A polyiodide with regular I 4 2− chains: Tl6PbI10

The Science of Nature -     

铊污染地下水的微生物修复研究

铊(Tl)是一种高毒性的重金属,具有生物蓄积性,自然界中常以Tl(I)形式存在。铊通过各种途径进入水体、土壤和沉积物等,会对环境造成严重的危害。本研究利用好氧微生物处理技术对铊污染地下水进行了修复研究。以乙酸钠为碳源,初始Tl(I)浓度为100μg/L,周期为6 d时,总铊去除率达到了63.50%。总铊去除率随着pH的升高先升高后降低,随着初始Tl(I)浓度的升高而降低。16S rRNA基因测序分析表明了铊抗性或铊氧化细菌的存在,如Stenotrophomonas、Acidovorax、Rhodococcus等,这些细菌的共同作用实现了铊的氧化与原位沉淀。本研究为铊污染地下水的微生物修复提供了理论基础,也为微生物技术修复其他重金属污染地下水提供了新的思路。     

地表水中Tl(Ⅰ)的光致化学氧化

铊的价态影响铊的毒性以及铊的迁移特性,本工作研究了光照对Tl(Ⅰ)的氧化作用.结果表明,pH值低、光照强度大以及UVB和UVC区有利于Tl(Ⅰ)的氧化.pH=2时,汞弧灯照射10 min后,原溶液中所剩的Tl(Ⅰ)不到1%;而pH=9时,光照1h后溶液中的Tl(Ⅰ)还剩83%;汞弧灯照射5min后,灯-液距离为20cm的实验,溶液中Tl(Ⅰ)仅剩4%,而灯-液距离为36cm时,溶液中的Tl(Ⅰ)还剩50%左右;经滤光后的汞弧灯照射后,溶液中所剩的Tl(Ⅰ)还剩90%左右,而未经滤光的汞弧灯照射后,溶液中所剩的Tl(Ⅰ)不足1%;微生物作用在本实验条件下,相对于光氧化作用并不明显,除去微生物和未除去微生物的水样,经日光照射后,所剩的Tl(Ⅰ)均为70%左右.     

铊在河流沉积物上的吸附解吸行为研究

水体环境条件的改变直接影响铊在水体沉积物的吸附解吸行为,进而影响到铊在水环境中的迁移、转化途径.本实验采用北京市凉水河(L8)及其沿岸的藕田(L6)沉积物作为研究对象,研究了Tl(Ⅰ)在沉积物上的吸附特征及pH对其吸附过程的影响,并考察了以沉积物浸出液和背景电解质作为解吸体系时,Tl(Ⅰ)自沉积物上解吸的变化情况.研究结果表明:①两种沉积物对铊的吸附速度较快,初始的5 min内,沉积物对铊的吸附量达到最大吸附量的90％ (L6)和80％(L8)以上,12h基本达到吸附平衡.②沉积物L6和L8对Tl(I)吸附量均随着初始浓度的升高而增大,但是L6的吸附量明显高于L8.两种沉积物对铊的吸附等温线用Freundlich方程和Langmuir方程拟合均得到较好的拟合结果,在分析吸附解吸机理时,Langmuir方程更能说明其物理化学意义.③pH对铊在沉积物上的吸附影响较大,随着体系pH的增大,吸附量逐渐增大.④沉积物浸出液的高效体积排阻色谱和三维荧光表征结果表明沉积物浸出液中主要以类蛋白和腐殖酸类物质为主,荧光强度集中在1100 ～1550之间.用沉积物浸出液代替背景电解质作为解吸体系时,解吸量增加了2.232 mg·kg-1(L6)和1.494 mg·kg-1(L8)(C0 =0.33 mg·L-1),铊更易从沉积物浸出液的环境下解吸下来,进入水体.     

Effect of SiO2 addition on NH4HSO4 decomposition and SO2 poisoning over V2O5–MoO3/TiO2–CeO2 catalyst

The deposition of NH₄HSO₄ and the poisoning effect of SO₂ on SCR catalyst are the main obstacles that restrict the industrial application of CeO₂-doped SCR catalysts. In this work, deposited NH₄HSO₄ decomposition behavior and SO₂ poisoning over V₂O₅–MoO₃/TiO₂ catalysts modified with CeO₂ and SiO₂ were investigated. By the means of characterization analysis, it was found that the addition of SiO₂ into VMo/Ti–Ce had an impact on the interaction existed between catalyst surface atoms and NH₄HSO₄. Temperature-programmed methods and in situ diffused reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (DRIFTS) experiments indicated that the doping of SiO₂ promoted the decomposition of deposited NH₄HSO₄ on VMo/Ti–Ce catalyst surface by reducing the thermal stability of NH₄HSO₄ and enhancing the NH₄HSO₄ reactivity with NO in low temperature. And this improvement may be the reason for the better catalytic activity than VMo/Ti–Ce in the case of NH₄HSO₄ deposition. Accompanied with cerium sulfate species generated over catalyst surface, the conversion of SO₂ to SO₃ was inhibited in SiCe mixed catalyst. The addition of SiO₂ could promote the decomposition of cerium sulfate, which may be a potential strategy to enhance the resistance of SO₂ poisoning over CeO₂-modifed catalysts.     

纳米四氧化三铁对2,4-D的降解研究

采用纳米Fe3O4降解溶液中的2,4-D,考察了2,4-D初始浓度、纳米Fe3O4的投加量、溶液pH对2,4-D降解效率的影响,并探讨了2,4-D的降解机理。实验结果表明,Fe3O4对2,4-D有明显的降解作用,纳米Fe3O4的降解效果优于微米级Fe3O4,降解过程中溶液中的氯离子浓度随着2,4-D的降解而升高,Fe3O4对2,4-D的降解机理是还原脱氯。当2,4-D初始浓度在0～10mg/L、纳米Fe3O4投加量0～300mg/L的范围内,2,4-D降解率随初始浓度和纳米Fe3O4投加量的增加而增大。在2,4-D初始浓度为10mg/L、pH3.0、纳米Fe3O4投加量300mg/L时降解效率最高,48h内2,4-D的降解率可达40%。