邻苯二甲酸二甲酯的光催化降解机理

研究了邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的光催化降解过程,探讨邻苯二甲酸酯类物质的光催化降解行为和降解机理.分别用高效液相(HPLC)和TOC测定仪检测不同降解时间段水样的邻苯二甲酸二甲酯浓度和矿化率.结果表明:当DMP初始浓度为20 mg/L,催化剂用量为70 mg/L,光催化反应140 min时DMP降解率和矿化率分别达到...     

UV/TiO2光催化降解水体中的邻苯二甲酸二甲酯

酞酸酯是环境中普遍存在的有机污染物(内分泌干扰物)之一。利用UV/TiO2光催化降解水体中的邻苯二甲酸二甲酯(DMP),讨论了溶液pH、TiO2投加量及DMP初始浓度等因素对DMP降解的影响。结果表明,DMP为10mg/L左右时,TiO2投加量为0.2～0.5g/L、pH=7是比较理想的降解条件;DMP初始浓度越高,其降解率则越低。研究了Langmuir-Hinshelwood模式下DMP在TiO2表面的吸附与催化活性的关系,发现DMP主要通过吸附在催化剂的表面而非在溶液本体中发生降解。线性回归计算所得光照条件下的吸附常数远大于无光照条件下的吸附常数,可能是由于UV和TiO2体系之间产生协同效应,提高了UV/TiO2体系对DMP的降解效果。另外,初步分析了可能的降解反应机制。     

电晕放电等离子体对水中邻苯二甲酸二甲酯的降解

采用电晕放电等离子体降解水中的邻苯二甲酸二甲酯,研究了放电输出功率、溶液初始浓度、空气流量、初始pH、Fe2+和羟基自由基清除剂对邻苯二甲酸二甲酯去除效率的影响,并对其降解动力学进行了初步模拟。结果表明,电晕放电等离子体对水中邻苯二甲酸二甲酯有较好的去除效果。在放电功率45 W、初始浓度50 mg·L-1、空气流速2 L·h-1、初始pH 6.31、初始电导率4.05 μS·cm-1的条件下,反应30 min,邻苯二甲酸二甲酯的去除率可达到95%。酸性条件下有利于邻苯二甲酸二甲酯的降解。添加Fe2+,在反应初期可显著提高邻苯二甲酸二甲酯的降解率。羟基自由基清除剂的加入在一定程度上抑制了邻苯二甲酸二甲酯的降解。电晕放电等离子体降解邻苯二甲酸二甲酯的过程基本符合一级反应动力学。     

TiO2光催化降解水中苯酚的试验研究

以悬浆态TiO2为光催化剂，在紫外光催化反应器中，进行了苯酚溶液的动态光催化降解性能的研究，考察了TiO2用量、TiO2焙烧温度、溶液pH值以及循环流量对苯酚光催化降解的影响。结果表明，TiO2用量1．0g／L，TiO2焙烧温度450℃，循环流量20L／h，紫外光照反应5h，苯酚去除率为71．2％。     

TiO2光催化降解低浓度溴氰菊酯

用高压汞灯为光源,以二氧化钛光催化降解有机溴杀虫剂－溴氰菊酯,研究了ＴｉＯ２用量、ＰＨ值、等对降解的影响及采用太阳光做光源处理溴氰菊酯的可行性。说明以高压汞灯及太阳光作光源,ＴｉＯ２催化降解敌杀死是有效的。     

TiO2纳米粒子光催化降解室内挥发性有机污染物苯的研究

利用溶胶凝胶法制备了纳米TiO2粒子.通过X射线粉末衍射分析,晶相为锐钛矿和金红石混晶,晶粒尺寸约为13 nm.以苯为目标污染物,研究了不同的苯初始浓度、氧气、催化剂的用量以及光源强度和波长对光催化效率的影响.结果发现,氧气可以提高光催化降解苯的效率;无论在有氧条件还是无氧条件下,随着苯初始浓度的降低,光催化效率升高;光源的强度和波长对光催化效率具有影响;对于光催化降解0.70μg/cm3苯而言,最佳的TiO2投入量为0.1g.     

底泥中降解邻苯二甲酸二甲酯菌群的特性研究

为了有效去除感潮河道底泥中邻苯二甲酸二甲酯(DMP),从深圳市某受DMP污染的感潮河道底泥中富集驯化出了一个土著DMP高效降解功能菌群(命名为菌群ZM),确定了菌群ZM的优势功能菌属,探究了pH、温度、盐度对其降解DMP的影响,研究了其在模拟底泥中的DMP降解性能。结果表明,变形杆菌门(Proteobacteria)α-变形菌纲(α-Proteobacteria)的新鞘氨醇杆菌属(Novosphingobium)是最主要的DMP降解功能菌。pH为6、温度为35℃是菌群ZM降解DMP的最佳条件。菌群ZM在盐度0.05%～1.00%内表现出较好的耐受性。菌群ZM在2 d内可以降解模拟底泥中70%的DMP(初始质量浓度100 mg/kg)。综上,菌群ZM在处理感潮河道底泥中DMP污染问题上具有一定的实际应用潜力。     

分子印迹型TiO2的制备及其对邻苯二甲酸二(2-乙基)己酯的光催化性能

以邻苯二甲酸二（2-乙基）己酯为模板分子、甲基丙烯酸为功能单体和乙二醇二甲基丙烯酸酯为交联剂,在TiO2表面合成DEHP分子印迹聚合物,制备了分子印迹型TiO2（MIP-TiO2）,优化了制备工艺条件。利用傅里叶红外光谱（FI-IR）和X-射线衍射（XRD）对MIP-TiO2进行表征,并考察了MIP-TiO2对DEHP的光催化降解性能。结果表明,MIP-TiO2的最佳制备工艺条件为模板分子、单体、交联剂和TiO2的摩尔比为1：4：10：1.875,反应温度为60 ℃;聚合时间为18 h。MIP-TiO2仍保持了和TiO2一样的锐钛矿型结构,对DEHP 的光催化效果明显高于TiO2,对浓度为5 mg·L-1的DEHP的光催化降解效率可达88.15%。     

微波诱导改性活性炭催化降解邻苯二甲酸二甲酯

通过HNO3、H2O2、NaOH对活性炭进行浸渍改性,采用BET、SEM、Boehm、FT-IR对改性前后的活性炭进行表征,研究了改性前后的活性炭在不同反应体系对DMP的降解效果和动力学,探讨了微波诱导改性前后的活性炭催化降解DMP的机理。结果表明,3种改性活性炭的BET比表面积、总孔容、微孔孔容和平均孔径均有所增加。HNO3、H2O2改性后表面酸性基团增加、碱性基团减少,而NaOH改性呈现相反的理化特征变化。活性炭理化特征的变化可能与化学改性剂溶液的酸碱性、氧化还原性有关。微波诱导改性前后的活性炭催化体系对DMP的降解率大于单独吸附或单纯微波辐射体系,且均符合一级反应动力学。在微波诱导改性前后的活性炭催化体系中,改性前后的活性炭通过表面吸附-微波诱导氧化协同作用极大地提高了对DMP的降解率。     

羟胺强化Fe2+/过一硫酸盐体系降解邻苯二甲酸二甲酯的研究

利用羟胺(HA)强化Fe~(2+)/过一硫酸盐(PMS)体系降解模拟废水中的邻苯二甲酸二甲酯(DMP),研究了HA的强化机制,并考察了不同因素对HA强化Fe~(2+)/PMS体系降解DMP的影响,最后根据中间产物推断DMP的降解途径。结果表明,添加HA使Fe~(2+)/PMS体系中DMP的降解率从7.5%提升至71.9%,酸性环境下DMP的降解率高于碱性环境,Cl-、PO_4~(3-)和腐殖酸对DMP的降解有抑制作用,SO_4~(2-)对DMP降解几乎无影响。在HA摩尔浓度为0～0.500mmol/L时,DMP降解效率与HA摩尔浓度成正比,但HA摩尔浓度高于0.500mmol/L时会在一定程度上抑制DMP降解。自由基清除实验表明,DMP降解的主导自由基为·OH和SO_4~-·。DMP依次降解为邻苯二甲酸单甲酯、邻苯二甲酸、苯甲酸,最后矿化生成CO_2和H_2O,最终矿化率为31.6%。     

TiO2光催化涂料的制备及其降解甲醛研究

自制TiO2光催化涂料,重点对所制备的涂料在室内进行降解甲醛研究,考察了在不同分散剂、不同光催化剂以及不同甲醛初始浓度、不同光源、不同温度和不同湿度等环境因素下涂料对甲醛降解率的影响。结果表明,选用聚丙烯酸钠离子型分散剂,铜金属掺杂TiO2光催化剂制备的光催化涂料对甲醛降解率达80％以上且具有良好的耐久性,在室温（20℃左右）湿度50％日光灯照射下,甲醛初始浓度5μL时效果最佳。     

超声波/Fenton工艺降解微量邻苯二甲酸二甲酯和壬基酚效能的研究

研究了在超声波、Fenton不同体系中邻苯二甲酸二甲酯(DMP)和壬基酚(NP)的降解效果.通过正交实验得到超声波/Fenton工艺各个因素影响程度的大小为:H2O2投加量＞初始pH＞反应时间＞Fe2+投加量＞超声功率.最后得到降解250mL质量浓度为100 μg/L的DMP的最佳条件:H2 O2投加量为2 mmol/L、Fe2+投加量为0.40 mmol/L、初始pH为3.00、超声功率为1 800W、反应时间为120 min,降解率可达到85.96％;降解250mL质量浓度为100 μg/L的NP的最佳条件:H2O2投加量为4mmol/L、Fe2+投加量为0.50 mmol/L、初始pH为3.00、超声功率为1 800W、反应时间为120 min,降解率可达到78.70％.     

二氧化钛纳米管光催化降解水中百草枯

二氧化钛纳米管被用于光催化氧化水体中的百草枯,对光催化反应条件、常见Fe3+离子的干扰情况和百草枯光催化降解动力学规律进行了研究。结果表明,浓度为25 mg/L的百草枯溶液,在二氧化钛纳米管(TNT)1.0 g/L,H2O20.5 mL/50 mL,pH=5.0的最优光催化氧化条件下,经过30 min反应可以被100%从水体中去除,表现出非常高的光催化降解效率;动力学方程拟合表明,百草枯光催化氧化反应符合拟一级动力学规律,动力学方程为ln(C0/C)=1.0267t-0.1282,反应速率常数K为1.0267 h-1;双氧水存在时常见的Fe3+能够进一步提高百草枯光催化降解率;该光催化反应体系对低浓度百草枯废水有很好的处理效果,预示着光催化氧化技术适合地表或地下水体中百草枯的去除。     

氧化铈/活性炭催化臭氧氧化技术去除水中邻苯二甲酸二甲酯

用浸渍法在活性炭(AC)上负载氧化铈(CeO2)制备催化刺CeO2/AC催化臭氧氧化去除邻苯二甲酸二甲酯(DMP),考察了臭氧投加量,DMP初始浓度和溶液初始pH的影响.结果表明,CeO2/AC催化臭氧氧化去除DMP的最佳臭氧投加量为50mg/h,DMP初始浓度和溶液初始pH对CeO2/AC催化臭氧氧化DMP过程都有一定的影响.在DMP初始质量浓度为30 mg/L、溶液初始pH为5、臭氧投加量为50 mg/h、反应60 min时,CeO2/AC的加入(1.5g/L)有利于催化臭氧氧化DMP过程中总有机碳(TOC)的去除,TOC去除率由AC催化臭氧氧化的48%提高到68%.而单独臭氧氧化过程中的TOC去除率仅22%;且单独臭氧氧化与AC、CeO2/AC催化臭氧氧化DMP的矿化过程均符合二级反应动力学方程,CeO2/AC催化臭氧氧化DMP时TOC降解的二级反应动力学常数为0.0015L/(mg·min),分别是AC催化臭氧氧化的2.5倍和单独臭氧氧化的7.5倍.     

纳米TiO2/硅藻土光催化降解废水中二甲胺

通过凝胶-溶胶法制备纳米TiO2/硅藻土复合催化剂,对常见工业难降解有机污染物二甲胺(DMA)进行了降解实验.采用扫描电镜和X射线衍射技术对催化剂能进行了表征,考察了废水初始浓度、pH、催化剂用量、外加氧化剂对DMA光催化降解效果的影响,进行了降解动力学和降解机理的分析.结果表明,所制催化剂为锐钛矿和金红石混合晶型,均达纳米级,对中低浓度(≤400 mg/L)DMA废水具有良好的降解效果.常温常压、18W紫外汞灯下,3 g/L TiO2/硅藻土对DMA废水(400 mg/L)降解率可达70％以上;其降解反应符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型;其可能的降解途径为:二甲胺(DMA)→甲胺(MA)→CO2/CO32-、H2O和NH4+.     

生物炭对邻苯二甲酸二甲酯在土壤中自然降解和吸附行为的影响

为了解生物炭应用于邻苯二甲酸酯污染土壤修复的可行性,选择邻苯二甲酸二甲酯作为目标污染物,以花生壳为原料制备生物炭,通过室内模拟试验研究生物炭对邻苯二甲酸二甲酯在土壤中自然降解和吸附行为的影响。结果表明,未添加与添加生物炭土壤中邻苯二甲酸二甲酯的自然降解过程均遵循一级动力学方程,生物炭含量0.5%和1.0%的土壤中邻苯二甲酸二甲酯的半衰期分别延长2.185 d和4.151 d,表明添加生物炭会不同程度地延缓土壤中邻苯二甲酸二甲酯的自然降解;在不同的生物炭含量水平下,土壤对邻苯二甲酸二甲酯的吸附均能很好地符合Freundlich方程所描述的规律,生物炭含量0.1%、0.5%和1.0%土壤的吸附常数Kf分别为35.647、45.830和57.649,显著高于对照土壤（7.793）,表明土壤对邻苯二甲酸二甲酯的吸附作用随生物炭含量增加而显著增强。     

活性炭负载Fe^3＋催化H2O2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3＋负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯（DMP）的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度〉催化剂投加量〉H2O2投加量〉溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3＋浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

天然沸石负载TiO2光催化降解敌敌畏和对硫磷

以钛酸丁酯为原料,以天然沸石作载体负载TiO2制备光催化剂;并采用高压汞灯为光源,用负载型TiO2光催化降解敌敌畏和对硫磷.结果表明,浓度为1.2×10-4mol/L的农药光照2 h左右可完全被光催化氧化为PO3-4.同时,还研究了合成光催化剂的处理温度、溶液的初始pH值、过氧化氢浓度等对负载TiO2光催化降解的影响.     

活性炭负载Fe~(3+)催化H_2O_2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3+负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度催化剂投加量H2O2投加量溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3+浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

Fenton试剂协同TiO2光催化降解三氯乙酸及协同机理

为了研究Fenton试剂协同TiO2光催化降解三氯乙酸(TCAA)的反应及其协同机理,在自制的光催化反应装置中分别考察了Fenton、UV/TiO2及Fenton/ UV/TiO2 3个反应对TCAA的降解情况。研究结果表明,在TCAA初始浓度为2.0 mg/L,TiO2用量为1.0 g/L,紫外辐射光源为15 W(λmain=254 nm)的实验条件下,Fenton试剂协同TiO2光催化降解TCAA反应在pH 3~7范围内均有较高的降解率;TCAA 在Fenton、UV/TiO2及Fenton/ UV/TiO2 3个反应中的一级反应速率常数分别为0.0009、0.0131和0.0456 min-1;Fenton试剂与TiO2光催化反应间存在较明显的协同效应,其协同机理主要体现在两个方面:一是紫外光激发Fe(OH)2+和H2O2分解产生更多的·OH,二是Fenton试剂中部分被氧化成的Fe3+可与TiO2表面的光生电子结合被还原为Fe2+,抑制了光生电子与空穴的复合,从而提高了TiO2光催化降解TCAA的效率。