Mn-Ce-Co/TiO2催化剂低温脱硝活性研究

以纳米TiO2为载体,通过浸渍法制备一系列改性Mn-Ce/TiO2脱硝催化剂.通过实验考察不同元素组分催化剂的脱硝活性,同时探讨金属氧化物掺杂对提高催化剂低温脱硝活性的机理.活性测试结果显示,Co掺杂能最有效地提高Mn-Ce/TiO2催化剂在低温段的SCR脱硝活性,在n(Co):n(TiO2)=0.08～0.10、体积空速为35100h-1的条件下,催化剂在120℃时就能达到80%以上的NO去除率,140℃左右时的NO去除率接近100%.BET、XRD、TPR、TPD等表征测试结果表明,Co掺杂可改进Mn-Ce/TiO2催化剂的物化特性,增加催化剂表面的活性酸位点及活性氧数量,提高催化剂的氧化还原能力,从而提高Mn-Ce/TiO2催化剂低温SCR脱硝活性.     

制备参数对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝性能的影响

以锐钛矿型TiO₂为载体,采用分步共混法制备了Mn-Ce/TiO₂催化剂,通过考察不同活性组分前驱体、焙烧温度以及活性组分负载量对催化剂样品脱硝性能的影响,以确定最佳制备参数;结合XRD（X射线衍射）、XPS（X射线光电子能谱分析）、BET比表积等表征手段研究制备参数对催化剂性能的影响.结果表明:无定型态MnO₂含量越多,越有利于提高催化剂的脱硝活性;催化剂样品表面原子浓度比Mn/Ti[或（Mn+Ce）/Ti]越高,催化剂表面有效活性组分越多,催化剂脱硝活性越好.以自制Mn盐（MX）为前驱体,在Mn-Ce活性组分负载量为16%时,经500℃焙烧的催化剂样品脱硝活性最高;反应空速为10000 h-1,反应温度为80℃时,其脱硝效率可达80%,150℃时脱硝效效率可达99%.      

稻壳基活性炭催化剂的低温NH3-SCR抗硫性能

以稻壳基活性炭（DAC）为载体,利用等体积浸渍法制备了DAC负载Mn、Ce氧化物的Mn-Ce/DAC脱硝催化剂,并用于氨法SCR反应.采用N₂吸附、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和程序升温吸附脱附（TPR/TPD）等手段对催化剂的物理化学性能进行了表征.结果发现与商业木屑基活性炭负载Mn、Ce氧化物催化剂（Mn-Ce/MAC）相比,Mn-Ce/DAC具有更高的Ce³⁺/Ce⁴⁺比率、表面化学吸附氧含量以及表面Brønsted酸性位点,这与其优良的低温SCR活性及抗硫抗水性能直接相关.原位红外光谱结果显示在含硫气氛中Mn-Ce/DAC表面的硫酸盐含量明显低于Mn-Ce/MAC,表明前者具有优良抗硫性能.     

负载顺序对浸渍法制备Mn-Ce/TiO2催化剂性能的影响

为了探究负载顺序对Mn-Ce/TiO₂催化剂氨选择性催化还原NO的影响,文章采用浸渍法制备了Mn-Ce/TiO₂低温SCR催化剂,并通过BET、SEM、XRD、FT-IR、H₂-TPR和NH₃-TPD对不同负载顺序的催化剂样品进行了表征,分析影响SCR活性的原因。结果表明,同时负载锰铈的催化剂脱硝活性最高,在反应温度为150 ℃的条件下,Mn-Ce/TiO₂催化剂的脱硝效率达到100%。BET和SEM结果表明,Mn、Ce同时负载催化剂的比表面积最大,且催化剂表面更加平整光滑,有利于催化活性;XRD结果表明,与同时负载锰铈的催化剂相比,锰铈分步负载时,其锰氧化物不够分散,都会影响催化剂中活性组分的晶体结构,从而影响催化剂性能。从H₂-TPR、NH₃-TPD分析可知,与锰铈同时负载比较,锰铈分步负载时,催化剂还原峰向高温方向发生了偏移,且催化剂表面酸性位点变弱,抑制了对NH₃的吸附能力,不利于NO_x     

碱土金属钙沉积对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂脱硝性能的影响

本研究采用浸渍法分别制备CaCl2、CaCO3和CaSO4这3种钙盐前驱体沉积的Mn-Ce/TiO2催化剂,通过分析催化剂活性与催化剂理化特性之间的关系,考察碱土金属钙沉积对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂脱硝性能的影响.结果表明,钙的加入会导致催化剂中毒,且不同钙前驱体掺杂对催化剂中毒效应不同.CaCO3的沉积对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝效率的影响最小,而CaCl2沉积对催化剂活性抑制作用最为强烈.通过比表面积测试(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线晶体衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)等方法对不同催化剂进行表征发现,催化剂的晶型变化、孔道结构破坏、表面活性元素及酸性点位的减少是催化剂中毒的主要原因.     

制备条件对低温NH_3-SCR脱硝催化剂Mn-Ce/TiO_2结构与性能的影响

采用溶胶凝胶法制备了Mn-Ce/TiO2催化剂,以NH3为还原剂,通过程序升温反应考察其选择性催化还原NO的催化性能.同时,着重探讨了焙烧温度、焙烧时间、活性物质负载量及Mn、Ce负载比例对催化剂结构和性能的影响,并用BET、XRD等对催化剂进行了表征.结果表明,活性组分负载量由0增至20%时,NO转化率随着负载量的增加而提高,当(Mn+Ce)质量分数为20%,催化剂活性最高,此后随着活性组分负载量的增加,NO转化率明显下降;Mn与Ce的负载比例为0.85∶0.15时,催化剂比表面积最大,为112.31m2·g-1;焙烧温度500℃时催化剂晶相均为TiO2锐钛矿型结构,焙烧温度升高至600℃,催化剂晶相为TiO2锐钛矿型和金红石型混合结构,且催化剂比表面积急剧减小;焙烧时间对催化剂晶相结构影响不大,焙烧时间为5h时,Mn-Ce/TiO2的脱硝性能最好.     

ZrO_2晶相对锰铈系SCR催化剂脱硝活性的影响

采用浸渍法制备了以nm级c-Zr O2(立方相Zr O2)、t-Zr O2(四方相Zr O2)和m-Zr O2(单斜相Zr O2)为载体的负载型Mn Ox-Ce O2/Zr O2催化剂,并在连续流动固定床反应器上考察了催化剂的NH3-SCR低温脱硝性能.结果表明,催化剂脱硝性能良好,当Mn Ox负载量(以w计)为15.0%时,以c-Zr O2为载体的催化剂脱硝效率在103℃即可达到100%.在相同活性组分负载量和反应温度条件下,各催化剂的低温脱硝活性体现出Mn Ox-Ce O2/c-Zr O2Mn Ox-Ce O2/t-Zr O2Mn Ox-Ce O2/m-Zr O2的规律,因此对Mn Ox负载量为5.0%的Mn Ox-Ce O2/Zr O2系列催化剂进行进一步表征,以探究该规律的内在影响因素.BET测试结果表明,以c-Zr O2为载体的催化剂的比表面积最大,达到39.67 m2/g,更有利于气体和催化剂表面活性位的接触.XPS测试结果表明,以c-Zr O2为载体的催化剂表面晶格氧含量最丰富,有助于Lewis酸性位的形成.TPR和TPD测试图谱中的峰强及峰面积表明,以c-Zr O2和t-Zr O2为载体的催化剂表面主要存在Lewis酸性位;而在以m-Zr O2为载体的催化剂表面,Lewis酸性位较多,同时还存在少量的Brnsted酸性位.研究显示,Zr O2晶型结构变化引起Mn Ox-Ce O2/Zr O2催化剂的比表面积、表面活性酸性位的不同是产生晶型效应的原因所在;采用Zr O2作为负载型低温SCR催化剂载体时,以立方相晶型结构为最佳.     

负载型Mn-Co/TiO2催化剂的制备及其低温NH3选择催化还原NO

采用浸渍法制备了一系列以成型TiO2为载体的Mn-Co/TiO2低温SCR催化剂,研究分析了活性组分担载量、Mn含量、焙烧温度、焙烧时间等制备参数和进口NO浓度、空速、O2体积分数、NH3/N2摩尔比等操作条件对催化剂脱硝反应活性的影响.结果表明:活性组分担载量为30%,Mn/(Mn+Co)摩尔比为80%,在500℃下焙烧6 h得到的Mn-Co/TiO2催化剂具有较高的NO转化率;在进口NO浓度为600×10-6、O2体积分数6%、空速10000 h-1、150℃条件下,NO脱除率接近100%.     

高分散MnOx/SAPO-34催化剂的制备及其低温NH3选择性催化还原NO性能

采用改进的溶胶-凝胶法制备一系列MnO_x/SAPO-34催化剂,考察了各制备参数对催化剂的结构及其低温氨选择性催化还原(NH_3-SCR)脱硝性能的影响,并通过X射线衍射、N_2吸附-脱附、透射电镜、X射线光电子能谱、NH_3程序升温脱附等手段对催化剂进行表征.结果表明,当制备参数为n(乙醇)/n(Mn)=15,n(H_2O)/n(Mn)=20,n(柠檬酸)/n(Mn)=1,Mn负载量为15%(质量分数),催化剂焙烧温度为350℃时,制备的高分散15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂具有最佳的低温SCR活性,在空速为45000 h~(-1)的条件下,且反应温度在120～240℃范围时均保持90%以上的NO转化率和接近100%的N_2选择性.MnO_x纳米颗粒高度分散在SAPO-34载体表面,平均粒径约为5.46 nm,纳米颗粒的表面效应使得该催化剂具备较大的比表面积,暴露出大量的活性位点和高活性的MnO_2(110)晶面,同时,高Mn~(4+)比例和更多的化学吸附氧以及适宜的表面酸强度和酸量也是15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂呈现最佳低温SCR活性的重要原因.     

低温脱硝催化剂的研究现状

低温SCR脱硝处理可避免中温SCR催化的堵塞、磨损等问题,减轻K、Na、Ca、As等元素对催化剂的污染和中毒,建设成本低。通过介绍各种低温脱硝催化剂体系及研究进展,全面论述形成的不同氧化物相、不同制备方法、载体改性和催化剂内部结构特征对催化剂低温活性的影响;着重分析催化剂的中毒机理和抗中毒性能提高的方法。一方面,SO2浓度对催化剂的双重影响归结为催化剂表面形成的硫酸盐数量,H2O和催化剂表面反应物的竞争吸附;另一方面,催化剂活性组分改性和制备方法改进可以提高催化剂的抗硫和抗H2O性能;最后指出低温SCR脱硝技术的未来研究方向和应用重点。     

四川省燃煤电厂粉煤灰制建材的辐射影响预断评价

本文根据四川省八大燃煤电厂粉煤灰的天然辐射水平,使用KarPov及UNSCEAR报告提供的方法,估算了全省八大电厂粉煤灰所制建材给居民带来的附加辐射剂量(0.3～1.6mSv/a),推算出全省各大电厂粉煤灰在建材中满足国家放射标准的最大允许掺和量(54％～100％)。     

河西地区临泽县土地荒漠化影响因素分析

针对河西地区临泽县严重的土地荒漠化问题,本文对荒漠化现状和气候变异、人类活动两大荒漠化影响因素进行统计分析,旨在探讨各因素变化对荒漠化演变的可能影响及其发展趋势。结果表明:荒漠化土地占全县总面积的64.43%,沙化危害严重。多年降水无明显趋势变化,且总量较小、分布极不均匀;气温则明显变暖,且极端气温条件恶劣;风速趋于减弱,气候的总体变化不利于荒漠化恢复。另外,自建国以来人口增长迅速,随之引起耕地面积扩张,牲畜量迅猛增长,且经济产业结构和水资源利用不合理问题突出,促使荒漠化正向扩展。综合各因素变化影响,临泽县荒漠化态势严峻,防治任务十分艰巨,人口压力、人类破坏活动和水资源不合理利用已成为导致土地荒漠化的最主要因素。因此,必须控制人口增长,加强环境保护,提高水资源利用的合理性,加大荒漠化治理力度,以期土地荒漠化局势逆转。     

铝型材碱洗废液闭路循环工艺研究

铝型材表面处理工艺中产生大量碱洗废液,其主要成分为NaOH与Al(OH)3,如不能有效回收,会造成严重环境污染与资源浪费。故针对含有“长寿碱蚀剂”的废液提出了生石灰处理工艺。此工艺简单,效果好,铝去除率最高可达97%,碱回收率可在80%左右,完全可以实现工业化生产。同时,该法原料价格低廉易得,实现闭路循环,而且其副产品CaCl2·2H2O、Al2(SO4)3·18H2O、CaSO4·2H2O等均有较高利用价值。     

呼市TSP大气污染趋势分析

本文对呼市TSP大气污染变化进行了分析,认为呼市TSP污染从2003年以来得到控制,"十五"较"九五"期间有明显的改善,采暖期TSP污染得到有效治理,并提出消除呼市大气TSP污染的有效对策.     

构建环保信用档案势在必行

本文着重论述了建立环保信用档案的重要性、必要性；构筑诚信理念，加强诚信建设的紧迫性；鲜明地提出了构建环保信用档案的历史必然。     

污水处理设施性能评价中的赋权相关分析

提出利用二步层次分析法确定权系数,将模糊关系处理数据的多指标相关分析法应用于污水处理厂的综合性能评价之中。实例分析结果表明,该方法具有赋权合理,计算方便,一致性程度高,受决策者主观因素影响小,评价结果可靠等特点。     

河流枯水流量特征研究

本文以泾、洛、渭三河流干流在陕西境内的主要控制断面为例,分析了１４个时段枯水流量的概率分布特征,选定了理论分布线型,揭示了各枯水序列的时段平均流量均值、变差系数和偏态系数的变化规律,建立了推求不同频率不同时段的枯水流量的经验公式。绘制了相应的关系曲线,应用十分方便。     

BOD_5样品分析中稀释倍数的确定

首先正确估计样品ＢＯＤ５浓度范围，并测定稀释水的溶解氧，然后根据稀释倍数公式计算３个适当的稀释倍数．与其它方法相比，本方法省时、可靠，适用性强，能够确保ＢＯＤ５样品分析一次成功．在ＢＯＤ５样品分析中具有广泛的应用价值．     

某机场大气环境现状监测分析

为了研究机场大气环境质量状况,在某机场选取三个监测点,在正常飞行条件下,对不同时间段污染物浓度进行监测与分析。测试结果表明:七天监测期间,机场及机场周围SO2、NO2浓度均未超标,PM10在机场内部有一天超标;各时间段SO2的贡献率在2.9%~12%,各时间段NO2的贡献率在6.9%~77%,机场飞机的尾气对周围空气质量的影响不容忽视。     

简易生活垃圾填埋场综合治理工程设计

随着越来越多标准化生活垃圾填埋场的建成和投入运行,原有简易生活垃圾填埋场的环境综合治理被各级环境管理部门日益重视,成为改善环境急需解决的问题。以西北某市简易生活垃圾填埋场综合整治工程为例,通过分析简易垃圾填埋场存在的主要环境隐患,有针对性地提出了解决垃圾渗沥液、填埋气、边坡安全等环境和安全问题的具体工程措施,尽量将简易垃圾填埋场对周围环境的影响降到最低程度。