演变特征

利用中国环境监测总站发布的实时大气环境监测资料,选择北京国家奥林匹克体育中心(下称北京奥体中心)为研究对象,分析了2014年全年北京奥体中心空气质量演变特征. 结果表明:①2014年全年北京奥体中心首要污染污染物为PM_2.5,其次是NO₂,而PM_2.5和PM₁₀出现中度污染以上的污染事件主要集中在冬季和春末秋初;②PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO等主要污染物的年均质量浓度分别为89.75、141.12、21.83、64.26、48.60和1 210 μg/m3. 其中年均ρ(PM_2.5)是GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m3)的2.6倍,年均ρ(PM₁₀)也是其二级标准限值(70 μg/m3)的2.0倍,年均ρ(SO₂)略高于其一级标准限值(20 μg/m3),而年均ρ(NO₂)则高于其标准限值(40 μg/m3);③北京奥体中心全年逐月ρ(SO₂)/ρ(NO₂)都小于1.00,年均值为0.37,反映出北京目前硝酸型污染特征越来越明显;④针对不同污染等级下各类污染物质量浓度的分析结果显示,严重污染时ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)平均值分别高达324.75和494.98 μg/m3,分别是世界卫生组织(WHO)《空气质量准则》推荐24 h平均浓度准则值的13和10倍,其浓度如此之高会对人体健康造成严重危害;⑤ρ(PM_2.5)年均24 h变化趋势表明,ρ(PM_2.5)具有明显的日变化特征,出现2个峰值,高峰值出现在午夜时分(23:00—翌日01:00),次高峰值出现在上午(09:00—11:00),最低值出现在下午(15:00—17:00),次低谷值则出现在凌晨(05:00—07:00),说明ρ(PM_2.5)除与混合层高度日变化特征密切相关外,还与人们的日常生活有一定联系.      

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.