典型城市冬季PM_(2.5)水溶性离子污染特征与传输规律研究

选取北京和石家庄两个监测点,于2014年冬季进行了PM_(2.5)样品采集,分析研究了PM_(2.5)及水溶性离子组分污染特征,并应用WRF-CAMx模型对采样时段进行了模拟,分析了观测期间PM_(2.5)和二次离子组分区域传输贡献情况.结果表明,采样期间北京PM_(2.5)质量浓度为(116.6±87.0)μg/m~3.水溶性离子质量浓度为(45.3±40.6)μg/m~3.其中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH4+质量浓度分别为(13.3±13.6)μg/m~3、(14.8±15.1)μg/m~3和(9.1±7.2)μg/m~3;石家庄污染水平高于北京,PM_(2.5)浓度为(267.7±166.7)μg/m~3.总水溶性离子、SO_4~(2-)、NO_3~-和NH4+质量浓度分别(111.8±104.3)μg/m~3、(36.6±36.5)μg/m~3、(28.5±29.3)μg/m~3和(25.5±29.8)μg/m~3.两处采样点SOR与NOR分别为0.12、0.10(北京)和0.11、0.14(石家庄),冬季大气氧化性相对较弱,非均相氧化是主要二次转化原理.数值模拟结果显示,北京、石家庄城区1月PM_(2.5)受区域传输贡献分别为28.1%和28.3%,高浓度时段外来源贡献有所上升.二次离子中两地NO_3~-传输作用均强于SO_4~(2-).     

陕南农村冬季PM_(2.5)主要化学组分特征

通过对陕南农村冬季PM_(2.5)采样分析,获得PM_(2.5)质量浓度及主要化学组分特征。PM_(2.5)平均质量浓度为89.5±42.0μg·m~(-3),超过国家二级标准。观测期间PM_(2.5)中OC、EC浓度平均值分别为16.0±6.9μg·m~(-3)和5.7±3.2μg·m~(-3),OC/EC平均比值为3.0±0.4。主要水溶性离子组分为NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+。粒子数浓度与表面积浓度峰值主要集中在0.5μm以下粒径段。PAHs、BeP和BaP平均质量浓度分别为48.9±10.9 ng·m~(-3)、3.0±0.9 ng·m~(-3)和1.2±0.7 ng·m~(-3),PAHs污染较严重,强致癌物BaP浓度超过国家环境空气质量标准年平均浓度限值。当地农村以石煤为主的能源结构及采用的燃烧方式是导致污染的重要因素。     

成都冬季PM2.5化学组分污染特征及来源解析

2017年1月1~20日在成都地区分昼夜对PM_(2.5)进行连续膜样品采集,并在实验室测定了其主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)的质量浓度.观测期间,PM_(2.5)的平均质量浓度为(127.1±59.9)μg·m~(-3);总水溶性离子的质量浓度为(56.5±25.7)μg·m~(-3),其中SO2-4、NO-3和NH+4是最主要的离子,质量浓度分别为(13.6±5.5)、(21.4±12.0)和(13.3±5.7)μg·m~(-3),一共占到了水溶性离子的85.6%;有机碳(OC)和元素碳(EC)的平均质量浓度分别为34.0μg·m~(-3)和6.1μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的26.8%和4.8%.昼夜污染对比显示,PM_(2.5)白天和夜晚质量浓度分别为(120.4±56.4)μg·m~(-3)和(133.8±64.0)μg·m~(-3),夜间污染更为严重.SO2-4、NO-3和NH+4白天浓度高于夜间,这与白天光照促进了二次离子的形成有关;而Cl-、K+、OC和EC浓度夜间明显升高,可能是受夜间煤和生物质燃烧排放增加的影响.通过对近年来成都冬季PM_(2.5)化学组分的研究进行文献总结和比较后发现,SO2-4浓度显著降低,从2010年的50.6μg·m~(-3)降低到2017年的13.6μg·m~(-3);而NO-3浓度变化不大,维持在20μg·m~(-3)左右.PM_(2.5)中离子酸碱平衡分析表明,成都冬季PM_(2.5)由于NH+4的相对过剩而呈现出碱性,与以往呈偏酸性结果存在差异.对成都冬季NO-3/SO2-4的比值进行计算,NO-3/SO2-4平均值为1.57,表明移动源对PM_(2.5)污染影响更大.OC与EC的相关性表明,白天和夜间OC与EC的相关系数分别为0.82和0.90(P0.01),OC与EC来源具有一致性.SOC估算结果显示,白天和夜间SOC浓度分别为8.5μg·m~(-3)和11.9μg·m~(-3),占到OC的28.1%和31.8%.K+/EC平均值为0.31,并且K+与OC之间相关系数为0.87(P0.01),说明生物质燃烧对成都冬季碳质气溶胶有一定影响.主成分分析表明,成都冬季PM_(2.5)主要来源于燃烧源(燃煤、生物质燃烧等)、二次无机污染源以及土壤和扬尘源,其贡献率分别为32.8%、34.5%和21.5%.     

泉州市大气PM2.5中水溶性离子季节变化特征及来源解析

为掌握泉州市大气PM_(2.5)中无机水溶性离子的季节变化特征,于2014年3月~2015年1月同步采集了泉州市5个采样点共116个PM_(2.5)样品.用离子色谱法分析了PM_(2.5)中Na~+、NH_4~+、K~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)等9种水溶性无机离子.观测期间,总水溶性离子浓度季节变化特征为春季(14.24±6.43)μg·m~(-3)冬季(8.54±7.61)μg·m~(-3)夏季(4.10±2.67)μg·m~(-3)秋季(3.91±2.58)μg·m~(-3);SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+(SNA)是PM_(2.5)中主要的3种离子,占水溶性离子总质量浓度比例分别为春季(90.3±3.3)%、夏季(68.8±11.7)%、秋季(78.9±7.1)%和冬季(74.0±18.4)%,说明春季二次污染较为严重;PM_(2.5)中阴、阳离子电荷平衡分析显示,阴离子相对亏损,大气细颗粒物组分呈弱碱性;春、冬季NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4和NH_4NO_3等形式存在,而夏、秋季则主要以NH_4HSO_4和NH_4NO_3形式存在;PMF源解析结果表明,泉州市大气PM_(2.5)中水溶性离子主要来自海盐、二次源、建筑扬尘、垃圾焚烧源和生物质燃烧源.     

超低排放改造后燃煤电厂细颗粒物排放特征

超低排放改造后,燃煤电厂细颗粒物排放特征发生了变化,为定量评估颗粒物中各组分的排放特征及环保设备对细颗粒物的影响选取了3台超低排放机组为研究对象利用DGI分级撞击采样器对湿法烟气脱硫装置(WFGD)、湿式静电除尘器(WESP)进、出口颗粒物取样并用多种指标分析研究.结果表明,3台机组出口处排放的PM_1、PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度范围分别为0.25～0.38、0.31～0.42和0.42～0.57 mg·m~(-3)两种改造工艺下排放的PM_(10)质量浓度相当,但是颗粒物粒径分布和成分组成存在差异相比FP1和FP2机组,FP3机组PM_(2.5)/PM_(10)比值最高,可能原因是FP3机组安装了WESP,对粒径2.5μm以上的颗粒有更好地脱除效果.FP2和FP3机组排放的PM_(2.5)中水溶性离子总浓度分别为0.20 mg·m~(-3)和0.06 mg·m~(-3),FP2机组排放水溶性离子以Ca~(2+)和SO_4~(2-)为主,FP3机组以NH_4~+和SO_4~(2-)为主.FP2机组WFGD进出口颗粒物分析结果显示,WFGD过程会通过夹带含石灰石、石膏的脱硫浆液增加水溶性离子排放.在WFGD后加WESP能有效去除PM_(25)、PM_(10)颗粒物,降低水溶性离子对大气环境的影响.     

典型时段西南地区PM_(2.5)及组分污染特征

选取西南地区为采样点,于2015年非重污染和重污染时期对环境PM_(2.5)进行采样,并对PM_(2.5)、水溶性离子和碳质组分的污染特征进行分析。结果显示:重污染与非重污染天PM_(2.5)质量浓度分别为(204.8±47.0)μg/m~3和(66.8±23.1)μg/m~3。重污染天气下SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+浓度分别是非重污染天气下的3.5,4.2,3.4倍,SIA浓度占PM_(2.5)的比例可高达42.2%。重污染期间OC和EC浓度分别是非重污染期间的4.8,2.7倍,SOC浓度在非重污染和重污染期间分别为(3.2±1.6),(25.6±15.2)μg/m~3,OC、EC较低的相关性也反映出重污染期间碳质组分来源的复杂性。     

高原城市昆明公路隧道大气中PM2.5理化特征分析

为研究高原地区机动车尾气排放特征,选取昆明市草海隧道内大气PM_(2.5)为研究对象,并对样品中的水溶性离子、碳组分、多环芳烃、无机元素进行分析.结果表明,隧道内PM_(2.5)质量浓度为225.65~312.84μg·m~(-3),是同期环境大气中PM_(2.5)浓度的11~14倍,PM_(2.5)中碳组分所占比重最高,约占总质量浓度的35.73%,其次无机元素占21.78%,离子组分在4.79%~5.52%之间,含量最低的是多环芳烃,占0.25%~0.32%;离子组分中Ca~(2+)和SO_4~(2-)含量较高,占总离子浓度的77.78%~80.17%,显示为地壳来源,其次是NH_4~+、NO_3~-的浓度也相对较高,主要来自机动车尾气源;草海隧道PM_(2.5)中以分子量相对较大、不易挥发的4、6环PAHs为主,机动车尾气对PM_(2.5)中多环芳烃的贡献十分显著,毒性最强的Ba P浓度是国家规定浓度限值的23~29倍,高原草海隧道大气中存在PM_(2.5)暴露健康风险;隧道大气PM_(2.5)中元素由PCA分析显示机动车尾气和道路扬尘来源占比约61.64%,其次机械磨损排放源占比约为17.49%,最后为轮胎磨损排放源,占比为9.11%;云贵高原大气低压低氧条件下,机动车发动机燃料不完全燃烧几率较高,导致机动车尾气PM_(2.5)中的OC以及PAHs排放量增加.     

自贡市大气颗粒物中水溶性离子的特征及来源

基于四川省自贡市2015年9月-2016年9月的大气颗粒物采样数据,利用离子色谱仪对其中8种水溶性离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+、Na~+、K~+、Cl~-、Ca~(2+)和Mg~(2+))进行了浓度测定。分析结果表明,自贡市PM_(10)平均浓度为(88.4±59.2)μg/m~3,PM_(2.5)为(76.2±51.7)μg/m~3,各季节PM_(2.5)/PM_(10)的浓度比值均大于80%,说明自贡市大气颗粒物污染以PM_(2.5)为主;水溶性离子是颗粒物的主要化学组分,其总质量浓度对PM_(10)和PM_(2.5)的贡献率分别为40.3%和42.7%,其中SNA(二次水溶性无机离子,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)、Cl~-、K~+、Ca~(2+)、Na~+和Mg~(2+)在PM_(2.5)的占比分别为39.5%、1.8%、1.2%、0.5%、0.3%和0.04%;SO_4~(2-)是自贡市春季和秋季污染天主要来源,其在PM_(2.5)水溶性离子中的贡献率均为45.5%,NO_3~-对应的贡献率分别为22.3%和23.6%,冬季污染天SO_4~(2-)和NO_3~-的贡献率分别为33.5%和35.7%,NO_3~-的贡献率显著上升。利用因子分析法对PM_(2.5)中水溶性离子进行源解析发现,其来源主要为二次污染源、燃烧源、农业源以及道路扬尘源。     

兰州大气细颗粒物中多环芳烃污染特征及来源分析

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境空气中一类重要的有毒化合物,为探究兰州市大气细颗粒物(fine particulate matter,PM_(2.5))中PAHs的污染特征,于2012年冬季和2013年夏季采集兰州市PM_(2.5)样品共60个,并进行了GC/MS分析.结果表明,16种PAHs的冬、夏季平均总质量浓度分别为(191.79±88.29)ng·m~(-3)和(8.94±4.34)ng·m~(-3),冬季污染程度明显严重;降雪是导致兰州冬季大气PM_(2.5)中PAHs质量浓度降低最主要的气象因素;冬、夏季PAHs的环数分布均以4环比例最大,分别为51.40%和49.94%,5~6环比例夏季41.04%,高于冬季24.94%,2~3环比例冬季23.67%,高于夏季9.03%;通过PAHs的特征比值分析,兰州大气PM_(2.5)中PAHs的来源冬季以燃煤源和机动车尾气为主,其中柴油车比例较大;夏季汽油车对PAHs的相对贡献较大.     

盘锦市秋季PM2.5水溶性离子特征及来源分析

为研究盘锦市秋季PM_(2.5)中水溶性离子污染特征及来源,于2016年10月在盘锦市开发区、文化公园和第二中学采集PM_(2.5)样品,用离子色谱分析其水溶性离子.同时,分析了PM_(2.5)及水溶性离子浓度特征,并通过离子平衡计算、相关性分析和聚类分析对其污染特征和来源进行研究.结果表明:盘锦市秋季PM_(2.5)平均质量浓度为(52.71±19.44)μg·m~(-3),低于环境空气质量标准(GB 3095—2012)日均浓度限值(75μg·m~(-3)),不同点位之间表现为:开发区第二中学文化公园.开发区、文化公园和第二中学的水溶性离子总质量浓度分别为13.64、13.16和13.19μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)浓度的22.83%、29.72%和24.36%,各点位均表现为NO~-_3、SO■和NH~+_4质量浓度较大.阴阳离子当量比值(AE/CE)均大于1,表明采样期间盘锦市颗粒物整体偏酸性.离子间相关关系分析显示,SNA的主要存在形式为(NH_4)_2SO_4、NH_4NO_3和KNO_3等.NO~-_3/SO■的均值为1.41,说明移动源对PM_(2.5)的贡献大于固定源.通过聚类分析得出,盘锦市秋季PM_(2.5)中水溶性离子主要来源于气态污染物的二次转化、生物质和化石燃料燃烧及土壤扬尘或建筑扬尘排放.