CO2 adsorption using TiO2 composite polymeric membranes: A kinetic study

CO₂ is the main greenhouse gas which causes global climatic changes on larger scale. Many techniques have been utilised to capture CO₂. Membrane gas separation is a fast growing CO₂ capture technique, particularly gas separation by composite membranes. The separation of CO₂ by a membrane is not just a process to physically sieve out of CO₂ through the controlled membrane pore size. It mainly depends upon diffusion and solubility of gases, particularly for composite dense membranes. The blended components in composite membranes have a high capability to adsorb CO₂. The adsorption kinetics of the gases may directly affect diffusion and solubility. In this study, we have investigated the adsorption behaviour of CO₂ in pure and composite membranes to explore the complete understanding of diffusion and solubility of CO₂ through membranes. Pure cellulose acetate (CA) and cellulose acetate-titania nanoparticle (CA-TiO₂) composite membranes were fabricated and characterised using SEM and FTIR analysis. The results indicated that the blended CA-TiO₂ membrane adsorbed more quantity of CO₂ gas as compared to pure CA membrane. The high CO₂ adsorption capacity may enhance the diffusion and solubility of CO₂ in the CA-TiO₂ composite membrane, which results in a better CO₂ separation. The experimental data was modelled by Pseudo first-order, pseudo second order and intra particle diffusion models. According to correlation factor R², the Pseudo second order model was fitted well with experimental data. The intra particle diffusion model revealed that adsorption in dense membranes was not solely consisting of intra particle diffusion.     

O2/CO2气氛下氮反应机理的研究

选取CH4、O2、CO2、Ar、NO、NH3，等气体，作为混合气和煤粉一起送入一维沉降炉内，以模拟O2／CO2气氛下煤中燃料氮、循环NO以及二者的相互作用对NO排放的影响，结果显示，在还原性气氛下NH3、HCN、CH4、CO与循环NO间的反应是NO排放下降的主要因素，且煤焦与NO的异相反应、吸附反应对NO的降解效果要明显高于氧化性气氛，同时，CO2体积分数的增加使得燃料中氮的氧化率升高，循环NO的降解率下降；氧化性气氛下随CO2体积分数的增加，燃料中氮的氧化率也增加，但循环NO的降解率升高．当CO2体积分数不变时，其对NO降解的作用随循环NO体积分数的增加愈加明显，在循环NO也不变且CO2体积分数较低时，随过量空气系数的增加，循环NO的降解率下降，而CO2体积分数较高时则出现相反情况。     

负载量对氨水吸收CO2的影响规律及添加剂的作用研究

进行了氨法脱碳过程中吸收剂中CO2负载量对CO2脱除率影响的实验研究.结果发现,CO2脱除率随着负载量的增大而显著减小,高负载量(≥0.4)时,增加吸收液中总氨质量分数(吸收液中所有包含氨分子和铵离子的物质,并统一换算成NH3的质量分数)并不能有效地提高CO2的脱除率.同时,分别对有机和无机添加剂进行筛选,选取哌嗪(P...     

Combined effects of elevated temperature and CO2 concentration on Cd and Zn accumulation dynamics in Triticum aestivum L.

A simulated climate warming experiment was conducted to evaluate the combined effects of elevated temperature and CO_2 concentration on the bioaccumulation,translocation and subcellular distributions of Cd and Zn in wheat seedlings(Triticum aestivum L.cv.Xihan 1.) at Dingxi,Gansu Province,China.The objective was to find evidence that global climate change is affecting the bioaccumulation of Cd and Zn in T.aestivum L.cv.Xihan 1.The results showed that compared to control A,elevated temperature and CO_2 increased Cd bioaccumulation in the shoots by 1.4–2.5 times,and increased that in the roots by 1.2–1.5times,but decreased Zn levels in wheat shoots by 1.4–2.0 times,while decreased that in the roots by 1.6–1.9 times.Moreover,temperature and CO_2 concentration increase also led to increased Cd concentration,and decreased Zn concentration in subcellular compartments of wheat seedlings.The largest Cd concentration increase(174.4%) was observed in the cell wall and debris fractions of shoots after they were subjected to the highest CO_2 and temperature treatment(TC3).The largest Zn concentration decrease(53.1%) was observed in the soluble(F3) fractions of shoots after they were subjected to the medium CO_2 and temperature treatment(TC2).The temperature and CO_2 increase had no significant effect on the proportional distribution of Cd and Zn in the subcellular fractions.The root-to-shoot translocation of Cd increased with the increasing temperature and CO_2 concentration.However,the Zn distributions only fluctuated within a small range.     

常压非平衡等离子体条件下CO2的转化

研究常温常压下,脉冲电晕等离子体对温室气体ＣＯ２的活经与轮,分别考究了纯ＣＯ２气体,ＣＯ２－Ｈ２,ＣＯ２－ＣＨ４体系中ＣＯ２的轮。纯ＣＯ２气体放电,ＣＯ２主要分解为ＣＯ和Ｏ２,ＣＯ的选择性在７０％以上,随着脉冲电压峰值的增加,ＣＯ２转化率,ＣＯ２产率有所提高。     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

土壤质地对自养固碳微生物及其同化碳的影响

自养微生物可同化大气中的CO2并将其转化为土壤有机碳,对提高农田土壤的碳吸收和碳储存有重要意义,然而土壤质地对自养固碳微生物功能种群及其同化碳的影响机制还不清楚.本研究选取亚热带地区同一母质发育而成的两种质地水稻土壤(壤质黏土和砂质黏壤土),通过14C-CO2连续标记技术结合室内模拟培养实验,探讨土壤质地对自养微生物同化碳(14C-SOC)、自养微生物截留碳(14C-MBC)和自养微生物可溶性碳(14C-DOC)的影响.以固碳功能基因(cbb L基因)作为指示基因,结合PCR和克隆测序技术,分析不同质地土壤自养固碳微生物群落结构和多样性的差异.结果表明,壤质黏土14C-SOC、14C-MBC和14C-DOC平均含量分别为133.81、40.16和8.10 mg·kg-1,均显著高于砂质黏壤土14C-SOC(104.95 mg·kg-1)、14C-MBC(33.26 mg·kg-1)和14C-DOC(4.18 mg·kg-1)平均含量(P0.05),说明土壤质地显著影响了土壤自养微生物碳同化量以及自养微生物同化碳在土壤中的转化.稀疏曲线、细菌cbb L基因文库覆盖度以及多样性指数分析结果显示壤质黏土固碳细菌群落多样性高于砂质黏壤土.系统发育分析表明,壤质黏土细菌cbb L基因序列与Rhodoblastus acidophilus、Blastochloris viridis、Thauera humireducens、Mehylibium sp.、Variovorax sp.等具有一定的同源性,而砂质黏壤土cbb L基因序列主要与根瘤菌和放线菌同源.可见,土壤质地对自养固碳微生物群落结构和多样性产生了深刻的影响,壤质黏土中较高的黏粒含量、土壤养分含量和阳离子交换量可能有利于维持更高的自养固碳微生物多样性和活性,从而导致不同质地土壤自养微生物碳同化量及其转化存在显著差异.     

流化床O2/CO2气氛下添加SiO2对燃煤PM2.5的控制

采用小型流化床研究了在O2/CO2气氛下添加SiO2对PM2.5(空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物)的控制,试验在1123 K、O2/CO2气氛下进行,并采用荷电低压撞击器(ELPI)采集和分析燃烧后的PM2.5.结果表明,添加SiO2是燃烧过程中影响PM2.5生成的重要因素.添加SiO2后,生成PM1的质量浓度均降低,而PM1-2.5的质量浓度均略有增加;PM2.5质量粒径分布均呈双峰分布,峰值分别出现在0.2 μm和2.0μm左右.随着SiO2添加量的增加,PM2.5中的S、K、Na、Cu和Pb元素的含量呈减少的趋势;随着颗粒粒径减小,S、K、Na、Cu和Pb元素的含量有增高的趋势.     

长三角地区大气NO2和CO2浓度的时空变化及驱动因子分析

以长三角城市群为研究对象,利用卫星遥感观测数据协同分析长三角地区大气NO₂和CO₂浓度的时空变化特征和驱动因子,揭示了长三角地区污染物和CO₂高浓度地区空间格局.结果表明长三角城市群地区大气NO₂和CO₂浓度的时空分布及变化特征呈现了受化石燃料燃烧和机动车排放等人为活动以及区域地形、地表覆盖、气候等自然条件的综合影响结果.大气NO₂和CO₂高浓度值围绕太湖明显呈口对西南向的U字形分布,一致于围绕太湖分布的杭州、上海、苏州、无锡、常州和南京等大型城市区域,以及安徽铜陵地区的工业排放区.大气NO₂浓度值呈现秋冬时期较高,夏季最低的季节分布特征.大气CO₂浓度受植被CO₂吸收和CO₂的积累影响,8~9月最低,4~5月最高.此外,随着人为排放活动的急剧减少,2020年1~3月的大气NO₂浓度比2019年同时期降低了50%以上,其中分布了以钢铁厂、燃煤厂为主的大型工业热源的城市NO₂浓度下降最多,如镇江、南京、马鞍山.     

低浓度CO2在聚苯胺/Y分子筛复合材料上的吸附

根据原位聚合方法将不同量的苯胺分别聚合在Y分子筛上,得到3种聚苯胺(PANI)/Y分子筛复合材料PANI-Y~(-1)、PANI-Y-2及PANI-Y-3,用傅立叶红外及氮气吸附实验表征了材料的结构特征,探讨了复合材料对常压下低浓度CO_2的吸附及再生性能.结果表明,苯胺在Y分子筛上成功聚合,复合材料的比表面积分别为52、54和35 m2·g~(-1),孔道由大孔和少量中孔组成,微孔极少.PANI负载量越大,材料的孔容越低.20℃下,初始体积分数为10%的CO_2在复合材料与Y分子筛上的吸附符合Logistic模型,吸附量的顺序为PANI-Y-2(2.09 mmol·g~(-1))PANI-Y-3(1.79 mmol·g~(-1))PANI-Y~(-1)(1.07 mmol·g~(-1))Y分子筛(0.80 mmol·g~(-1)),复合材料对CO_2的吸附受PANI负载量和比表面积的共同影响.在2%~10%的范围内,CO_2在复合材料上的吸附量随初始体积分数增加而增加;在25~65℃下,吸附量随温度升高而降低.80℃下,PANI-Y-2的4次热再生效率较差,仅68%;采用氨水/热再生相结合的方式脱附CO_2,再生率提高到94%.     

Pt-Cu/TiO2{001}纳米片用于CO2加氢制甲醇反应的研究

以高暴露{001}晶面的TiO₂纳米片为载体,利用共还原法负载0.5%的Pt和一定量的Cu得到Pt-Cu/TiO₂{001}催化剂,并在P=3.0 MPa,T=200~300℃,V（N₂）：V（H₂）：V（CO₂）=8：69：23,空速（WHSV）=3600 mL·g^-1·h^-1反应条件下评价了催化剂催化CO₂加氢制甲醇的反应性能.XRD、XPS、EPR和CO₂-TPD等的表征表明,与催化剂Cu/TiO₂相比,引入Pt后,催化剂由于金属Pt的电子促进作用使负载的金属与载体之间的相互作用更强,进而有利于稳定Cu颗粒尺寸且载体形成了更多缺陷（如氧空位、Ti³⁺）.因此,Pt-Cu/TiO₂{001}催化剂的金属与载体界面上的活性位点更多,从而表现出更好的CO₂活化能力和甲醇生成性能.     

MgO-based adsorbents for CO2 adsorption: Influence of structural and textural properties on the CO2 adsorption performance

A series of MgO-based adsorbents were prepared through solution–combustion synthesis and ball-milling process.The prepared MgO-based powders were characterized using X-ray diffraction,scanning electron microscopy,N_2 physisorption measurements,and employed as potential adsorbents for CO_2 adsorption.The influence of structural and textural properties of these adsorbents over the CO_2 adsorption behaviour was also investigated.The results showed that MgO-based products prepared by solution–combustion and ball-milling processes,were highly porous,fluffy,nanocrystalline structures in nature,which are unique physico-chemical properties that significantly contribute to enhance their CO_2 adsorption.It was found that the MgO synthesized by solution combustion process,using a molar ratio of urea to magnesium nitrate(2:1),and treated by ball-milling during 2.5 hr(MgO-BM2.5h),exhibited the maximum CO_2 adsorption capacity of 1.611 mmol/g at 25℃ and 1 atm,mainly via chemisorption.The CO_2 adsorption behaviour on the MgO-based adsorbents was correlated to their improved specific surface area,total pore volume,pore size distribution and crystallinity.The reusability of synthesized MgO-BM2.5h was confirmed by five consecutive CO_2adsorption–desorption times,without any significant loss of performance,that supports the potential of MgO-based adsorbent.The results confirmed that the special features of MgO prepared by solution–combustion and treated by ball-milling during 2.5 hr are favorable to be used as effective MgO-based adsorbent in post-combustion CO_2 capture technologies.     

CO2催化转化催化剂研究现状

将CO₂通过催化反应转化为甲烷、甲醇、一氧化碳、甲酸、低碳烯烃和芳香烃等有价值化工原料是实现碳达峰和碳中和的重要手段。催化剂是转化过程的决定因素之一,开发高转化率和高选择性的催化剂仍是当前CO₂催化转化研究的重点内容。目前,采用的催化剂主要为贵金属催化剂和部分过渡态金属催化剂,同时部分非金属催化剂、新型催化剂和本体催化剂也具有良好的催化活性。转化产物分子结构的复杂化和非均相化程度越高,则CO₂催化转化的转化率和选择性越低。催化反应以热催化和光催化为主,反应条件的差异导致不同催化剂的性能可比性较差。因此,除开发高效催化剂外,建立规范化的CO₂催化转化评价方法也是未来研究的重点。

     

膜法氨水吸收脱除烟气中CO2的研究

以氨水为吸收剂,对聚丙烯中空纤维膜分离烟气中CO2进行了实验研究.结果表明:随着气体流量和入口CO2浓度的增加,CO2去除率下降而传质速率增加;随着氨水浓度和氨水流量的增加,CO2去除率和传质速率均显著增加,但当氨水浓度大于2.5 mol·L-1,吸收液流量大于80m L·min-1后,膜接触器对CO2去除率和传质速率基本保持不变;膜接触器连续运行15 d后其吸收性能显著下降,CO2去除率、传质速率、总传质系数均下降约40%~50%.接触角测量、SEM及XPS表征结果表明:随着操作的进行,聚丙烯膜在吸收液环境中接触角逐渐降低,疏水性减弱,造成膜孔润湿;同时碳酸盐在膜孔形成结晶,堵塞膜孔,使得传质阻力进一步增加,从而造成膜接触器吸收性能的下降.     

改进式开顶气室模拟CO2浓度控制系统性能分析

为提高开顶气室（open-top chamber,OTC）模拟气候变化研究植物生理响应的控制效果,基于前期OTC控制系统基础,对气室结构、控制系统及监测系统改进升级。对改进后的OTC控制系统采集了试验期间5月—10月OTC气室内CO₂浓度、温度及空气相对湿度实时数据分析模拟效果,结果表明：改进后的OTC控制系统能够控制CO₂浓度达到试验预设浓度梯度,在试验期OTC气室内监测的CO₂浓度平均值对照组（CK）为369.33 μmol?mol^?1,处理1组（TR1）为558.35 μmol?mol^?1,处理2组（TR2）为772.71 μmol?mol^?1;CO₂浓度波动范围TR1组为551.82—572.40 μmol?mol^?1,变幅为20.58 μmol?mol^?1;TR2组为756.71—779.79 μmol?mol^?1,变幅为23.08 μmol?mol^?1,满足试验预设模拟要求;气室内不同处理间温度、空气相对湿度差异均不显著（p＞0.05）。改进后的OTC控制系统模拟效果好,可用于研究植物响应气候变化的模拟试验。     

小浪底水库影响下的黄河花园口站和小浪底站pCO2特征及扩散通量

于2011年11月至2012年10月在黄河小浪底站和花园口站进行连续采样分析,根据亨利定律计算出表层水体二氧化碳分压(p CO2),研究了在小浪底水库"水沙调控"的影响下黄河花园口站和小浪底站表层水体p CO2特征及水-气CO2通量.结果表明,在小浪底水库正常调度期间,小浪底站表层水体p CO2在82~195 Pa之间,花园口站表层水体p CO2在99~228 Pa之间,且花园口站表层水体p CO2均高于同期的小浪底站;在小浪底水库调水调沙期间,两个水文站均表现为水库泄水期间的表层水体p CO2明显低于水库排沙期间的表层水体p CO2.无论是在小浪底水库正常调度期间还是在调水调沙期间,两个水文站表层水体p CO2均与DIC含量呈现显著的正相关关系.8、9月Ep CO2/AOU的比值高于生物好氧呼吸作用控制水体p CO2的理论下限0.62,因此8、9月生物好氧呼吸作用对水体p CO2的贡献比较明显.从全年来看小浪底站和花园口站平均水-气CO2扩散通量分别为0.486μmol·(m2·s)-1和0.588μmol·(m2·s)-1;在水库正常调度期间花园口站水-气CO2扩散通量明显高于同期的小浪底站;在小浪底水库调水调沙期间两个水文站均表现为水库泄水期间的水-气CO2扩散通量明显低于水库排沙期间的水-气CO2扩散通量.     

低碳城市的CO2与PM2.5减排协同效应分析

将基于卫星遥感数据的CO₂与PM_2.5纳入统一研究框架,运用多期双重差分等方法,在城市尺度上分析评估2007～2019年中国低碳城市政策对CO₂减排与PM_2.5污染控制的协同效应及其影响机制.研究发现:低碳城市CO₂与PM_2.5减排的协同效应十分显著,低碳政策使试点城市的CO₂排放量和大气PM_2.5浓度分别下降3.2%和0.74%,且结论在一系列稳健性检验后依然成立.机制分析表明,改善公共交通环境是低碳城市建设实现协同效应的最主要途径.低碳城市政策的协同效应存在地区差异,经济发展水平高、产业结构水平高的城市以及非资源型城市的协同效应更为显著.对此,应充分发挥协同效应,进一步加快低碳城市建设,实现CO₂和PM_2.5等大气污染物协同治理.     

CO2升高对三角梅吸收Cd和佳乐麝香及根际的影响

以花卉三角梅修复Cd和佳乐麝香污染土壤为研究对象,探讨大气CO₂浓度升高对该植物吸收Cd和佳乐麝香的影响,并通过检测植物根际各相关指标综合分析三角梅修复生态系统的整体功能.结果表明,CO₂浓度升高、Cd和佳乐麝香的联合胁迫对三角梅生长没有显著抑制,对其吸收Cd和佳乐麝香具有促进作用,尤其是750μL/LCO₂、50mg/kg Cd和佳乐麝香处理促进作用最显著,并且,此时三角梅根际细菌的数量最多.脲酶活性随不同处理组浓度变化存在显著性差异.佳乐麝香的添加和CO₂浓度升高促进了土壤有机碳的增加.综上,三角梅具有应用于大气CO₂浓度升高条件下修复Cd和佳乐麝香复合污染土壤的潜力.     

江西赣州站大气CO2和CH4浓度变化特征研究

通过分析2018年12月—2019年11月江西赣州站大气CO₂和CH₄浓度高精度在线观测资料,对其CO₂和CH₄浓度变化特征进行了研究,分析了区域大气输送的影响以及潜在排放源区分布特征.结果表明：研究期内赣州站CO₂和CH₄的平均浓度分别为433.1×10^-6和2142.5×10^-9.赣州站CO₂和CH₄浓度日变化均表现为日间低、早晚高,CO₂浓度日振幅在夏季最大,为29.7×10^-6,冬季最小,为6.9×10^-6.CH₄浓度日振幅在秋季最大,为145.1×10^-9,冬季最小,为41.4×10^-9.CO₂本底浓度季节变化表现为4—8月迅速下降,8—11月逐渐上升,最大值出现在1月,最小值出现在8月,季节振幅为26.2×10^-6.CH₄本底浓度季节变化表现为1—7月逐渐下降,7—9月逐渐上升,最大值出现在1月,最小值出现在7月,季节振幅为79.5×10^-9,基本可代表江西赣州地区混合均匀大气的CO₂和CH₄季节变化状况.与南昌站对比分析表明,赣州站各季节CO₂和CH₄本底浓度均低于南昌站.赣州地区CO₂和CH₄潜在源区主要分布在江西北部、湖北东部、安徽南部和珠江三角洲地区.     

Elimination of formaldehyde over Cu-Al2O3 catalyst at room temperature

Catalytic elimination of formaldehyde (HCHO) was investigated over Cu-Al2O3 catalyst at room temperature. The results indicated that no oxidation of HCHO into CO2 occurs at room temperature, but the adsorption of HCHO occurs on the catalyst surface.With the increase of gas hourly space velocity(GHSV) and inlet HCHO concentration, the time to reach saturation was shortened proportionally. The results of the in situ DRIFTS, Density functional theory calculations and temperature programmed desorption(TPD) showed that HCHO was completely oxidized into HCOOH over Cu-Al2O3 at room temperature. With increasing the temperature in a flow of helium, HCOOH was completely decomposed into CO2 over the catalyst surface, and the deactivated Cu-Al2O3 is regenerated at the same time. In addition, although Cu had no obvious influence on the adsorption of HCHO on Al2O3, Cu dramatically lowered the decomposition temperature of HCOOH into CO2. It was shown that Cu-Al2O3 catalyst had a good ability for the removal of HCHO, and appeared to be promising for its application in destroying HCHO at room temperature.