广西十万大山背景点PM2.5中非极性有机气溶胶组成及来源解析

大气细颗粒物(PM_2.5)中的非极性化合物包括多环芳烃（PAHs）和正构烷烃（n-alkanes）等,通常用于识别污染来源,且对人体健康和环境有很重要的影响.为探究广西背景点PM_2.5中非极性有机气溶胶的污染特征及来源,于2017年11月至2018年10月,对野外采集的PM_2.5样品分析了其中17种多环芳烃和20种正构烷烃.结果表明,多环芳烃和正构烷烃全年的平均值分别为（4.28±4.25）ng·m^-3和（13.7±14.72）ng·m^-3;季节变化规律均是：冬季[（7.86±5.19）ng·m^-3和（27.51±16.9）ng·m^-3]>春季[（2.73±1.76）ng·m^-3和（7.64±4.71）ng·m^-3]>秋季[（2.34±1.45）ng·m^-3和（7.01±4.55）ng·m^-3]>夏季[（1.91±1.67）ng·...     

基于随机森林模型的武汉市城区大气PM2.5来源解析

基于2019年12月～2020年11月期间武汉市城区大气PM_2.5及其主要化学组分（碳质组分、水溶性离子和元素组分）的在线监测数据,分析武汉城区大气PM_2.5的污染特征,并利用主成分分析方法和随机森林模型,对PM_2.5进行来源解析．结果表明,武汉市大气ρ(PM_2.5)冬季最高,为（61.33±35.32）μg·m^-3,而夏季最低,为（17.87±10.06）μg·m^-3．其中碳质组分以有机碳为主,年均值为（7.27±3.51）μg·m^-3,离子组分中ρ（NO₃^-）、ρ(SO₄^2-)和ρ（NH₄⁺）最高,年均值分别为（11.55±3.86）、（7.55±1.53）和（7.34±1.99）μg·m^-3,元素组分中ρ（K）、ρ（Fe）和ρ（Ca）最高,年均值分别为（752.80±183.9...     

基于在线观测的太原市冬季PM2.5中金属元素污染水平及来源解析

为更好地识别太原市PM_2.5的来源,于2022年1月采用在线多金属监测仪对太原市区PM_2.5中13种金属元素(K、Ca、Ba、Cr、Mn、Fe、Cu、Ni、Zn、As、Se、Pb和Sr)小时浓度进行了监测,分析了其污染特征,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型解析了其来源.结果表明,13种金属元素浓度之和均值为(3 901.6±2 611.2)ng·m^-3,在PM_2.5中平均占比为(7.1±7.7)%.Fe、Ca和K是3种主要的金属元素,浓度平均值分别为(1 319.5±1 003.5)、(1 181.0±1 241.6)和(883.3±357.3)ng·m^-3.ρ[Cr(Ⅵ)](4.6ng·m^-3)和ρ(As)(11.2 ng·m^-3)平均值高于国家环境空气质量(GB 3095-2012)和世界卫生组织的标准值.PMF源解析结果显示：扬尘、机动车排放、不锈钢制造、生物质燃烧与垃圾焚烧、散煤燃烧和工业燃煤是PM_2.5     

上海城区PM2.5中有机组分及硝基芳香化合物分布特征

硝基芳香化合物（NACs）是细颗粒物中含氮化合物的重要组成部分,研究其在大气中的污染特征和季节变化,有助于表征大气细颗粒物中含氮有机化合物特性,并为城市氮氧化物削减提供科学支撑.采集并分析了上海城区2018年3月～2019年2月大气PM_2.5样品,采用超高效液相色谱-轨道阱质谱（UPLC-Orbitrap MS）在PM_2.5样品中定性检测到了2 439～3 695个有机物,内标法定量了9种NACs,春季ρ（NACs）范围为3.12～16.8 ng·m^-3,平均值为9.31 ng·m^-3;夏季ρ（NACs）范围为1.05～9.70 ng·m^-3,平均值4.16 ng·m^-3;秋季ρ（NACs）范围为2.87～36.27 ng·m^-3,平均值9.84 ng·m^-3,冬季ρ（NACs）范围为4.83～56.23 ng·m^-3,平均值为22.37 ng·m^-3. 9种硝基芳香化...     

2017年秋季长春市PM2.5中多环芳烃的污染来源及健康风险评价

本研究采集了长春市2017年秋季大气中的PM_2.5样品共30个,采用气相色谱质谱仪(GC-MS)分析了样品中17种多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的浓度和组成特征,运用比值法和主成分分析法确定PAHs的污染来源,并通过计算苯并(a)芘等效致癌浓度和终身致癌超额危险度进行健康风险评估.结果表明,长春市秋季PM_2.5平均质量浓度为(50. 84±12. 23)μg·m^-3,有机碳(OC)和元素碳(EC)含量分别为(17. 07±5. 64)μg·m^-3和(1. 33±0. 75)μg·m^-3,占PM_2.5总量的37%; PAHs总浓度为(15. 69±5. 93) ng·m^-3,以中高环数的PAHs为主,占总PAHs的84. 26%;长春市秋季大气中PAHs主要来源于机动车尾气排放(44. 48%)>煤燃烧(29. 16%)>生物质燃烧(26. 36%),本地交通(汽油车)...     

省会城市不同功能区大气PM2.5化学组分季节变化及来源分析

为探究城市不同功能区大气PM_2.5污染水平、成分季节差异特征以及来源,采集了省会城市济南市2019年不同季节（春、秋、冬）3类典型功能区（城市市区、工业区、城乡结合区）和环境背景点植物园区的PM_2.5样品,对其浓度[ρ(PM_2.5)]、化学组分（水溶性离子、碳质组分、元素）和来源进行分析.结果表明采样期间3类功能区ρ(PM_2.5)在空间上呈现：工业区[（89.88±49.25）μg·m^-3]>城乡结合区[（86.73±57.24）μg·m^-3]>城市市区[（70.70±44.89）μg·m^-3],远大于植物园区[（44.36±21.54）μg·m^-3].各功能区ρ(PM_2.5)秋冬季明显高于春季,冬季最高值出现在城乡结合区,春季和秋季均为工业区最高.工业区各季PM_2.5中的水溶性离子浓度较高,主要的水溶性离子NO^-₃     

黄石市大气PM2.5中碳氮组分的污染特征及来源解析

基于稳定同位素技术与正定矩阵因子分解(PMF)模型,探究黄石市城区大气PM_2.5中碳氮组分的污染特征和来源.结果表明,黄石市城区大气PM_2.5中总碳浓度[ρ(TC)]与总碳同位素组成(δ¹³C_TC)均呈冬高夏低的季节性变化特征,夏季分别为(4.4±1.2)μg·m^-3和(-26.3±0.5)‰,冬季分别为(9.9±3.5)μg·m^-3和(-25.5±0.5)‰;总氮浓度[ρ(TN)]在夏季[(9.1±9.1)μg·m^-3]明显低于冬季[(62.4±26.4)μg·m^-3],而总氮同位素组成(δ¹⁵N_TN)在夏季[(12.8±1.9)‰]较冬季[(2.9±4.0)‰]明显富集.除本地源贡献外,黄石市PM_2.5中碳氮组分主要受湖南北部近距离区域排放和西北方向远距离传输影响.贝叶斯混合模型(MixSIAR)与PMF模型解析出机动车排放源为PM_2...     

北京南部城区PM2.5中碳质组分特征

为了解《大气污染防治行动计划》实施后北京市大气PM_2.5中碳质组分特征,于2017年12月至2018年12月在北京污染较重的南部城区进行了PM_2.5连续采样,对其中的有机碳(OC)和元素碳(EC)进行了全面研究.结果表明,北京大气PM_2.5、OC和EC浓度变化范围分别为4.2～366.3、 0.9～74.5和0.0～5.5μg·m^-3,平均浓度分别为(77.1±52.1)、(11.2±7.8)和(1.2±0.8)μg·m^-3,碳质组分(OC和EC)整体占PM_2.5的16.1%.OC质量浓度季节特征表现为:冬季[(13.8±8.7)μg·m^-3]>春季[(12.7±9.6)μg·m^-3]>秋季[(11.8±6.2)μg·m^-3]>夏季[(6.5±2.1)μg·m^-3],EC四季质量浓度水平均较低,范围为0.8～1.5μg·m^-3.二...     

皖南地区铜陵市大气颗粒物污染特征及潜在源研究

利用2018年3月—2021年2月环境和气象数据对皖南地区铜陵市大气颗粒物的污染特征和潜在贡献源进行了系统性研究.铜陵市大气颗粒物污染具有明显的季节变化特征,冬季污染物浓度最高,PM_2.5和PM₁₀平均为（60.3±31.0）μg·m^-3和（89.2±42.2）μg·m^-3.计算发现PM_2.5/PM₁₀超过0.5,铜陵市的大气颗粒物污染问题与细颗粒物关系密切.后向轨迹聚类分析表明铜陵市大气颗粒物的输送路径具有季节性差异.春季以西北、东北和西南方向气流为主,占比83.73%;夏季以东南和南部方向气流为主,占比82.90%;秋季以东北气流为主,占比51.00%;冬季则是以北方和西北气流为主,占比69.81%.其中,冬季气流轨迹所对应的PM_2.5和PM₁₀的浓度最高,平均为59.7和92.0μg·m^-3;夏季最低,平均为23.8和43.8μg·m^-3.潜在源贡献因子（WPSC...     

西安市采暖季过渡期高时间分辨率细颗粒物组分特征及来源解析

受到供暖影响,北方城市秋冬季的大气细颗粒物(PM_2.5)浓度升高,空气污染加剧.利用气溶胶化学组分监测仪、七波段黑碳仪以及大气多金属元素在线监测仪于2019年10月25日至11月17日在西安市开展高时间分辨率PM_2.5化学组分在线监测,分析采暖季过渡期PM_2.5污染特征,同时结合正定矩阵因子分解模型解析PM_2.5来源.结果表明,观测期间ρ(PM_2.5)平均值为(78.3±38.5)μg·m^-3,主要化学组分为有机物(OA)、二次无机离子(SIA)和粉尘,其占比分别为38.7%、31.6%和21.2%,其中ρ(SO₄^2-)、ρ(NO₃^-)和ρ(NH₄⁺)平均值分别为(4.0±3.1)、(14.9±13.7)和(5.8±4.8)μg·m^-3,主要金属ρ(K)、ρ(Ca)和ρ(Fe)平均值分别为(1.0±0.4...     

重庆缙云山4种典型植被覆盖下汞的释放通量及影响因素

为了揭示不同植被覆盖下土壤/大气界面释汞通量及其交换特征,在缙云山国家级自然保护区内选择4种典型植被覆盖类型(常绿阔叶林、楠竹林、灌木林以及草地)为研究对象,连续同步监测不同植被覆盖下土/气界面汞释放通量,同时考察各环境因子对土壤释汞的影响.结果表明,缙云山在4种不同植被覆盖下土壤汞释放通量具有明显的差异,总体表现为楠竹林[17.77 ng·(m~2·h)~(-1)]草地[17.58 ng·(m~2·h)~(-1)]灌木林[16.87 ng·(m~2·h)~(-1)]常绿阔叶林[14.32 ng·(m~2·h)~(-1)];不同植被覆盖下土壤释汞通量在季节变化上呈现相似的规律性,但不同植被覆盖类型之间也存在明显差异,主要体现在暖季汞释放通量高于冷季;缙云山地区不同林植被覆盖下土壤释汞通量存在明显的日变化;气象因素光照强度、气温、土温和相对湿度,对土/气界面汞释放通量影响也不相同,气温为常绿阔叶林,灌木林与楠竹林的主要影响因子,光照强度为草地的主要影响因子.     

扬州市PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评估

本研究利用正定矩阵因子分解模型(PMF)-健康风险评价模型(HMHR)探究了扬州市细颗粒物(PM_(2.5))中重金属污染来源及不同污染源对重金属潜在健康风险值的贡献.结果表明,各重金属全年浓度均值为Pb(64. 4 ng·m~(-3)) Cr(25. 24ng·m~(-3)) As(6. 36 ng·m~(-3)) Ni(5. 36 ng·m~(-3)) Cd(3. 34 ng·m~(-3)) Co(1. 21 ng·m~(-3));各污染源对PM_(2.5)贡献分别为二次源(37. 7%)燃煤源(19. 4%)扬尘(17. 5%)机动车(16. 9%)建筑尘(5. 2%)工业源(3. 4%). As主要源于燃煤、机动车和扬尘; Co主要源于工业源;燃煤源对Pb的浓度贡献较高;工业源对Ni、Cd含量的贡献最高.不同污染源的健康风险依次为扬尘源、燃煤源、机动车、工业源、建筑尘.扬尘源和燃煤源的潜在健康风险较其他污染源为高,与其源谱中重金属元素占比较大且对PM_(2.5)贡献浓度较高有关.     

长三角地区秸秆燃烧排放因子与颗粒物成分谱研究

为获取长三角地区秸秆燃烧污染物排放因子及其颗粒物成分谱,利用自行设计开发的开放式燃烧源排放测试系统,选取小麦、水稻、油菜、豆秸和薪柴等5类典型作物秸秆,分别采用露天焚烧和炉灶燃烧2种燃烧方式,实测其气态污染物和颗粒物排放特征.结果表明,露天燃烧各类秸秆的CO、NOx和PM2.5平均排放因子约为28.7、1.2和2.65 g·kg-1,由于炉灶氧含量相对较低,燃烧不充分,其污染物排放因子总体高于露天燃烧,分别为81.9、2.1和8.5 g·kg-1.各类秸秆中,油菜的排放水平相对较高.含碳组分(OC和EC)是生物质秸秆燃烧产生PM2.5的主要组成,在露天燃烧中OC和EC的质量分数分别占(38.92±13.93)%和(5.66±1.54)%;炉灶燃烧中OC和EC分别为(26.37±10.14)%和(18.97±10.76)%.Cl-、K+等水溶性离子也有较大贡献,在露天燃烧中分别为(13.27±6.82)%和(12.41±3.02)%;在炉灶燃烧中分别为(16.25±9.34)%和(13.62±7.91)%.小麦、水稻、油菜和豆秸等作物秸秆露天燃烧排放颗粒物的K+/OC值分别为0.30、0.52、0.49和0.15,这些特征值可用于判断长三角区域空气质量受秸秆燃烧排放影响的程度,为大气污染来源解析提供直接的判断依据.     

上海崇明地区大气分形态汞污染特征

2014年3月~2015年2月对上海崇明东滩湿地公园的气态零价汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(PBM)分别进行了为期1a的连续监测.GEM、RGM和PBM的年平均浓度分别为(2.75±1.13)ng·m~(-3)、(13.39±15.95)pg·m~(-3)和(21.89±40.42)pg·m~(-3),明显高于对应北半球背景值浓度.GEM浓度在夏季最高(3.65 ng·m~(-3)),受自然源排放影响较大,秋冬季较低,受人为源排放影响较大;RGM浓度在春季最高,冬季最低,主要受风速风向的影响;PBM浓度在秋冬季节明显高于其他季节,受秋冬季节较多的细颗粒物重污染过程的影响.GEM和PBM浓度均夜间较高,白天较低,主要受空气气团混合作用影响.RGM浓度在下午较高,主要是由于GEM在下午的光氧化作用加强,利于RGM的生成.GEM和PBM浓度在偏西风向上浓度较高,受上海、江苏等地人为源排放影响较大.RGM浓度在东南风向上浓度明显高于其他方向,这是因为RGM主要来源为人为排放,其浓度受风速影响较大,东南风向上平均风速较小,持续的弱风及停滞的空气不利于RGM的扩散.     

中国长三角背景点冬季大气棕碳污染特征及来源解析

为探究长三角城市群背景点大气棕碳（brown carbon,BrC）的污染特征及来源,本研究采集并分析了长三角城市群下风向地区上海崇明岛2018年12月~2019年1月大气PM_2.5样品的化学组成及光学特性.结果表明,甲醇萃取的棕碳在波长365 nm处的吸光系数（absorption coefficients,Abs_365,M）平均为（5.39±3.33）M^-1·m^-1,是水萃取棕碳的1.3倍,且二者均随pH值的增大而显著增加,显示大气颗粒物酸度较弱时有利于棕碳光吸收.冬季Abs₃₆₅和单位质量吸光效率（mass absorption efficiency,MAE₃₆₅）均呈现出夜高昼低的变化趋势,且夜间Abs₃₆₅与左旋葡聚糖呈强线性相关（R²=0.72）,说明生物质燃烧排放大量的吸光性物质是导致夜间Abs₃₆₅较高的一个重要原因.冬季硝基芳香族化合物（nitro-aromatic compounds,NACs）和多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）平均浓度分别为（1.5±1.1）ng·m^-3和（8.3±4.7）ng·m^-3,作为棕碳重要的发色基团,二者在365 nm波长处对BrC的吸光贡献分别为0.1%和0.067%.正交矩阵源解析（positive matrix factorization,PMF）分析表明,生物质和化石燃料等燃烧源的直接排放是冬季崇明岛棕碳的主要来源,贡献达56%,其次是二次生成棕碳,占比为24%,而道路扬尘源仅占6%.     

兰州市PM2.5中多环芳烃的污染特征和来源解析

为了明确兰州市PM_2.5中16种多环芳烃（PAHs）的污染特征和来源,采集了兰州市4个季节的PM_2.5样品,运用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对PAHs的浓度进行了分析,利用正定矩因子分解法（PMF）、聚类分析和潜在源因子分析法（PSCF）对PAHs的来源进行解析.结果表明,兰州市PM_2.5中ρ（PAHs）均值为：冬季［（118±16.2） ng·m^-3］>秋季［（50.8±21.6） ng·m^-3］>春季［（22.2±8.87） ng·m^-3］>夏季［（4.65±1.32） ng·m^-3］.相关性分析表明,兰州市PM_2.5和TPAHs均与温度呈现极显著的负相关性,与气压呈现极显著的正相关性,与风向、风速和相对湿度的相关性较差.各环PAHs在4个季节的占比相似,其中4环和5环的PAHs占比为最大,其次为6环和2~3环.兰州市PM_2.5中PAHs的主要来源在春夏季为工业排放和生物质及天然气燃烧,秋季工业排放占主导地位,冬季主要为燃煤排放,交通排放在4个季节的贡献比较稳定.聚类分析和PSCF计算结果表明,来自蒙古国、新疆东北部和青海等地的气流对兰州市环境空气质量有重要的影响.     

浙北地区真菌气溶胶示踪物季节分布特征

于2014年12月—2015年11月收集了浙江北部地区4个采样点的PM2.5样品,利用高效液相色谱-串联质谱仪分析获得真菌气溶胶示踪物阿糖醇和甘露醇的浓度,研究了浙北地区真菌气溶胶的季节性变化特征及其来源.观测结果显示,浙北地区阿糖醇和甘露醇的年均浓度分别为(5.6±0.7)和(5.7±1.3)ng·m-3.真菌气溶胶示踪物夏季浓度最高,可能是由于当地夏季频繁的生物质燃烧和温暖湿润的气候条件促进了真菌孢子的释放;另外,在该地区真菌孢子对气溶胶中有机碳(OC)的贡献并不显著(1%).主成分分析显示,真菌气溶胶示踪物(阿糖醇、甘露醇)和生物质燃烧示踪物(左旋葡聚糖、甘露聚糖、半乳聚糖、nss-K+)在整个采样过程中都包含在同一个因子中,表明浙北地区大气中真菌气溶胶持续受到生物质燃烧排放源的影响.     

中亚热带针阔混交林土壤-大气界面释汞通量研究

为了揭示不同气候条件下森林与大气间汞交换的规律,应用动力学通量箱与Lumex RA 915+测汞仪联用技术,选择重庆缙云山国家级自然保护区为研究地点,于2011年4月~2012年3月对针阔混交林土/气界面释汞通量进行了为期1 a的连续监测,并考察了各环境因子对土壤释汞通量的影响.结果表明,缙云山针阔混交林林地土壤年平均释汞通量值为(16.82±6.70)ng·(m2·h)-1,明显高于欧美国家自然背景区;受光照、温度、相对湿度等气象因素以及亚热带地区森林植被生长变化规律影响,缙云山地区林地土壤释汞通量存在显著的季节性差异,暖季林地土壤释汞通量[(22.23±13.19)ng·(m2·h)-1]明显高于冷季[(6.01±4.05)ng·(m2·h)-1];通径分析结果表明林地土壤释汞通量的日变化特征和1 d中光照强度变化有密切关系,土温、气温和相对湿度与土壤释汞通量之间的显著相关关系可能是光照强度与土壤释汞通量相关关系的表象.     

模拟氮沉降对内蒙古克氏针茅草原N2O排放的影响

随着工农业和社会的快速发展,我国成为全世界氮沉降最高的国家之一,温带草原地区的氮沉降水平局部可能超过3g·(m~2·a)~(-1).为研究氮沉降对我国典型草原生态系统氮循环的影响,在内蒙古太仆寺旗的克氏针茅草原,对土壤氧化亚氮(N_2O)的排放进行了为期1 a测定;同时,对该天然草地施加Na NO_3~-N以模拟氮沉降增加,进行了6个水平:CK(对照)、N_2[2g·(m~2·a)~(-1)]、N5[5 g·(m~2·a)~(-1)]、N10[10 g·(m~2·a)~(-1)]、N_25[25 g·(m~2·a)~(-1)]和N50[50 g·(m~2·a)~(-1)]的野外控制实验.结果表明,在自然氮沉降条件下,该生态系统N_2O的排放主要取决于土壤含水量和土壤温度,通过参数拟合估计全年N_2O-N排放量为0.10 g·(m~2·a)~(-1),约为当地氮沉降量的3%.而提高氮沉降可以显著提高N_2O的排放,特别是在高氮处理下(N_25和N50),N_2O的年排放量与模拟氮沉降量呈线性关系.我国温带典型草原较高的温室气体N_2O排放值得关注.