涂覆式蜂窝状钒钨钛催化剂的SCR及抗中毒性能

为制备性能优异的涂覆式蜂窝状SCR催化剂用于高效去除NO_x,采用正交实验探究添加剂对催化剂的涂覆效果及SCR性能影响。结果表明,当PVA和吐温-20含量分别为0.2%和0.1%,pH为1.5时制备的浆料有较好的负载率、附着率和NO转化率。而后对整体式蜂窝状V₂O₅-WO₃-TiO₂/堇青石催化剂进行SCR性能测试,其在350~500 ℃区间活性、耐C₃H₈、SO₂和H₂O反应催化活性均在80%以上,在350 ℃时稳定性均高于88%。通过粒径分析、SEM的表征结果表明,该配方制备的浆料能有效减少组分团聚作用,使其小于堇青石孔径,从而拥有较高的负载率和附着率。通过XPS、H₂-TPR和NH₃-TPD的表征结果表明,C₃H₈、SO₂和H₂O物质的加入会使促进反应的活性物质含量降低,与反应物竞争活性位点,从而降低催化剂氧化还原性能,进而影响催化剂催化活性。但在中高温区间,通过该配方制备的催化剂仍保持良好的酸性位和酸性数量,且与反应物竞争作用降低,从而在中高温度区间仍能保持良好的性能。本研究可为涂覆式蜂窝状催化剂的优化合成、提升其去除氮氧化物及抗中毒性能提供参考。     

MoO_3/ZrO_2-TiO_2固体酸催化水解HCFC-2

实验从焙烧温度、使用寿命考察了MoO_3/ZrO_2-TiO_2催化剂催化水解HCFC-22的性能。实验同时考察了水解温度、水蒸气浓度等反应条件对HCFC-22降解率的影响。结果表明,500℃焙烧的MoO_3/ZrO_2-TiO_2固体酸催化剂在催化水解温度为330℃,水蒸气浓度为76.58%时对1.00 cm3·min-1的HCFC-22的降解率可达到96.21%,主要降解产物为CO、CO2、HF、HCl和少量CHF3。且该MoO_3/ZrO_2-TiO_2催化剂在连续反应60 h后HCFC-22的降解率仍保持在82.00%以上。XRD表征表明,MoO_3/ZrO_2-TiO_2催化剂的主要结构为四方晶相的Zr(MoO_4)_2掺杂锐钛型的TiO_2。     

预处理对CNTs低温催化氧化NH3性能的影响

用浓酸混合液(浓H2SO4,H2O2)和非热等离子体(NTP)对碳纳米管(CNTs)进行预处理,对比2种方法预处理的CNTs在负载不同活性组分时NH3的催化氧化性能,实验结果表明,浓酸混合液预处理后的CNTs,负载不同单活性组份时,NH3转化率均低于50%,产物中没有NO和NO2。负载不同双活性组分时,5%Co-5%Zr/CNTs在200~225℃间,NH3的转化效率达到55%。NTP预处理的CNTs催化剂NH3的氧化性能高于浓酸混合液预处理的CNTs催化剂,在250℃时5%Cu/CNTs催化剂NH3的转化率基本接近90%。而250℃时,5%Cu-5%Zr/CNTs催化剂NH3转化率约为80%,NO的生成率约为75%,NO2生成率约3%。     

生物质废弃物催化裂解制备富氢燃气实验研究

由生物质废弃物催化裂解制取氢气是一种可再生的制氢方法，本研究采用2段加热管式反应器，前段装生物质，后段装催化剂，用以研究生物质催化裂解制取氢气的特性，并提出潜在氢产率的概念对生物质制氢的经济技术可行性进行深入的分析。测试的3种生物质废弃物为：松木粉、木质素和纤维素，测试温度为600～700℃。实验结果表明，加入催化剂后3种物料的产氢率从5．48～15．06g／kg增加到12．94～37．73g／kg；催化剂对潜在产氢率的影响较小，加入催化剂前后的变化范围为：36、25～98、86g／kg到37．40～116．98g／kg。生物质废弃物催化裂解产氢率与相同温度下空气-水蒸气气化的氢产率相当，实验结果证明，生物质废弃物催化裂解是一种有效的制氢方法。     

异相类Fenton催化剂CuFeO2的制备及其对水中氧氟沙星的降解性能

以三水合硝酸铜、九水合硝酸铁分别作为铜源和铁源,通过简单的一步水热法合成纯3R相结构CuFeO₂催化剂。通过X射线衍射仪、扫描电镜、透射电镜和高分辨透射电镜对其晶格结构和形貌进行了表征,构建了CuFeO₂/H₂O₂体系对目标污染物氧氟沙星(OFX)进行降解,考察了不同催化剂投加量、H₂O₂浓度、溶液pH等参数对OFX降解效果的影响。结果表明,在催化剂投加量为1.1 g·L^-1、 H₂O₂浓度为15 moL·L^-1以及pH=3.65的条件下,反应300 min后,CuFeO₂/H₂O₂体系对10 mg·L^-1 OFX的降解率高达93.8%;此外,CuFeO₂催化剂在活化H₂O₂降解OFX过程中具有良好的稳定性,经5次降解...     

高分子絮凝剂SSXA的合成工艺及其在含Cu2+ 废水处理中的应用

以淀粉(ST)、丙烯酰胺(AM)、NaOH、CS2为原料,以硝酸铈铵(CAN)为引发剂合成一种新型的高分子絮凝剂--可溶性淀粉基黄原酸酯-聚丙烯酰胺接枝共聚物(SSXA).以SSXA去除Cu2+性能为依据确定最佳合成条件.结果表明,AM:ST=4:1(摩尔比),ST:NaOH:CS2=2:4:3(摩尔比),黄原酸酯化反...     

基于易回收的磁性碳纳米管催化湿式氧化处理垃圾渗滤液中的DOM

采用液相化学沉淀法制备了易于回收的磁性碳纳米管催化剂,应用于催化湿式氧化实验处理垃圾转运站渗滤液。结果表明,在反应温度为200 ℃,n(COD)∶n(H₂O₂)=1∶1.8,时间为60 min,催化剂添加量为0.1 g·L⁻¹的最佳条件下,垃圾渗滤液的COD去除率达到86.38%。出水可溶解性有机物(DOM)的紫外和三维荧光分析表明,实验对芳香族化合物和腐殖质的去除效果良好,可生化性提高。磁性碳纳米管在外加强磁场作用下30 s内便可实现快速分离,重复5次使用回收率可达90%。     

生物质废弃物催化裂解制备富氢燃气实验研究

由生物质废弃物催化裂解制取氢气是一种可再生的制氢方法,本研究采用2段加热管式反应器,前段装生物质,后段装催化剂,用以研究生物质催化裂解制取氢气的特性,并提出潜在氢产率的概念对生物质制氢的经济技术可行性进行深入的分析.测试的3种生物质废弃物为:松木粉、木质素和纤维素,测试温度为600～700℃.实验结果表明,加入催化剂后3种物料的产氢率从5.48～15.06g/kg增加到12.94～37.73g/kg;催化剂对潜在产氢率的影响较小,加入催化剂前后的变化范围为:36.25～98.86g/kg到37.40～116.98g/kg.生物质废弃物催化裂解产氢率与相同温度下空气-水蒸气气化的氢产率相当,实验结果证明,生物质废弃物催化裂解是一种有效的制氢方法.     

反胶束漆酶/纤维素酶体系中油酸酯化的优化

漆酶和纤维素酶在反胶束水核中心具有较强的催化活性。为了对反胶束酶体系中油酸酯化反应深入研究,采用生物表面活性剂鼠李糖脂构建反胶束体系作为漆酶与纤维素酶酯化油酸的催化反应场所。通过实验研究了反胶束体系的不同条件对酯化产物含量的影响。对于反胶束漆酶体系,最佳酯化条件为：含水量W0 40%,鼠李糖脂临界胶束浓度20 mmol·L-1,pH值4,温度40 ℃;对于反胶束纤维素酶体系,最佳酯化条件为：含水量20%,鼠李糖脂临界胶束浓度80 mmol·L-1,pH值4,温度30 ℃。综合考虑几个因素,漆酶比纤维素酶更适合应用于反胶束中油酸的酯化。研究同时采用荧光光谱法对漆酶和纤维素酶在反胶束体系中结构性能的变化进行研究,结果表明,当反胶束体系处于最佳酯化反应条件时,荧光强度最高。     

由维尼纶厂废液合成乙酸乙酯

本文以维尼纶厂废液中提取的乙醛为原料,通过缩合反应合成乙酸乙酯,乙醛转化率达91.5%,选择性达93.0%,并对乙醛的提取、催化剂合成及缩合反应进行了探讨.     

水葫芦厌氧发酵工程化应用研究

在实验室进行了接种率、破碎程度和温度等对水葫芦厌氧发酵产气率的影响研究.结果表明:水葫芦在中温35℃下,水葫芦和接种污泥的最佳接种率为1:1(总固体物质比),经简单切分后产气率最高,原料产气率为0.540 m3/d(以每千克固体含量计,下同);高温消化与中温消化相比,产气率无明显优势.在实验室研究基础上,对中国农村地区原有的沼气发酵工艺进行适当的改进,设计构建了5 m3 15 m3(酸化池 产气池)两级反应池,该反应池在夏季常温条件下运行良好,80 d的平均原料产气率达0.305 m3/d.     

Co-FeOOH/g-C3N4的制备及其在非均相光芬顿反应中的催化性能

通过化学浴沉淀法制备了Co掺杂的FeOOH与石墨相氮化碳复合材料(Co-FeOOH/g-C₃N₄),作为非均相光芬顿催化剂,以罗丹明B(RhB)为目标污染物,分别考察了Co掺杂量、pH、温度、H₂O₂浓度、催化剂剂量等因素对光催化效率的影响。在最佳反应条件下,Co-FeOOH、g-C₃N₄和Co-FeOOH/g-C₃N₄对RhB的去除率分别为23.7%、59.6%和91.5%。通过阿伦尼乌斯方程计算得到反应的活化能为12.8 kJ·mol⁻¹,通过自由基捕获实验证实·OH与h⁺均为起主要作用的活性物种。Co-FeOOH/g-C₃N₄经过5次循环使用后,对RhB的去除率没有明显下降,说明其具有良好的稳定性。最后,以天然日光作为驱动光源,考察了催化剂对高浓度染料废水的处理性能,反应6 h后,废水的脱色率达到100%,COD去除率为43.9%,延长反应时间至10 h,COD的去除率达到81.6%。在非均相芬顿反应中引进了可见光,在提高降解反应速率的同时降低了催化反应发生的成本,本研究结果可为非均相光芬顿体系的实际应用提供实验基础。     

碳修饰的铁基催化剂催化降解膜生物反应器出水中有机污染物

采用水热法合成碳修饰的铁基催化剂,并利用非均相类Fenton反应对膜生物反应器(MBR)出水进行处理。研究表明,对催化剂进行碳修饰可以大幅提高类Fenton反应的催化活性,反应60 min对MBR出水COD的去除率可超过91%,且经过6次循环降解性能几乎保持不变。X射线光电子能谱(XPS)表明,反应后催化剂中高活性Fe²⁺占比并未减少。循环伏安曲线表明,通过水热法进行碳修饰能有效提高催化剂电子传输效率并促进Fe²⁺/Fe³⁺循环。电子顺磁共振(EPR)测试表明,·OH和·O^-₂均是该体系中的活性氧物种。     

进出料频率对牛粪两相厌氧发酵特性的影响

以牛粪为发酵原料,在中温(35±2)℃的条件下,采用自行设计的两相厌氧发酵中试装置,在水力停留时间确定的前提下,酸化原料分别以每天、间隔1 d和间隔2 d 3种不同进出料频率加入产甲烷罐,观察挥发性固体(VS)产气率和甲烷含量的变化情况。实验结果表明:保持产酸相与产甲烷相水力停留时间(HRT)分别为3 d和17 d,每天进出料产气效果最佳,原料VS产气率和甲烷含量最大值分别为0.29 m3/(kg·VS)和58.36%。     

CuFeO2@PVP的制备及其基于光电芬顿降解氧氟沙星

以聚乙烯吡咯烷酮作为改性剂,利用水热法合成了表面具有丰富氧空位的CuFeO₂@PVP复合催化剂。通过XRD、FT-IR、SEM、TEM和EPR等方法证实了催化剂的成功合成及确定了催化剂的形貌和微观结构。采用UV-vis DRS、PL、EIS和IT等方法证实了CuFeO₂@PVP比CuFeO₂具有更好的光学性能及光电性能。不同体系下的降解实验结果表明,CuFeO₂@PVP的光电催化活性比纯相CuFeO₂有明显的提升,反应速率是纯相CuFeO₂的1.79倍,去除率相比于单独的吸附、阳极氧化、光催化、电催化和电芬顿体系分别提高了87.9%、68.2%、67.3%、67%和9.8%,说明可见光、电场和异相催化剂间存在协同效应。进一步探究了催化剂投加量、电流密度、溶液pH、共存离子种类对异相光电芬顿体系降解氧氟沙星(OFX)的影响。结果表明,在最佳催化剂投加量为0.4 g/L、最佳电流密度为4 mA/cm²的条件下,CuFeO₂@PVP光电Fenton体系在120 min时对10 mg·L⁻¹ OFX的降解率达到94.3%。pH在5-9之间时对OFX的降解呈现抑制作用,pH在3-3.6之间时降解效果基本持平。溶液中的Cl⁻对OFX的降解起到轻微的促进作用,而NO₃⁻、PO₄³⁻和CO₃²⁻会抑制体系对OFX的降解。此外,5次循环降解实验后,CuFeO₂@PVP的降解效率降低了13.8%,表明其具有良好的稳定性。自由基淬灭实验和电子顺磁共振结果表明·OH是最主要的活性自由基并基于上述结果推测出可能的降解机理。     

环境友好型金属切削液的性能研究

以油酸、二乙醇胺、硼酸、苯并三氮唑为主要原料,采用酯交换法制得油酸二乙醇酰胺硼酸酯、相转移法制得苯并三氮唑衍生物,合成一种复合有机硼酸酯,采用傅立叶红外光谱仪对合成产物进行表征。对由复合有机硼酸酯配制的水基切削液进行防锈、润滑及清洗性能的测试。结果表明:(1)以油酸、二乙醇胺、硼酸和苯并三氮唑为主要原料制备出的复合有机硼酸酯,经红外光谱仪的表征,证实合成工艺可行。(2)水基切削液的防腐蚀和防锈性能随着复合有机硼酸酯添加量的增加而改善,在较高温较长时间的持续工作环境下同样能保持良好的防锈性能。(3)当复合有机硼酸酯添加量为0.25%(质量分数)时,水基切削液在60℃、24h的缓蚀率达到了70%左右,35℃时的单片及叠片防锈试验合格,25℃下的表面张力为33.13×10-4 N/dm,润滑性能良好。     

基于酸催化的生物质制乙醇工艺条件优化

纤维素乙醇被认为是最佳的替代燃料之一,但依然存在纤维素水解效率低和水解糖液中有害物质影响酵母菌活性等问题,从而导致其生产成本过高,无法实现工业化生产。选取水稻秸秆、小麦秸秆、高粱秸秆、毛竹等4种典型生物质,进行了基于酸催化法与同步酶解发酵法制取纤维素乙醇工艺条件的优选研究,采用DNS还原糖测定法测定原料还原糖转化量以表征预处理效果,并使用气相色谱法测定乙醇转化率。结果表明:水稻以5%固体装载量在125℃下经0.5%稀硫酸处理10 min后,产糖率达28.74%,处理效果在4种生物质中最优;发酵2 d后的水稻和小麦的乙醇转化率分别为51%和54%,显著高于高粱与毛竹;发酵5 d后高粱和毛竹的乙醇转化率达到了61%和65%,高于水稻和小麦。以上结果对改善传统生物质生产纤维素乙醇产率低的问题,具有一定的实际指导意义。     

MIL-88B(Fe)非均相芬顿催化降解磺胺甲恶唑

采用溶剂热法合成了铁基金属有机骨架材料MIL-88B(Fe),将其作为类芬顿催化剂用于催化降解水中磺胺甲恶唑(SMX)。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂的结构和性能进行表征,并研究了H₂O₂浓度、催化剂投加量、溶液初始pH和污染物初始浓度等对SMX降解效果的影响。结果表明,在H₂O₂摩尔浓度为6.0mmol/L、催化剂投加量为0.2g/L、pH为4、SMX为5mg/L的优化反应条件下,MIL-88B(Fe)对SMX的降解率可达99%。在较宽的pH(4～6)范围内,MIL-88B(Fe)仍保持较好的催化活性,且5次循环使用后对SMX去除率仍可达95%以上。表明合成的MIL-88B(Fe)具有较高的催化活性和重复性能,是一种优良的非均相类芬顿催化剂。     

CuO(-CeO_2)/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO_2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

CuO（-CeO2）/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。