新型Z型异质结增强光芬顿降解水中氯酚

增强光生载流子分离和Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环是增强光芬顿催化剂性能的关键。本研究采用低温煅烧法制备系列新型Z型异质结Fe₂O₃-TiO₂-x,利用X射线衍射、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等表征方法证实Fe₂O₃纳米簇成功结合在TiO₂表面。以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为模型污染物评估系列催化剂的光芬顿性能,发现UV-Vis/H₂O₂/Fe₂O₃-TiO₂-200体系最佳,可在12 min内实现完全降解。而且光照30 min后,2,4-DCP的矿化率可达91.5%、脱氯率可达100%。采用液质联用仪分析2,4-DCP的降解路径,主要经过脱氯和开环等过程,并发现其降解中间产物的毒性有效降低。深入分析新型Z型异质结增强光芬顿的机制,主要源自于内建电场驱动载流子分离、加速Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环。此外,UV-Vis/H₂O₂/Fe₂O₃-TiO₂-200体系适用于酸性和中性、有机酸和高浓度阴离子共存的复杂水体,可高效、深度降解水中氯酚类污染物,具有良好的应用潜力。     

制备ZnO/CdS/Au异质结用于可见光催化降解低浓度甲醛

采用水热法和化学浴沉积法制备了ZnO/CdS/Au异质结光催化剂,用于可见光下室温去除低浓度甲醛。通过XRD、SEM、TEM、XPS、UV、PL、PEC、EIS等手段对ZnO/CdS/Au异质结光催化剂的光学性能、光电性能进行表征。结果表明,Au负载的ZnO/CdS纳米棒组成的微米花状结构中,异质结和金属等离子体效应能拓宽光谱吸收范围,抑制半导体缺陷发光,促进光吸收以及光生电子空穴的分离和迁移;所制备的ZnO/CdS/Au异质结光催化剂对甲醛的去除具有优异性能,室温下2 h即可将反应舱内低质量浓度甲醛(1.25 mg·m⁻³)降至0.025 mg·m⁻³以下,且经过8次重复使用后催化剂活性没有明显下降。此外,影响甲醛去除的因素,如催化剂种类、光照波长、甲醛初始质量浓度、相对湿度也进行了研究和探讨。该研究结果对低浓度甲醛的室温去除具有理论指导意义。     

复合型异质结催化剂AgI-BiOI/ZSM-5可见光催化氧化NO

采用液相浸渍沉淀法制备AgI-BiOI/ZSM-5异质结催化剂,通过X-射线衍射(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(DRS)、扫描电镜(SEM)和交流阻抗(EIS)等表征技术对样品进行表征分析,研究AgI-BiOI/ZSM-5催化剂在可见光条件(λ＞ 420 nm)下催化氧化NO的可行性及异质结催化剂的稳定性.研究结果表明,所制备的AgI-BiOI/ZSM-5催化剂在可见光下催化氧化NO的效率达到90％,表现出良好的催化活性,而且AgI-BiOI/ZSM-5在反复使用5次后其催化活性基本保持不变.EIS测试结果表明,AgI-BiOI/ZSM-5异质结的形成有利于光生电子和空穴的分离,从而提高了AgI-BiOI/ZSM-5的催化活性和稳定性.     

天然锰矿催化臭氧氧化降解水中4-氯酚的研究

以天然锰矿为金属催化剂,研究了锰矿催化臭氧氧化水中4-氯酚的降解效果。采用毛细管电泳方法及色质联用技术．分别对反应的中间产物和终产物进行了分析。推测了锰矿催化臭氧氧化水中4-氯酚的降解反应机理可能为：锰矿的吸附氧化与锰矿生成的Mn^2 催化臭氧分解．产生更多高活性的羟基自由基．从而提高了臭氧的氧化能力。     

ZnIn2S4可见光催化降解水中的双氯芬酸

通过水热法制备了可见光下响应的光催化剂ZnIn2S4,研究了水中痕量医药类物质双氯芬酸的光解和光催化降解效果与降解途径,同时对催化剂进行了扫描电镜、X射线衍射、紫外可见漫反射、氮吸附和羟基自由基捕获的测试。结果表明,ZnIn2S4的比表面积为91.3 m2·g-1,且在可见光照射下具有良好光催化性能。以卤钨灯模拟太阳光,在双氯芬酸初始浓度100 μg·L-1,ZnIn2S4投加浓度10 mg·L-1条件下反应5 h可降解水中98%的双氯芬酸。卤钨灯直接光解5 h可降解91%的双氯芬酸。光解和光催化反应均符合假一级反应动力学,光催化反应速率是光解反应速率的1.5倍。双氯芬酸光解过程中主要发生光环化反应,生成了2-（1-氯-9H-咔吧唑-8-基）-乙酸;光催化过程则主要通过羟基自由基氧化降解双氯芬酸,中间产物主要有1-氯-8-甲基-9H-咔吧唑及2,6-二氯-N-邻甲苯基苯胺。     

纳米TiO2改性可见光催化降解有机物研究进展

光催化降解水中有机污染物是一项颇有发展前途的废水处理技术.目前主要的研究工作由紫外光逐步向可见光催化方向发展,使这项技术向实用性又迈进了一步.系统介绍了纳米TiO2的光催化降解有机污染物的原理,光催化处理水的现状,并从离子掺杂、表面光敏化和分子筛负载几个方面综述了可见光化的研究现状和发展方向.     

电-Fenton法处理4-氯酚废水

采用电解法对 4 氯酚废水进行了处理。以活性炭纤维 (ACF)为阴极 ,铁为阳极 ,并向阴极不断通入空气 ,电解过程中生成的H2 O2 与阳极溶解的Fe2 + 形成Fenton(芬顿 )试剂 ,Fenton试剂在电解的过程中可以产生大量活性羟基·OH ,能够很好地氧化降解废水中的 4 氯酚。在最佳试验条件下 :室温 ,氯酚浓度为 5 0mg/L ,电解时间为 6 0min ,pH值为4 5 ,电流密度为 15 38A/m2 ,Na2 SO4浓度为 3g/L时 ,4 氯酚去除率为 85 70 %。     

可见光活化过硫酸盐降解双(2-氯乙基)醚

研究了不同活化方式下过硫酸盐对双(2-氯乙基)醚(BCEE)的降解效果,重点考察了可见光活化过硫酸盐降解BCEE体系中过硫酸钠投加量、BCEE初始浓度、初始pH以及无机阴离子和腐殖酸对反应的影响。结果表明,酸性条件下BCEE的降解效果较好,且随着过硫酸钠投加量增大或BCEE初始浓度减小,BCEE的降解率提高。反应最佳条件为BCEE质量浓度4mg/L、过硫酸钠投加量20mmol/L、溶液初始pH调至3,降解过程符合一级动力学方程。溶液中存在CO23-、HCO3-或Cl-均对BCEE的降解有抑制作用,加入腐殖质则会促进BCEE的降解。通过液-液萃取进行前处理,使用气相色谱/质谱分析检测出3种降解中间产物,分别为1,2-二氯丙烷、氯甲酸异丙酯和氯甲酸氯乙酯。     

高频超声辐照降解水中4-氯酚的研究

本文着重探讨了高频超声波 (1.7MHz)降解 4 氯酚的反应过程和反应机理 ,研究了高频超声波降解 4 氯酚的效果 ,并讨论了 4 氯酚初始浓度等因素对降解效果的影响。高频超声波降解 4 氯酚为一级反应 ,超声波空化效应在降解过程中起主导作用     

纳米TiO2改性可见光催化降解有机物研究进展

光催化降解水中有机污染物是一项颇有发展前途的废水处理技术.目前主要的研究工作由紫外光逐步向可见光催化方向发展,使这项技术向实用性又迈进了一步.系统介绍了纳米TiO2的光催化降解有机污染物的原理,光催化处理水的现状,并从离子掺杂、表面光敏化和分子筛负载几个方面综述了可见光化的研究现状和发展方向.     

麦芽糖假丝酵母降解苯酚和4-氯酚的特性

考察麦芽糖假丝酵母对单底物4-氯酚的降解特性,研究苯酚与4-氯酚在双底物降解体系中的相互作用,并对比分析该菌株对苯酚和4-氯酚的降解能力。研究发现,麦芽糖假丝酵母能以4-氯酚为唯一碳源和能源,可在93 h内降解350 mg/L 4-氯酚,其降解4-氯酚的能力低于苯酚。酶活分析表明,4-氯酚降解遵循邻位裂解途径。细胞生长动力学过程符合Haldane方程,动力学参数为:μmax=0.252 h-1,Ks=33.58 mg/L,Ki=147.44 mg/L,相关系数R2=0.99。在苯酚/4-氯酚双底物降解体系中,较低浓度苯酚(200~400 mg/L)可以促进4-氯酚的降解,而较高浓度苯酚会产生抑制作用,当苯酚初始浓度为300 mg/L时,4-氯酚降解速率最大;4-氯酚的存在会抑制苯酚的降解。采用Abuhamed等人提出的动力学方程可以准确描述苯酚/4-氯酚双底物降解体系中细胞生长过程,得到两物质之间的相互抑制参数: I1,2=1.71,I2,1=3.25,相关系数R2=0.93。     

活性炭纤维上4-氯酚及焦化废水尾水的O3催化氧化降解实验研究

选择YT-1000型活性炭纤维（ACF）作为催化剂,考察ACF与O₃协同作用催化降解水溶液中4-氯酚的最佳反应条件,并将该条件应用于焦化废水生物处理尾水中难降解有机污染物的催化氧化。ACF表面具有丰富的微孔结构,对4-氯酚有良好的吸附作用,在动力学上提高了其与O3反应的起始浓度,并且在ACF表面含氧、含氮等基团的催化作用下发生氧化反应,1 L浓度为100 mg/L的4-氯酚水样中投加2 g ACF反应6 min时,吸附作用对TOC的去除率为43.4%,而ACF协同O₃作用时的TOC去除率提高到72.5%,协同增效作用为67.1%;在选定的反应条件下,ACF协同O₃降解焦化废水生物处理尾水,60 min时的TOC与色度的去除率分别达到56.8%和96.3%。上述研究过程证明了吸附作用与催化作用的协同能有效降解生物过程不能降解的焦化废水中惰性有机污染物。     

活性炭纤维上4-氯酚及焦化废水尾水的O3催化氧化降解实验研究

选择YT-1000型活性炭纤维（ACF）作为催化剂,考察ACF与O3协同作用催化降解水溶液中4-氯酚的最佳反应条件,并将该条件应用于焦化废水生物处理尾水中难降解有机污染物的催化氧化。ACF表面具有丰富的微孔结构,对4-氯酚有良好的吸附作用,在动力学上提高了其与O3反应的起始浓度,并且在ACF表面含氧、含氮等基团的催化作用下发生氧化反应,1 L浓度为100 mg/L的4-氯酚水样中投加2 g ACF反应6 min时,吸附作用对TOC的去除率为43.4%,而ACF协同O3作用时的TOC去除率提高到72.5%,协同增效作用为67.1%;在选定的反应条件下,ACF协同O3降解焦化废水生物处理尾水,60 min时的TOC与色度的去除率分别达到56.8%和96.3%。上述研究过程证明了吸附作用与催化作用的协同能有效降解生物过程不能降解的焦化废水中惰性有机污染物。     

固体超强酸SO24-/TiO2-SnO2/Ce4+光催化降解含酚废水

采用共沉淀-浸渍法制备了固体超强酸SO42-/TiO2-SnO2/Ce4+,并用XRD、SEM等方法对其结构进行了表征.以苯酚的光催化降解为反应模型,确定了最佳的工艺条件和催化剂再生方法.结果表明:在pH值为6,苯酚初始浓度为50mg/L,催化剂投加量4 g/L,光照距离12 cm,光照时间为150 min,降解率达67.73％,添加助催化剂H2O2后,反应60 min,苯酚降解率达到86.33％,催化剂的最佳再生方法是先用1 mol/L的硫酸浸渍24 h后,在450℃下焙烧6h.     

TiO2／SiO2催化剂可见光降解偶氮染料的研究

以多孔硅胶作载体.通过酸性溶胶法制备了TiO2/SiO2催化剂.采用X射线衍射(XRD)、热重一差热分析(TG-DTA)、扫描电镜(SEM)和BET等方法对该催化剂进行了表征.以偶氮染料酸性橙7(A07)的可见光降解作为探针反应,研究了TiO2/SiO2的催化活性.结果表明,TiO2的平均晶粒尺寸为5.1 nm,晶型为锐钛矿;TiO2/SiO2具有大的比表面积,比P-25催化剂具有更高的光催化活性和更好的沉降性能,便于回收利用.     

2-氯酚在超临界水-NaOH体系中的脱氯特性

研究了2-氯酚在超临界水-NaOH体系中的脱氯特性,考察了NaOH添加对2-氯酚转化率、Cl-生成率、脱氯选择性等的影响。实验结果表明,NaOH的添加能够显著提高2-氯酚的转化率、Cl-的生成率和脱氯选择性。2-氯酚的转化率随着NaOH添加量的增大而增大,460℃、25 MPa条件下,NaOH添加量与2-氯酚的摩尔比为1∶1时,停留时间27 s时可实现2-氯酚的完全转化。     

钯/铝双金属体系对3-氯酚的脱氯降解

研究了钯/铝双金属体系对水相中3-氯酚的催化脱氯降解效果,通过置换沉积制备了钯/铝双金属颗粒,考察了该双金属颗粒的稳定性以及溶液pH和钯负载量对脱氯效果的影响。结果表明,pH在4.0以下的酸性条件,钯负载量在1.43%时,可实现水相中3-氯酚的有效脱氯,反应30 min后0.389 mmol/L的3-氯酚转化率可达99%以上,产物主要为苯酚,而钯/铝颗粒在重复测试中能保持较好的稳定性,这与铝基材表面自发形成的氧化膜有关。钯/铝材料表征的结果表明,钯颗粒高度分散在铝基材表面,并极大地提高了铝基材的表面积,从而有助于后续的脱氯反应。     

固体超强酸SO4^2-／TiO2-SnO2／Ce^4＋光催化降解含酚废水

采用共沉淀-浸渍法制备了固体超强酸SO4^2-／TiO2-SnO2／Ce^4＋,并用XRD、SEM等方法对其结构进行了表征。以苯酚的光催化降解为反应模型,确定了最佳的工艺条件和催化剂再生方法。结果表明：在pH值为6,苯酚初始浓度为50mg／L,催化剂投加量4g／L,光照距离12cm,光照时间为150min,降解率达67．73％,添加助催化剂H2O2后,反应60min,苯酚降解率达到86．33％,催化剂的最佳再生方法是先用1mol／L的硫酸浸渍24h后,在450℃下焙烧6h。     

太阳光/NiFe-Bi-XY异质结催化剂/过一硫酸盐体系对四环素的降解性能及机理

近年来,尖晶石型铁氧体在光催化领域展现出良好的应用前景,但其团聚作用会影响催化效果,构建异质结结构可以有效提高催化效率。通过自组装法合成了一系列Bi₂WO₆/NiFe₂O₄ p-n型异质结催化剂(NiFe-Bi-XY),并将其应用于去除水体中的四环素污染物。在太阳光/NiFe-Bi-73/过一硫酸盐(PMS)体系中,在反应30 min时对20 mg·L⁻¹四环素溶液的去除率可以达到91.1%,矿化率可以达到56.3%,所构建的反应体系在碱性环境中依然保持着对四环素良好的去除效果。通过XPS价带谱、禁带宽度计算、Mott-Schottky和ESR测试证明NiFe-Bi-XY形成了p-n型异质结结构。在所构建的体系中,四环素的降解主要是通过光催化和非光催化降解2种途径共同实现的。淬灭实验结果表明,·O₂⁻和¹O₂是降解四环素的主要活性物种。以上研究结果可为合成高效的二元异质结催化剂,并将其用于环境修复提供参考。     

电-Fenton法处理4-氯酚废水

采用电解法对4-氯酚废水进行了处理。以活性炭纤维(ACF)为阴极，铁为阳极，并向阴极不断通入空气，电解过程中生成的H2O2与阳极溶解的Fe^2 形成Fenton(芬顿)试剂，Fenton试剂在电解的过程中可以产生大量活性羟基 OH，能够很好地氧化降解废水中的4-氯酚。在最佳试验条件下：室温，氯酚浓度为50mg／L，电解时间为60min，pH值为4．5，电流密度为15．38A／m^2，Na2SO4浓度为3g／L时，4-氯酚去除率为85．70％。