对苯醌活化过硫酸盐降解罗丹明B的动力学特征及其影响因素

考察了对苯醌(HQ)活化过硫酸盐(PS)过程中降解罗丹明B(RhB)的动力学特征及其影响因素.结果表明:HQ含量、pH值以及温度对活化PS降解RhB的动力学过程和特征均产生不同程度的影响.在pH=4.6时,HQ能有效活化PS,显著促进其对罗明丹B的降解效能;随着体系中HQ含量的上升,RhB的降解程度得到提升,反应速率常数k的值与体系中HQ含量之间呈线性相关.在HQ的活化作用下,PS降解RhB反应的活化能由41.99kJ/mol降低至13.90kJ/mol,RhB降解程度和反应速率均得到提升.当pH=4.6,HQ=0.1mmol/L以及PS=1.0mmol/L时,HQ活化PS的过程中罗丹明B降解率可高达90%以上,反应速率增加了106%.染料RhB在充当表征活化PS效果试剂的同时,也积极参与了HQ活化PS过程,使得“HQ-RhB-PS”耦合体系的氧化降解能力得到显著提升.     

非均相膨润土@Fe3O4活化过硫酸盐降解罗丹明B

该文采用共沉淀法成功制备了非均相催化剂膨润土@Fe_3O_4,用于活化过硫酸盐(PS)降解罗丹明B(RhB)染料废水。使用扫描电子显微镜、能谱分析仪、X射线单晶衍射仪、X射线光电子能谱对该催化剂进行了表征。对比了不同体系下对RhB的降解效果,结果表明,膨润土@Fe_3O_4/PS体系具有最好的处理效果。探究了膨润土@Fe_3O_4投加量、PS浓度、初始pH对RhB降解的影响,得到了最佳反应条件为:初始pH为3.3,膨润土@Fe_3O_4的投加量为1.5 g/L,PS的浓度为1 g/L。在该最佳反应条件下反应60 min后RhB的去除率为85.11%,总有机碳去除率达77.67%。最后,对反应过程进行了综合分析,提出了膨润土@Fe_3O_4活化PS降解RhB的可能机理。     

UV/PMS降解水中罗丹明B的动力学及反应机理

采用紫外(UV)活化过硫酸氢钾(PMS)产生强氧化性硫酸根自由基(SO_4~·-)降解人工染料罗丹明B(RhB).考察了溶液初始p H、氧化剂剂量、RhB初始浓度、天然有机物(NOM)、Fe~(2+)浓度、自由基淬灭剂(甲醇和叔丁醇)及水体中常见阴离子对降解效果的影响,并探测反应体系中生成的无机阳离子及小分子有机酸的种类和浓度.结果表明,降解反应遵循准一级反应动力学,其降解速率受到溶液初始pH的显著影响,当溶液酸性越强或碱性越强时,RhB的降解效果越好,且酸性条件下降解效果优于碱性条件.同时,加大氧化剂剂量及降低底物浓度也会对RhB的降解起促进作用.体系中投加过渡金属Fe~(2+)可显著促进RhB的降解效果,当Fe~(2+)与PMS的浓度比为1∶1时,降解效果最佳.水体中的NO_3~-对RhB的降解有着显著的促进作用,而H_2PO_4~-、C_2O_4~(2-)、Cl~-和NOM则对RhB的降解有抑制作用.采用离子色谱分析了UV/PMS体系降解RhB所产生的NH_4~+,以及甲酸、乳酸、乙酸和草酸,推测RhB在UV/PMS体系中的降解主要是通过共轭结构的破坏、N-位脱乙基并伴有苯环结构的破坏进行的.综合分析表明,UV/PMS工艺可有效运用于罗丹明B污染水体的修复处理过程.     

UV增强Fe2+活化过硫酸氢钾降解罗丹明B

文章研究了紫外光(UV)辐射对微量Fe~(2+)活化过硫酸氢钾(PMS)降解罗丹明B(RhB)的增强作用以及其反应机理。考察了初始pH值、Fe~(2+)投加量、PMS初始浓度和RhB初始浓度等参数对UV/Fe~(2+)/PMS体系降解RhB的影响。对反应体系中的活性自由基、水中常见离子和腐殖酸对反应体系的影响以及RhB的矿化情况进行了探究。结果表明,在溶液体系pH值为3、Fe~(2+)投加量为50μmol/L、PMS浓度为500μmol/L的最佳条件下,10 mg/L RhB在体系反应10 min时降解率达到99%。自由基猝灭实验表明了硫酸根自由基和羟基自由基是攻击RhB分子的活性自由基,硫酸根自由基起到主要作用。水体中常见的碳酸氢根离子和腐殖酸在低浓度会促进降解而高浓度则抑制降解,氯离子则抑制降解反应。对TOC进行分析,60 min时RhB的矿化度达到48%。通过评估UV/Fe~(2+)/PMS体系降解RhB,验证了UV辐射对降解反应的增强作用,表明了UV/Fe~(2+)/PMS体系降解RhB的有效性。     

氯离子活化过氧乙酸对罗丹明B的降解性能及机理研究

为解决传统H₂O₂(过氧化氢)体系对高盐特性染料废水去除效率低的问题,筛选合适的氧化剂迫在眉睫. PAA(过氧乙酸)因具备氧化还原电位较高、裂解所需键能较低、对pH适应范围更广等优点具有巨大的应用潜力. 因此,采用高浓度梯度Cl-活化PAA用于去除RhB(罗丹明B),通过对比不同体系的降解效果、控制Cl-浓度和PAA投加量等反应条件,探究Cl-/PAA体系降解RhB的催化性能及反应机理. 结果表明:①Cl-/PAA体系对RhB的氧化能力远高于Cl-/H₂O₂体系,并且RhB降解过程符合拟一级反应动力学模型,提高氧化剂PAA的投加量和催化剂Cl-的浓度、降低初始RhB浓度均有利于目标污染物的去除. ②在初始RhB浓度为10 mg/L、PAA投加量为2.0 mmol/L、Cl-浓度为400 mmol/L后续处理条件下,10 min内RhB的降解率达到96.2%. ③pH对RhB的降解影响微弱, Fe3+促进了RhB的降解,K+对降解过程轻微抑制,NO₂-、CO₃2-、HCO₃-则表现出非常显著的抑制作用,脱色率分别降低了70.8%、83.8%和90.8%,而Mn2+、SO₄2-对RhB降解无显著影响. ④RhB在超纯水、自来水及反渗透水不同水源中的降解率无明显变化,具有良好的应用前景;结合自由基捕获试验及电子自旋共振证明,Cl-/PAA体系中产生的乙酰氧基、乙酰过氧基及单线态氧是在RhB降解中起主导作用的活性物质. 研究显示,Cl-活化PAA对去除罗丹明B具有较高的催化活性,通过模拟实际废水证明Cl-/PAA是一种可行的高级氧化技术.      

CoMn@AC活化过一硫酸氢盐降解水中罗丹明B

通过浸渍合成复合催化材料CoMn@AC,用于催化过一硫酸氢盐(PMS)产生自由基对罗丹明B(RhB)进行降解。采用扫描电子显微镜(SEM)、比表面及孔径分析仪(BET)等对其进行表征。考察了催化剂负载量、PMS投加量、pH以及温度等因素对RhB降解的影响。结果表明:当Co负载量为7%且n(Co)∶n(Mn)为5∶1时,合成的复合材料CoMn@AC7-5∶1对100 mL浓度为50 mg/L的RhB降解效果可达到84.2%;在pH为4~10,反应温度为25 ℃,PMS浓度为0.250 mmol/L时,4 h内对RhB的去除率可达84.2%;猝灭研究表明,硫酸根自由基(SO-₄·)在反应过程中起主要作用;此外,CoMn@AC/PMS体系对RhB的降解效率随温度的升高而显著加快,其降解活化能为29.80 kJ/mol。     

污泥生物炭活化过硫酸盐介导产单线态氧降解罗丹明B

以污水厂填埋污泥为原料,在不同热解温度下制备了污泥生物炭(SBC),发现SBC能够高效活化过一硫酸盐(PMS),促进罗丹明B(RhB)降解,且900℃下制备的SBC降解RhB的速率常数(0.071 min^-1)分别为300和600℃下制备的SBC的7.1和4.7倍.SBC/PMS体系中RhB的降解速率随着PMS剂量(0.2～0.8 mmol·L^-1)的增加逐渐增加,达到0.8 mmol·L^-1后,继续增加投加剂量(1.6～3.2 mmol·L^-1)降解速率变化不明显;随着工作pH的提高(1～13),SBC/PMS体系中RhB的降解速率逐渐降低.光谱学分析显示,热解温度的升高会使官能团减少,提高SBC本身与PMS和RhB的电子传递速率,促进RhB高效降解.淬灭实验结果显示,SBC/PMS/RhB体系中产生的主要活性氧物种为¹O₂,其浓度约为1.5×10^-10mol·L^-1.本研究有望揭示SBC活化PMS处理难降解有...     

UV强化草酸络合Fe3+活化过硫酸盐氧化降解苯胺

采用UV-草酸络合Fe~(3+)[UV-Fe(C_2O_4)3-3]活化过硫酸钠(PS)氧化降解苯胺,研究了Fe(C_2O_4)3-3浓度,PS浓度,pH对PS活化效率及苯胺氧化降解效果的影响机制.结果表明,Fe(C_2O_4)3-3浓度和pH决定了UV-Fe(C_2O_4)3-3体系中Fe~(3+)向Fe2+的转化过程,并对活化PS氧化降解苯胺产生显著影响.随着Fe(C_2O_4)3-3浓度增加,PS的分解率不断提高,但当浓度高于0.75 mmol·L~(-1)时,草酸根离子(C2O_2-4)对硫酸根自由基(SO·-4)的竞争以及SO·-4之间的相互淬灭作用降低了苯胺的降解效果,降解速率大小顺序为5 mmol·L~(-1)0.25 mmol·L~(-1)0.5 mmol·L~(-1)1 mmol·L~(-1)0.75 mmol·L~(-1);中性和碱性条件不利于Fe(C_2O_4)3-3发生光化学反应生成Fe2+,但当初始pH为7和9时,由于PS活化分解过程降低反应体系pH,反应300min时PS的活化率可分别达到74%和67%,苯胺去除率分别高达91%和97%,均高于初始pH为酸性条件下的结果;苯胺降解率随初始PS浓度增加而增大,当PS浓度大于10 mmol·L~(-1)时,苯胺降解过程由二级反应变为准一级反应,但此时过量的PS因与SO·-4发生反应而显著降低PS用于氧化降解苯胺的利用率.     

铁酸铜非均相活化过硫酸盐降解罗丹明B

采用新型磁性催化材料尖晶石型铁酸铜（CuFe₂O₄）活化过硫酸盐（PMS）降解氧杂蒽类染料罗丹明B（RhB）,考察PMS浓度、CuFe₂O₄投加量、pH值和水中常见离子对RhB降解的影响.结果表明,当RhB、PMS、CuFe₂O₄初始浓度分别为5 μmol/L、0.1mmol/L、0.1g/L时,在中性条件下反应30min后RhB去除率可达88.87%.其中,Cl^-和HCO₃^-对RhB的降解无显著影响,而H₂PO₄^2-、C₂O₄^2-及腐殖酸明显抑制RhB的降解.自由基鉴定实验表明,在中性及弱碱性条件下SO₄^-和·OH是CuFe₂O₄/PMS体系降解RhB的主要自由基.研究发现随着RhB的降解,溶液逐渐褪色并伴随着甲酸根、乙酸根、草酸根和铵根离子的生成,原因在于SO₄^-和·OH可以破坏RhB分子的发色基团,使苯环开环和氮原子脱落,形成相应的降解产物.矿化实验表明0.2mmol/L的RhB在CuFe₂O₄/PMS体系中反应10h后,矿化率可达62%.催化剂的重复利用实验表明制备的CuFe₂O₄具有良好回收再利用能力.     

磁性生物炭活化过硫酸盐去除水中罗丹明B

以松针为原料,通过溶胶-凝胶法制备了可磁分离回收的CoFe₂O₄/生物炭复合材料(MPBC),通过X-射线衍射仪(XRD)、傅立叶红外光谱仪(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)、X射线光电子能谱仪(XPS)和振动样品磁强计(VSM)对MPBC结构和表面物理化学性质进行表征和分析.利用MPBC活化过硫酸盐(PS)去除罗丹明B(RhB),并考察了MPBC的重复利用性能.结果表明,在RhB初始浓度为40mg/L,溶液初始pH值为5,温度为25℃,MPBC投加量为8.0g/L,PS浓度为0.05mol/L时,RhB去除率在120min达到98.8%.其去除率随MPBC投加量和初始RhB浓度的增加而提高,并在较宽的pH值范围内(3～11)具有有效性.腐殖酸、NO₃^-、HCO₃^-和Cl^-对RhB去除效率有一定的抑制作用.自由基淬灭实验与电子顺磁共振(EPR)测试结果表明,MPBC-PS体系中的活性物质主要包括SO_...