富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

生物质基活性炭负载金属催化还原NOx

为研究生物质材料的脱硝性能,利用木质素与纤维素2种生物质基活性炭作为还原剂,用碱金属与过渡金属作为催化活性相,制备了一系列生物质基活性炭负载金属催化剂用于富氧环境中催化还原NO_x,考察了生物质原料种类、炭化温度以及催化剂组分对脱硝效率的影响.结果表明:①当反应温度低于250℃时,炭表面主要是NO_x的吸附过程;而当反应温度高于250℃时,炭还原NO_x行为占主导,并伴随N₂、CO₂与CO的生成.炭化温度对炭反应活性的影响主要依赖于炭化温度对炭材料表面含氧官能团、比表面积以及炭表面金属还原性的影响.②研究中考察的金属（K、Cu、Fe、Ni）均对还原NO_x与O₂有催化作用,其中,K对C-NO_x反应具有明显促进作用,但对C-O₂反应并无明显促进作用,所有样品中SAC-K的选择性因子为0.56,对还原NO_x的选择性最高,且恒温反应过程NO_x还原量（以C计）达到了1 293 μmol/g.③与传统煤基活性炭催化剂相比,木屑基活性炭负载钾催化剂表现出了优良的NO_x还原选择性;X-射线光电子表征结果显示,木屑基活性炭负载钾催化剂优良的性能与其表面钾活性相的高度分散有关.研究显示,相比于煤基炭材料,生物质基炭材料具有更加优异的选择性还原NO_x性能.      

Pd/CeZr/TiO2/Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂选择催化还原NOX

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pd/CeZr/TiO2Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂,并将其应用于在富氧条件下以丙烯选择催化还原NOx的研究.利用扫描电镜(SEM)分析了钛酸四丁酯的含量以及涂敷次数对TiO2涂层的影响,系统地考察了Pd含量、氧气浓度和空速对蜂窝状金属丝网催化剂催化性能的影响.实验结果表明,采用钛酸四丁酯的含量为20.0%的溶胶,涂敷2次,可以在金属丝网载体上氧化铝涂层表面获得均匀、无皲裂的TiO2涂层;Pd含量在0.23%～1.06%的范围内, NOx的转化率随Pd含量的增加而减小, Pd含量为0.23%时, NOx表现最高的NOx转化率;反应气体中氧气浓度从1.5%增加到6.0%, NOx的转化率随氧气浓度的增加而增大,当氧气浓度高于6.0%, NOx的转化率则随氧气浓度的增加而迅速减小; NOx的转化率随着空速的增加而降低,在高温条件下空速对转化率的影响要大于在低温条件下.     

活性炭低温催化还原NOx影响因素及反应机理分析

以活性炭为催化剂,NH₃为还原剂考察了温度,氧含量,SO₂和H₂O等因素对NO_x去除率的影响;同时采用暂态响应技术研究了活性炭低温氨选择性催化还原(SCR)NO_x的反应机理.结果表明:在实验条件下,NO_x去除率随温度的增加逐渐降低,随氧含量的升高逐渐升高,但当φ(O₂)大于2.5%时去除率增加缓慢,说明活性炭具有良好的低温SCR活性,氧的加入促进了NO_x的催化还原,在活性炭低温氨选择性催化还原NO_x的反应中,将NO预氧化为NO₂可提高NO_x的还原率;在短时间内SO₂的通入对其SCR反应影响较小;H₂O的加入大大降低了活性炭的SCR活性,使活性炭催化剂毒化.该SCR反应按Eley-Rideal机理进行,NH₃的吸附过程为该催化过程的控制性步骤.      

次级燃料还原燃烧产物内NOx的动力学特性研究

提出了在燃煤电站锅炉炉膛内添加次级燃料建立ＮＯｘ的还原区，以控制ＮＯｘ的排放，建立了描述ＮＯｘ还原动态过程的数学模型和化学动力学模型，对计算值和实测值作了比较分析。     

具有球形催化界面的MnCeOx/P84催化滤布的NOx脱除性能

催化滤布可同时去除烟气中的粉尘颗粒和NO_x,满足水泥等行业NO_x脱除的迫切需求。而催化滤布中催化界面的形貌会显著影响其脱硝性能。制备了具有球形催化界面的MnCeO_x/P84催化滤布(α-MnCeO_x/P84),并考察其NO_x脱除性能。结果表明:当MnCeO_x负载量为60 g/m2时,α-MnCeO_x/P84在130 ℃时NO_x脱除率为86.9%,160~190 ℃时NO_x脱除率>97%。同时,α-MnCeO_x/P84具有较好的抗SO₂性能和稳定性,通入体积分数为0.003%的SO₂后,在190 ℃下,其NO_x脱除率达到83%左右;停止通入SO₂后,α-MnCeO_x/P84的NO_x脱除率上升并稳定在93%左右。且经过200 h的脱硝反应测试后,α-MnCeO_x/P84的脱硝活性与催化剂负载量未下降。表征分析结果表明,α-MnCeO_x/P84中球形MnCeO_x活性组分以弱结晶形式存在,紧密地包裹在滤料纤维表面,且分散均匀;中孔是MnCeO_x催化剂的主要孔结构,能够为催化反应的进行提供通道。H₂-TPR与Insitu DRIFTS分析进一步表明,α-MnCeO_x/P84在100~200 ℃有良好的氧化还原能力,且具有丰富的Lewis和Brnsted酸位,为其优越的低温NH₃-SCR脱硝性能提供了重要保障。具有球形催化界面的MnCeO_x/P84催化滤布具有低负载量、高稳定性的特点,为滤料除尘脱硝技术的推广应用提供参考。     

电子供体对Fe(Ⅱ)EDTA络合NOx产物还原的影响研究进展

氮氧化物(NOx)因对环境和人体健康的潜在危害而成为重要的大气污染控制因子。络合吸收-还原技术利用金属螯合物提高NOx的气液传质效率,结合化学还原或生物还原实现络合吸收产物的循环再生,是经济的、可持续的NOx治理技术。Fe(Ⅱ)EDTA作为最常用的高效络合吸收剂,络合吸收产物的还原是限制性步骤,电子供体对还原过程有重要影响。文章阐述了络合吸收-还原的原理,主要针对还原过程的不同电子供体进行论述,探讨其还原机理、还原效果以及温度、pH等因素对不同电子供体还原产生的影响,并提出Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收NOx技术的展望。     

Fe基催化剂对煤热解-燃烧的NOx排放控制耦合效果

为解决民用散烧原煤中NO_x排放高的问题,提出了“热解减氮耦合燃烧脱硝”方法,即将煤与铁助剂混合,通过管式炉热解制备洁净燃料,并对洁净燃料燃烧过程中NO_x排放情况进行研究.结合表征手段,考察铁助剂对氮迁移影响规律.结果表明,铁助剂的负载比为0.5wt%,热解温度为1000℃时耦合效果最佳,相对于未负载时,焦炭燃烧NO_x排放量减少34.65%.热解前负载的铁助剂在焦炭中稳定存在,并可促进热解过程中含氮化合物向N₂的转化;在洁净焦炭燃烧过程中,铁助剂的存在利于C和CO与NO_x还原,进而降低燃烧过程NO_x的高排放.通过一步引入的铁助剂,在煤热解-洁净燃料燃烧过程中对NO_x控制耦合效果,最终实现了NO_x的超低排放.     

液相络合-铁粉还原酸吸收回收法脱除烟气中NOx的机理研究

提出了“Fe^2 螯合剂吸收．铁粉还原．酸吸收”回收法脱除烟气中NOx的新工艺．通过对脱氮后气、液相组成的分析，重点研究了脱氮的反应机理．结果表明，处理后气体中没有产生N2O，脱氮液中也没有NO2^-和NO3^-形成，脱氮过程中NO全部被铁粉还原成了氨；在无氧的条件下，脱氮量与铁粉消耗量的比值(摩尔比)为2／1，在有氧的条件下，脱氮量与铁粉消耗量的比值为1／2，在此基础上提出了脱氮的化学反应．同时还确定了本实验的在反应条件下脱氮液中氨的平衡浓度。     

关于我国NOx排放总量控制的探讨

从NO_x总量控制的必要性和重要性出发,根据目前已具有的基础条件,对需要重点控制的领域进行探讨.提出了进一步完善NO_x排放标准,对电厂实行NO_x总量控制,完善汽车新排放法规之间的衔接,发展绿色公共交通,限制市区轿车行驶总量,进一步开展NO_x排放因子研究及开展排放控制对策研究等6项建议.      

用空气-硝酸活性炭-碱吸收法净化NOx废气

本文研究淀粉法生产草酸过程中排放的NO_x废气的处理。先用空气做氧化剂,提高废气中NO_x的氧化度,并经水吸收,可产生13％硝酸,其后在催化剂存在下,用此酸反复喷淋吸收NO_x,使NO_x转化为41％的硝酸。此酸可回收作为淀粉法生产草酸的原料。本文还研究了影响喷淋吸收的因素,如喷淋吸收剂的温度、浓度和喷淋速度以及催化剂品种、粒径大小,并得出喷淋吸收的最佳条件。     

中国上空民航飞机NOx排放量及其分布初探

在中国范围内民航运输飞机及所配装的发动机的型号和有关设计工作参数等的基础上，借鉴目前国际上通行的办法，对飞机与发动机的运行过程进行简化和建模，并根据国际民航组织和美国航空航天管理局等公布的航空发动机在海平面静态的排放数据，采样国际通用的油流量算法，对１９９７年中国上空民航飞机的氮氧化物排放量进行了估算。     

北京城市大气中NOx、CO、O3的变化规律研究

对北京市大气中Ｏ３浓度变化规律及Ｏ３浓度变化与ＮＯｃ、ＣＯ浓度变化之间的关系进行了研究。结果表明：Ｏ３浓度随温度指数上升,Ｏ３浓度和ＮＯｘ、ＣＯ浓度变化之间无简单规律可寻。     

基于Aspen Plus的生物质燃烧NOx生成模拟

利用Aspen Plus软件平台建立了生物质燃烧模型,对燃烧中NOx的生成进行了模拟计算,计算结果与已有文献的试验结果较好地相符.在此基础上,研究了燃烧温度和过量空气系数对生物质燃烧NOx生成的影响规律.结果表明,生物质燃烧过程中NOx的生成量随温度和过量空气系数的增长而快速增长;应用Aspen Plus模拟生物质燃烧具有一定的可行性,而且其模型参数设置较为灵活,能够对多种生物质的燃烧进行热力学分析,可为生物质清洁燃烧技术提供有益参考.     

固定源低温选择性催化还原NOx技术研究进展

NH3选择性催化还原技术在固定源NOx污染控制中广泛应用,其核心是催化剂．传统钒氧化物催化剂起活温度偏高（〉300℃）,难以在末端应用;随着环保法规的日益严格和实际应用需要,研制具有良好低温活性和稳定性的新型催化剂成为近期国内外该领域的热点．对贵金属、分子筛、金属氧化物3类催化剂,综述了国内外近期研究进展．其中以碳质材料为载体负载Nn、Cu等的金属氧化物型催化剂显示出良好的低温活性和稳定性,具有较好的低温催化还原NOx研究前景．     

谭裕沟隧道CO,SO2和NOx排放因子研究

通过1997年7月谭裕沟隧道内CO,SO₂和NO_x的连续分析,研究了其污染状况和特征,根据分析结果计算了机动车排放CO,SO₂和NO_x的平均排放因子.结果表明,机动车能排放出较高水平的CO和NO_x,在城市中CO和NO_x有相当大的部分来源于机动车排放,而SO₂的排放量则非常小.      

珠江三角洲地区工业排放变化对SO2和NOx及其二次污染物浓度的影响

在2000年珠江三角洲工业排放清单基础上,利用2003年工业能源消耗量,结合文献和实测排放系数,建立了珠江三角洲2003年工业排放清单. 比较2个工业排放清单发现,2003年珠江三角洲SO₂,NO_x的工业总排放量比2000年分别增加60%与50%;排放增加主要在东莞、佛山、广州和珠海. 利用在线大气化学模式(WRF-Chem)分别对2个工业排放清单进行数值模拟,结果表明: ρ(SO₂),ρ(NO_x)变化趋势与污染源排放的变化有较好的对应关系,ρ(SO₂)在东莞、广州和佛山增加最多,最大增值分别为180,150和150 μg/m3;ρ(NO_x)增加最多的地区也在东莞、广州和佛山,最大增值分别为60,30 和30 μg/m3. SO₄2－与NO₃－和一次污染物的高值中心不对应且变化趋势有差异,表明二次污染物的分布不仅受排放影响,同时也受污染物输送与转化的影响.      

生物法废气脱硝研究

将城市生活污水处理厂活性污泥中的反硝化细菌培养挂膜到填料塔中,进行从模拟废气中脱除ＮＯｘ的效果性能实验研究,该生物膜填料塔能有效地脱除废气中的ＮＯｘ,ＮＯ２的去除率可达９９％以上,ＮＯ的去除率可达９０％左右。该法最适宜的温度为３０￣４５℃,进口ＮＯ浓度（５０￣５００ｍｇ／ｍ＾３）对其去除率几乎没有影响,随着废气流量的增加,ＮＯ的去除率逐步降低。     

NOx在长江三角洲地区冬小麦农田与大气间的交换

利用4动态箱体系测定了NOx(NO NO2)在长江三角洲平原地区典型冬小麦农田与大气间的交换通量.NO和NO2的平均交换通量分别为169.7ng·m-2·s-1和-18.5ng·m-2·s-1,表明该地区麦田是大气中NO的一个重要源,是NO2的汇.在冬小麦主要生长期(拔节-抽穗期),NO的交换通量与地表土壤温度呈指数关系.NO2的交换通量与其在环境中的浓度存在明显的负线性关系,其在农田与大气间交换的补偿点(交换通量为0时环境大气中NO2浓度)为11.9μg·m-3.正常耕作的小麦农田以NO-N方式排放的N占施肥总N的2.3%,表明NO挥发为农田氮肥损失的重要形式.追加尿素木质素混合肥料虽然提高了小麦产量,但也显著刺激了农田对NO的排放.     

北京近交通主干线地区的臭氧生成效率

2004年9月27日至10月4日一冷锋系统途径北京并带来了大风和降水天气,为了解冷锋过境前后北京近交通主干线地区臭氧生成效率的变化,利用此期间北京外场观测资料和箱模式计算了臭氧生成率及生成效率.结果表明,臭氧生成率可由观测结果进行求算,表达式为Q·∑Zi·Ki·[VOCi]/KOh NO2·[NO2].臭氧生成效率(OPE)变化范围为1.5～6.0,均值约为3.0,冷锋系统过境前、后OPE变化不显著.削减近交通主干线地区的VOCs排放量能有效降低该地的臭氧浓度.