鹤山大气超级站旱季单颗粒气溶胶化学特征研究

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱等仪器在鹤山大气超级站开展综合观测,结合ART-2a自适应共振神经网络聚类算法,将2013年11月4日~2013年12月30日期间监测到的1637330个细颗粒分成9类: EC-Fresh颗粒、EC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-EC颗粒、Ca-EC颗粒、ECOC颗粒、OC-Levoglucosan颗粒、OC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-Nitrate/Sulfate颗粒和Metal-rich颗粒.结果表明:该大气超级站所在地区旱季霾日有利于与水溶性二次无机组分混合的EC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-Nitrate/Sulfate颗粒的累积;晴朗天更有利于二次有机组分在气溶胶颗粒中生成,雨天受当地排放源的影响显著,含有较高EC-Fresh和K-EC颗粒.相关性的研究发现,EC-Nitrate/Sulfate颗粒与能见度有良好的相关性,它们对霾的形成有至关重要的作用.     

基于单颗粒气溶胶质谱技术的源解析新算法

针对现有单颗粒气溶胶质谱技术的颗粒物快速来源解析方法不能提供基于质量浓度单位源解析结果的问题,提出一种新型单颗粒快速源解析算法ArtPMF.选择淮河平原某能源工业城市2021年2～3月的单颗粒质谱监测数据对ArtPMF算法进行应用.结果表明监测期间二次源、工业源、机动车尾气源、燃煤源、扬尘源、生物质燃烧源和烟花燃放源对...     

基于船载走航气溶胶质谱技术的海洋气溶胶研究

利用船载走航单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对东南沿海海洋气溶胶进行在线观测,获得了近岸海区大气气溶胶化学组成分布特性,并对气溶胶谱特征及其来源进行分析.结果表明:从近岸到远海,气溶胶的浓度呈下降趋势;在近岸海区气溶胶主要受港口及码头周边的汽车、船舶及燃煤等工业排放源的影响;随着离陆地距离的增加,海源性气溶胶的比重上升;海洋气溶胶在观测范围内呈单峰分布,峰值粒径在0.5μm左右,大多数颗粒主要集中在0.2~0.8μm的粒径段;近岸气溶胶元素碳谱峰强,正谱图中K~+元素具有很强的谱峰,负离子谱中HSO_4~-谱峰信号明显,但缺少NO_3~-和NO_2~-谱峰信号;远海气溶胶中元素碳的谱峰强度明显降低,正谱图中Na~+的谱峰很强,并出现Mg~+、Ca~+和NaCl~+的谱峰信号;负离子谱出现了明显的海洋生物特征气溶胶甲基磺酸MSA~-、CN~-、O~-和HSO_4~-等的谱峰信息.表明该观测海区的气溶胶组成复杂,同时受陆源排放气溶胶和海源气溶胶的影响.     

基于单颗粒气溶胶质谱仪的香河采暖季前后含铅颗粒物的组成特征研究

为了研究粒径在0.2?—?2.0μm的含铅颗粒物的化学组分和粒径分布特征,运用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2017年10月至2018年1月在河北省香河县开展观测活动.通过自适应神经网络算法(ART-2a)对含铅颗粒物进行命名、合并后,主要分为六类:富钾(Pb-K)、元素碳(Pb-EC)、有机碳元素碳(Pb-OCE...     

2015世界互联网大会期间嘉兴市大气细颗粒物污染特征及来源研究——以单颗粒气溶胶质谱技术为例

基于单颗粒气溶胶质谱技术,于2015年12月12—23日互联网大会期间开展了嘉兴市细颗粒物污染特征和来源研究.结果显示,观测期间共捕捉到5次不同的污染过程,分别为:管控期的区域输送(P1)-清洁天(P2)-本地排放(P3)过程,以及管控后的污染反弹(P4)-重污染程(P5)过程.污染期间(P1、P5),硝酸盐含量及比例均有显著增加,并且增加的主要是老化的硝酸盐颗粒,表明硝酸盐的二次转化对长三角地区高浓度细颗粒物形成具有重要影响.受管控措施和南下的强冷空气影响,会议期间,除有机碳和生物质燃烧组分外,PM_(2.5)质量浓度及其它各组分浓度均有不同程度的下降.管控措施解除后(P5),受区域输送和本地污染物积累共同作用,颗粒物浓度开始反弹并持续升高,硝酸盐和EC组分均有明显增加,并且呈现出早、晚高峰值.源解析结果显示,P5期间颗粒物浓度反弹与机动车尾气排放密切相关.研究表明,实施管控措施对降低机动车尾气排放和PM_(2.5)质量浓度、改善环境空气质量等效果显著.     

天津市城市扬尘及土壤尘单颗粒质谱特征

为探究城市扬尘及不同类型的土壤尘单颗粒质谱特征,使用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对天津城市扬尘及不同类型土壤尘（菜地、果园、林地、农田）进行分析.结果表明:天津城市扬尘粒径在0.5~1.0 μm之间的占比较高;4种土壤尘在不同粒径段的分布略有差异,整体而言小粒径段（0.2~1.0 μm）占比低于大粒径段（1.0~2.0 μm）,说明土壤尘更易分布在大粒径段.在小粒径段,天津城市扬尘颗粒含有更多的碳组分及硫酸盐,大粒径段含有较多的金属、氯、硝酸盐、磷酸盐及硅酸盐组分.与城市扬尘相比,土壤尘中23Na+、46NO₂-峰强显著降低,39K+、35Cl-、42CNO-峰强增高,通过其峰强比值分布可将城市扬尘与土壤尘明显区分.与城市扬尘相比,土壤尘中含碳颗粒显著减少,同时出现钾类颗粒.城市扬尘作为一种混合源,含碳颗粒可能受多种排放源（机动车、燃煤等）影响,而土壤尘中钾类颗粒可能与农作物施肥有关.两种源类含27Al+、26CN-、35Cl-、42CNO-、46NO₂-、76SiO₃-、79PO₃-的颗粒占比均高于50%,其中40Ca+、46NO₂-和62NO₃-颗粒在天津城市扬尘中占比更高,76SiO₃-颗粒在土壤尘中占比更高,表明天津城市扬尘中更多的颗粒含有钙和硝酸盐组分,土壤尘中含硅酸盐颗粒较多.与机动车尾气、生物质燃烧等排放的颗粒物相比,天津城市扬尘及土壤尘中含97HSO₄-颗粒占比较低,表明天津城市扬尘及土壤尘颗粒中含有更少的硫酸盐,可作为将天津城市扬尘、土壤尘与其他源类区分的指标.      

利用SPAMS研究华北乡村站点(曲周)夏季大气单颗粒物老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2013年6月30日~7月8日对华北地区乡村站点曲周大气单颗粒粒径及其化学组成进行了在线测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒230 152个,其粒径主要集中在0.2~2.0μm.结果表明,该地区的大气颗粒物主要分为8类:元素碳(EC,55.5%)、有机碳(OC,10.7%)、钠,钾等碱金属颗粒(alkalis,17.4%)、其他金属颗粒(other metals,1.7%)、富铁颗粒(Fe-rich,6.3%)、富铅颗粒物(Pb-rich,3.1%)、沙尘颗粒(dust,4.8%),other颗粒(0.8%),观测得到的8类气溶胶颗粒中绝大部分包含46NO-2、62NO-3、80SO-3、96SO-4、97HSO-4等二次组分离子,说明这些颗粒都经历了不同的老化过程或与二次组分进行了不同程度的混合.从气溶胶类型的谱分布看,各类型颗粒数浓度峰值基本出现在700~800 nm之间,dust、Fe颗粒主要集中在粗粒径段,EC颗粒子类研究表明随着表面不断吸附NH+4、NO-3、SO2-4等二次组分,EC颗粒逐步演化成老化程度较低的NO-3吸附型EC(ECN)和严重老化的SO2-4吸附型EC(ECS)混合态,两者日变化呈现明显的负相关性,也可能随着二次有机物在EC表面吸附,形成OC/EC混合态.     

利用SPAMS研究上海秋季气溶胶污染过程中颗粒物的老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2011年11月11～18日在上海测量了气溶胶高污染过程中200 nm～2.0μm气溶胶的粒径谱及其化学组成.对气溶胶粒子的分类结果发现,灰霾天期间大气中主要存在OCEC、METAL、EC、SECONDARY和K-Na等5种气溶胶粒子,其粒子数分别占总数的27.4%、3.4%、7.3%、45.6%和5.4%,二次污染显著.观测得到的5类气溶胶颗粒中都包含18NH4+、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,说明灰霾天期间这些颗粒都经历了不同的二次过程或与二次组分进行了不同程度的混合,且随着灰霾的生成和发展,气溶胶不断老化,二次气溶胶粒子的信号迅速增强.OCEC粒子中97HSO4-的信号较强,说明SO2可能在气溶胶表面发生多相反应,同时因有机物的存在对气态硫酸参与气溶胶成核和增长起了重要作用,尤其是在严重污染的条件下,气态硫酸和有机蒸气相互作用可能加速了硫酸-有机颗粒物的形成.从气溶胶类型的谱分布可以发现,新鲜的EC气溶胶粒子排入大气后,其表面会不断附着18NH+4、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,EC颗粒在老化的过程中其类型逐步由EC气溶胶演变成二次气溶胶粒子.来自海洋的暖湿气流除了形成降水对气溶胶形成冲刷作用,使得二次气溶胶粒子和OCEC气溶胶粒子数明显降低以外,也将有机胺带入内陆,在清洁天气溶胶粒子中形成Amine粒子.     

鹤山灰霾期间大气单颗粒气溶胶特征的初步研究

2012年6月9-17日,使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了鹤山大气中单颗粒的特征,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒763350个,其粒径主要集中在0.2～2.0 μm之间,期间发生灰霾的天数为3d.研究结果表明,该地区的大气颗粒物类型主要可分为7种:元素碳(EC)、有机碳(OC)、元素-有机碳混合(ECOC)、大分子有机碳(HMOC)、海盐(Na-K)、富钾颗粒(K-rich)和富铅颗粒(Pb-rich).灰霾天气下,颗粒中的二次成分含量更高,粒径显著增大.各颗粒类型数量浓度均有一定程度的提高,其中,以EC、ECOC和K-rich的增加最为明显.分析结果表明,水稻秸秆的集中焚烧及EC、ECOC和K-rich的老化是形成本次灰霾的重要原因.     

北极夏季大气气溶胶单颗粒研究

为研究北极地区大气气溶胶颗粒的物理化学特性,于2013年8月8~12日环Svalbard岛收集大气气溶胶样品,利用带能谱的透射电子显微镜(TEM-EDS)共分析2530个单颗粒,并获得颗粒物的形貌特征和化学组成.结果表明,北极地区颗粒物主要表现为5种类型,分别为海盐颗粒、富S颗粒、富Fe颗粒、含碳颗粒和矿物颗粒.后向气流轨迹显示,采样期间大气污染物主要来自于北极点周边的海洋上空和附近格陵兰岛地区.来自海洋上空的大气中主要包含海盐颗粒,所占数量比例为54.7%;经过陆地的大气样品中95.4%为矿物颗粒.利用时间密度因子法估算出北极地区PM2.5质量浓度范围为0.55~0.72mg/m3.     

利用SPAMS研究西安市重污染天气细颗粒物污染特征及来源

为了对西安市冬季重污染过程中的细颗粒物进行动态源解析,于2016年12月5-22日,利用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）在西安市城市运动公园开展连续观测.将观测期分为4个阶段,结合气象条件对不同阶段细颗粒物的污染特征进行分析比较.依据质谱特征,将所采集到的颗粒分为EC（元素碳）、OC（有机碳）、ECOC（混合碳）、HM（重金属）、LEV（左旋葡聚糖）、SiO₃（矿尘）、K（钾）、Na（钠）、HOC（有机大分子）及Other（其他）类.结果表明:观测期间所采集到的OC类颗粒物数量最多,在重污染阶段OC、K和EC类颗粒物占颗粒总数的70%以上,是重污染天气的主要组成颗粒.在雾霾消散期,OC、LEV和SiO₃类颗粒是主要类型颗粒物.根据颗粒物的化学类型及离子特征,利用PMF（正交矩阵因子分解）模型法得到6种污染源贡献率分别为27.7%（燃煤源）、22.3%（二次污染源）、20.4%（交通源）、10.4%（生物质燃烧源）、9.7%（工艺过程源）、6.5%（扬尘源）及3.0%（其他未知源）.研究显示:在重污染阶段,燃煤源与交通源占比大幅上升,与二次污染源共同造成了此次重污染天气;在雾霾消散期,扬尘源及生物质燃烧源成为大气细颗粒物的主要污染源.      

基于SPAMS的天津市夏季环境受体中颗粒物的混合状态及来源

天津位于京津冀区域,近年来面临的颗粒物污染问题受到广泛关注,研究其大气环境中颗粒物的化学组成及来源具有重要意义.为明确天津市夏季环境受体中颗粒物的混合状态及可能来源,于2017年7月利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)在津南区采集到成功电离有粒径及完整质谱信息颗粒209 887个,利用ART-2a对有质谱数据的颗粒按照质谱特征的相似性进行聚类共获得369个颗粒物类别,随后按照类别的化学组成(质谱谱图)的相似性进行人工合并获得19个颗粒物类别,包括:K-EC(0.20%)、K-EC-Sec(0.18%)、K-NO₃-PO₃(12.00%)、K-NO₃-SiO₃(2.98%)、K-Sec(0.16%)、EC(39.60%)、EC-Sec(3.46%)、EC-HM-Sec(3.93%)、HEC(1.49%)、HEC-Sec(1.38%)、OC-Amine-Sec(3.58%)、OC-Sec(0.36%)、OCEC-Sec(...     

在线单颗粒气溶胶质谱SPAMS对细颗粒物中主要组分提取方法的研究

在对美国气溶胶飞行时间质谱仪(aerosol time-of-flight mass spectrometer,ATOFMS)和中国单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)前期研究调研的基础上,总结并比较了国内外飞行时间质谱(time-of-flight mass spectrometry,TOF-MS)研究中含硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳(OC)和元素碳(EC)等5种主要组分颗粒的典型提取条件.结合SPAMS单颗粒谱图的特点,本研究通过限定示踪离子,对5种主要组分的提取方法进行改进,提出了新的SPAMS组分示踪离子提取方法.以北京市2013年1月SPAMS实测数据为例,对不同提取方法的结果进行对比分析.并将本研究方法 SPAMS主要组分结果与离线滤膜样品的实验数据进行对比,验证了本研究所提出的优化方案的合理性.同时指出SPAMS在未来的应用研究中需考虑的因素及进一步深入的研究方向.     

利用SPAMS研究南宁市冬季单颗粒气溶胶化学成分

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对南宁市2015年冬季2月15~24日期间大气PM2.5进行观测.SPAMS所测得大气PM2.5数浓度与PM2.5质量浓度线性相关系数为0.76,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.利用自适应共振神经网络分类方法(Art-2a)对PM2.5化学成分进行分类,确定PM2.5化学成分主要为元素碳、有机元素碳混合颗粒、有机碳、富钾颗粒、矿物质、富钠颗粒、二次无机颗粒、左旋葡聚糖以及其它重金属共9类.成分占比最高的是元素碳,其次是有机碳和富钾颗粒.监测到80%以上的PM2.5粒径主要集中在0.2~1.0μm之间,峰值出现在0.62μm处,各化学成分的粒径分布特征与总颗粒数粒径分布特征相似.各化学成分数浓度与PM2.5质量浓度随时间变化趋势较一致,化学成分数浓度占比变化在一定程度上可反映瞬时的污染来源.     

基于SPAMS的太原市典型生活区停暖前后PM2.5来源及组成

为分析太原市采暖期和非采暖期PM_2.5的特征,利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）分析太原市典型生活区采暖期（2016年3月11-18日）和非采暖期（2016年4月1-7日）PM_2.5的来源及组成.结果表明:① 采暖期（停暖前）颗粒物有机碳、硫酸盐和多环芳烃等信号强度大于非采暖期（停暖后）,而元素碳、硝酸盐、铵盐等反之.② 为了尽可能排除气象因素的影响,选取风向（东南风）、风级（二级）相同时段的颗粒物进行分析,停暖前后颗粒物主要化学组分为有机碳、混合碳和元素碳,采暖前有机碳占比（达51.9%）最高,非采暖期元素碳占比（32.6%）最高.采暖期有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖占比明显高于非采暖期,元素碳、矿物质和重金属反之.③ 停暖前后首要的两类污染源为燃煤和机动车尾气,二者贡献率之和分别高达70.1%和67.4%,可见本地主要受这两类源的影响.燃煤在采暖期为首要污染源,并且贡献比例高于非采暖期,而机动车尾气在非采暖期为首要污染源,且比例明显高于采暖期.研究显示,采暖和非采暖期虽然首要污染源有所差异,但在污染过程中,机动车尾气源的贡献比例均高于优良时段,说明无论是采暖期还是非采暖期,除燃煤排放的影响外,机动车尾气的影响也需得到重视,建议加强机动车燃油品质的升级,使用清洁煤,并在重污染时段采取相应的管控措施.