氯氧铁非均相催化过氧化氢降解罗丹明B

传统芬顿(Fenton)法因反应pH值低、产生大量铁泥等限制其规模化应用.采用化学气相转变法制备氯氧铁(FeOCl)纳米片,选择罗丹明B为模型污染物,研究FeOCl作为类芬顿催化剂催化过氧化氢(H_2O_2)降解罗丹明B性能.通过扫描电镜(FE-SEM)和X射线衍射光谱(XRD)等表征结果显示,FeOCl晶型结构完整、呈现纳米片状,可充分暴露催化活性位点.罗丹明B降解实验结果表明,H_2O_2投量为1. 67 mmol·L~(-1)时,投加200 mg·L~(-1)FeOCl,可使得罗丹明B去除率由15. 5%提高至100%(15 min). FeOCl的催化性能随pH升高而降低,初始pH为3、5和7时,反应15 min后罗丹明B去除率分别为100%、100%和84. 0%,初始pH提升至9,去除率则显著降低至57. 6%.与传统Fenton法比较,FeOCl催化H_2O_2的pH值范围明显拓展,在弱酸性和中性条件下表现出优良的催化性能.自由基淬灭实验表明,FeOCl/H_2O_2体系催化降解罗丹明B起主要作用的是羟基自由基(·OH).电子自旋共振波谱仪测定(EPR)结果表明,单独H_2O_2体系未检测出明显的自由基信号,而投加FeOCl使得·OH信号显著增强,·OH是降解罗丹明B的主要氧化活性物种.     

NO2定量转化成NO的研究

一、 前言 氮氧化物发光法的基本原理如下: NO+03—→NO_2~*+O_2 NO_2~*—→NO_2+hv 当O_3与NO相遇时,把NO氧化为激发态NO_2~*分子,NO_2~*随即释放出能量,回到基态NO_2,能量以光子(hv)形式放出。 由于NO_2与O_3在常压下没有化学发光反应,所以不能直接测量NO_2,但是在大气中氮氧化物(NO_x)包括NO和NO_2,而且     

Fe_2O_3-TiO_2-MnO_2/Al_2O_3催化臭氧化催化剂的制备及表征

以Al_2O_3为载体,采用浸渍-焙烧法制备了Fe_2O_3-TiO_2-MnO_2/Al_2O_3催化剂,使用SEM、EDX、BET和XRD方法对其进行了表征.以化工园区污水处理厂二级出水为目标降解物,考察了该催化剂在臭氧催化氧化过程中的催化活性.结果表明,浸渍液中Ti~(4+)、Mn~(2+)、Fe~(3+)的摩尔比为2:2:1、焙烧时间为4h和焙烧温度为500℃下制备出的催化剂对化工园区废水有较好的催化性能,在臭氧投加量为50mg/L,催化剂填充率为50%的条件下,反应60min后废水COD的去除率达到52.2%.三维荧光谱图显示,废水经臭氧催化氧化后,水中可见腐殖质类和UV腐殖质类物质可完全降解,同时有少量类富里酸生成.     

氮掺杂二氧化钛复合催化膜降解甲苯气体研究

采用溶胶-凝胶法以聚丙烯(PP)中空纤维膜为载体制备了N-Ti O2/PP复合催化膜,并考察了其催化降解甲苯有机废气的性能.结果发现,紫外光催化的甲苯降解率可达84%,去除负荷为89.8 g·m-3·h~(-1),自然光催化的甲苯降解率可达63.9%,去除负荷为69.25 g·m-3·h~(-1).同时,采用紫外-可见光谱(UV-Vis)、X-射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)表征了N-Ti O2/PP复合催化膜,并采用GC-MS分析甲苯降解过程的中间产物并推测甲苯反应过程机理.采用GC-MS分析出口气样的研究结果表明,苯(C6H6)、苯甲醛(C7H6O)、苯乙酸(C8H8O2)、丙烯醛(C3H4O)、甲酸甲酯(C2H4O2)为甲苯光催化降解的中间产物.N-Ti O2/PP复合催化膜降解甲苯的机制为甲苯气体通过中空纤维膜传质到N-Ti O2/PP复合催化膜,光催化产生羟基自由基,甲苯气体被羟基自由基氧化成中间产物,并继续降解为最终产物二氧化碳和水.     

复合催化剂CuO-MnO_2-CeO_2/13X对烟气多环芳烃催化氧化性能研究

采用浸渍法制备复合催化剂Cu O-Mn O_2-Ce O_2/13X,并用全自动气体吸附仪、扫描电子显微镜和X射线衍射仪对其结构组成进行表征;同时在固定床中考察了Cu O-Mn O_2-Ce O_2/13X催化剂对燃煤烟气PAHs的催化降解性能。结果表明:Cu O-Mn O_2-Ce O_2/13X催化剂对烟气PAHs的总去除率为69%~75%,当Cu O、Mn O_2和Ce O_2的负载率分别为4%、7%和4%时对PAHs的去除效果最好。复合催化剂Cu O-Mn O_2-Ce O_2/13X对高环(5环、6环)PAHs的去除率比中低环的要高,对PAHs毒性当量有较好的去除效果,最高达到94%。催化剂中活性组分铜和锰的质量分数对PAHs的催化氧化性能影响较大,当铜锰比从1∶1变为4∶7时,PAHs去除率从69%提高到73%,加入助剂Ce O_2后PAHs去除率进一步增加到75%。     

基于新型陶粒催化剂的H_2O_2/O_3多相催化氧化体系降解刚果红的研究

用自制陶粒催化剂与臭氧(O_3)、双氧水(H_2O_2)构建多相催化氧化体系降解水中的刚果红。采用电镜扫描、能谱分析与红外光谱等表征了陶粒催化剂,考察了反应时间、O_3浓度、H_2O_2投加量等因素下多相催化氧化体系对刚果红色度和COD去除率。结果表明:自制的陶粒催化剂表面较为粗糙,比表面积较大,反应后的陶粒催化剂表面较为平滑,比表面积较反应前减少;自制陶粒催化剂对H_2O_2催化能力差,但对O_3、H_2O_2/O_3具有较好的催化效果。当O_3浓度在1.2~3.8 mg/L时,陶粒/H_2O_2/O_3体系较O_3、H_2O_2/O_3对刚果红(100 mg/L)的脱色率分别平均提高了11.72%、15.32%,COD去除率分别提高了16.37%、24.29%,将陶粒引入O_3、H_2O_2/O_3体系中可减少O_3和H_2O_2的用量,提高体系的氧化性能,降低运行成本。     

非热等离子体强化尿素-SCR脱除NOx

针对低温条件下尿素-SCR存在的尿素分解不完全以及脱硝效率低的问题,利用介质阻挡放电产生非热等离子体,并将其与同时具有催化尿素分解和催化NO_x还原活性的MnO_x/Al_2O_3催化剂相结合,考察了非热等离子体对于低温(100℃)下尿素催化分解制氨以及NH_3-SCR和尿素-SCR脱除NO_x的强化作用。结果表明:仅有催化作用时100℃下尿素难以分解,NH_3-SCR也仅能脱除23. 0%的NO_x。在催化床层内施加较低放电功率(约10 W)的非热等离子体既可促使尿素在低温下高效分解制氨,又可显著强化NH_3-SCR对于NO的脱除,并最终在MnO_x/Al_2O_3催化剂表面实现尿素-SCR高效脱除NO。     

真空紫外光解-活性炭吸附去除甲苯及副产物臭氧

研究了不同条件下产O3低压汞灯对气相中低浓度甲苯的光化学降解,以及活性炭纤维(ACF)对甲苯光解尾气中残余甲苯及光解副产物O3的脱除.结果表明,气流相对湿度(RH)越高、气体流量越大、甲苯的初始浓度越高,甲苯的真空紫外光解速率越高,最高达0.070mg/m3,所产生的O3浓度也越低.气流RH越低,ACF对甲苯和O3的吸附脱除性能越好.负载Mn、Cu氧化物的ACF对O3有更好的分解性能,同时能催化氧化甲苯.在400℃下焙烧的催化剂性能最好,RH8%时对O3的去除率稳定在35%,但当RH增至40%时,对O3的去除率下降为16.9%.     

UV/(亚)硝酸盐体系氯代硝基物降解及机理研究

采用UV/N_O2~-/NO_3~-体系作为目标研究体系,探究体系中4C2NP/4N2CP/2NP/4CP等4种酚类苯系物的降解动力学和取代基转化情况,揭示UV/(亚)硝酸盐体系中氯代硝基物的具体降解机理.在p H=1.50时,UV/NO_2~-/NO_3~-体系中的4C2NP反应速率常数均达到最大,为10.3×10~(-4)min~(-1).在不同p H值条件下,由于硝基取代基的致钝化作用,使UV/NO_2~-/NO_3~-体系中的2NP降解速率受抑制程度最显著,即2.5×10~(-4)min~(-1)(p H=1.50)和0(p H=5.50).UV/NO2-/NO3-/4CP体系中,涉及的反应机理主要包括再硝化、再氯化、脱硝基氯化和氧化等过程,揭示了无机(亚)硝酸盐与硝基取代基的释放/积累的转化过程,以及氯取代基与无机氯离子之间的相互转化过程.     

活性分子O3深度氧化结合湿法喷淋脱硝机理试验研究

针对活性分子O_3氧化结合湿法喷淋脱硝技术,研究了O_3/NOx摩尔比和气相反应温度对NOx脱除效率的影响.试验结果表明,温度是决定臭氧脱硝效率的关键参数.在反应温度为90℃,O_3/NO摩尔比大于1.1的条件下,其脱硝效率要明显高于150℃的工况.这是因为在150℃反应温度条件下,臭氧与NOx反应遵循O_3+NO=NO2,基本不随O_3/NO摩尔比变化而改变;而90℃时,O_3/NOx1.1,O_3+NO=NO2为主要反应,O_3/NOx1.1时,臭氧会与NO2进一步发生深度反应,具体反应如下:NO2+O_3=NO_3+O2,NO2+NO_3=N2O5.由于N2O5在水中的溶解度要远高于NO2,故低温氧化结合湿法喷淋技术可实现NOx高效脱除.此外,通过傅里叶红外吸收光谱仪也检测到了N2O5的吸收峰.最后,用离子色谱仪分析了湿法喷淋后液相吸收产物中各阴离子的浓度,发现O_3/NOx=1.1工况下的吸收产物主要以NO-2为主,而O_3/NOx=2.1时则以NO-3为主,再一次验证了较低温度、O_3/NOx摩尔比较高时的氧化产物为N2O5的结论.