沈阳市冬季大气颗粒物元素浓度及富集因子的粒径分布

利用安德森分级撞击式采样器进行大气颗粒物分级采样,用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）分析其中Na～Bi等40余种元素,讨论了沈阳冬季典型霾日、非霾日和除夕日元素质量浓度和富集因子粒径分布特征及来源.结果表明：霾日大气颗粒物质量浓度高于非霾日,粒径分布相似,呈双峰型,霾日更易富集细粒子.无论在霾日、非霾日还是在除夕...     

沈阳市夏秋季节大气细颗粒物元素浓度及分布特征

为获得沈阳市不同功能区细颗粒物元素的浓度和分布特征,于2007年8月21~9月6日,用安德森分级撞击式采样器在沈阳市4个采样点进行大气颗粒物分级采样,并用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对PM1中50种元素进行分析.通过富集因子和经验正交函数分析,讨论了沈阳市夏秋季节细颗粒物中元素的组成及来源.结果表明,沈阳市夏秋季节PM1浓度明显比冬季低,且低于广州、北京等国内城市的浓度,但比青藏高原冰川区的浓度高1个量级以上,也高于意大利热那亚和佛罗伦萨等城市.沈阳市不同功能区PM1的污染程度为铁西工业区>气象局商业居民区>科研所交通餐饮区>棋盘山风景区;富集因子和经验正交函数分析表明,除自然源外,各功能区污染来源有所不同,交通运输、道路扬尘、餐饮业和工业的排放均对PM1有重要贡献.     

杭州市灰霾与非灰霾日不同粒径大气颗粒物来源解析

在2011年典型灰霾和非灰霾天气下,采集了杭州市不同粒径的大气颗粒物样品,测定并分析各粒径段颗粒物的质量浓度及其化学成分;同时采集并分析了主要污染源排放的颗粒物样品,通过CMB(化学质量平衡)模型进行源解析. 结果表明:灰霾天气下,二次粒子是杭州市各粒径段颗粒物的首要贡献源,其对≤1.1、>1.1~3.3、>3.3~5.8和>5.8~10μm粒径段的颗粒物贡献率分别为60.4%、62.2%、54.8%和46.5%. 在一次排放源中,机动车尾气是≤1.1和>1.1~3.3μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率分别为13.8%和12.2%;城市扬尘是>3.3~5.8μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率达到16.0%;而建筑施工尘是>5.8~10μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率为14.2%. 非灰霾天气下,随着颗粒物粒径的增加,二次粒子的贡献率显著下降,对≤1.1μm粒径段颗粒物的贡献率为42.7%,而对>5.8~10μm粒径段颗粒物的贡献率仅为15.5%;机动车是各粒径段颗粒物的重要贡献源,贡献率均在20%以上;煤烟尘是≤3.3μm细粒径段颗粒物的重要贡献源类,贡献率为22.0%;城市扬尘是>3.3~5.8μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率为18.3%;建筑施工尘依然是>5.8~10μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率为21.4%.      

太原市冬季灰霾期间大气细颗粒物化学成分特征

研究了太原市灰霾发生期间大气PM2.5质量浓度和化学成分变化规律.采样时间为2011年12月27日16:00~2012年1月3日04:00,使用TH-150C中流量大气PM2.5采样器(采样膜为直径90mm的石英纤维滤膜)在山西大学环境科学研究所5层楼顶每隔4h采样一次,得到灰霾样品34个,非灰霾样品5个.采样期间对大气PM2.5质量浓度进行实时监测.结果表明:灰霾期间(初起、进展、鼎盛、减弱4个阶段)大气PM2.5平均浓度达(692±272)μg/m3,是非灰霾期间(即灰霾消失阶段) (54±12)μg/m3的12.8倍;在灰霾发生期间,大气PM2.5中Hg、Pb、As等重金属污染物、OC以及水溶性无机离子SO42-、NO3－、NH4+、K+、Cl－、F－浓度呈现相似的变化趋势,即在灰霾初起、进展阶段不断增加,在灰霾鼎盛期达到最大值,随后随着灰霾的减弱和消失而不断下降,最终降到一个较低的水平;而与燃煤关系不大的Zn元素、Ca2+、Mg2+等在灰霾各个时期浓度变化较小.以上结果说明冬季灰霾天气使太原市大气PM2.5浓度显著上升,并增加PM2.5中重金属、有机物和二次气溶胶含量,使其化学成分发生改变,同时也反映了冬季燃煤和生物质燃烧对太原市大气PM2.5的化学组成影响大于交通源和土壤扬尘.     

隧道大气细颗粒物及其元素的粒径分布特征

对比研究了隧道和大气环境中不同粒径细颗粒物 (切割粒径分别为0.03,0.06,0.108,0.17,0.26,0.40,0.65,1.0,1.6和2.5 μm) 中S,K,Ca,Ti,Mn,Fe,Zn,Pb,Al,Si,Cu和V等12种痕量元素的浓度. 结果表明:隧道中不同粒径细颗粒物的数浓度和质量浓度在上下班高峰时段出现明显峰值,且隧道细颗粒物在0.108 μm粒径处的数浓度和在2.5 μm粒径处的质量浓度分别是大气环境对照值的15.2和40.0倍;在隧道传输过程中质量浓度增加的痕量元素有 Si,Ca,Fe,Al,Ti,Zn,Mn,Cu和V,减小的有S,Pb,Zn和K;地壳元素(Si,Ca,Fe,Al和Ti)的质量浓度总和占隧道细颗粒物中痕量元素质量浓度总和的87%,表明土壤扬尘仍是隧道大气细颗粒物的主要来源.      

广州灰霾期大气颗粒物中多环芳烃粒径的分布

对2003年广州严重灰霾期前后9d的大气样品进行了分析.结果表明,大气中颗粒物在积聚态颗粒物(0.32～1.80μm)和粗颗粒物(3.2～10.0μm)处有2个明显的峰;灰霾期积聚态颗粒物比粗颗粒物在TSP中占的比例高,而在灰霾结束后所占比例与粗颗粒物相当或略少;低环数多环芳烃在积聚态颗粒物段和粗颗粒物段各有一个峰,但主要分布在积聚态颗粒物中;高环数多环芳烃几乎完全分布在积聚态颗粒物中;从灰霾期至灰霾期后,低环数多环芳烃在积聚态颗粒物段的主峰粒径有逐渐减少的趋势,而对于高环数多环芳烃这一变化不大;比值TPAHs/TSP在灰霾期前后有较大的变化;由于比值BaP/BeP与TPAHs/TSP具有相同的变化趋势,降解作用可能是造成比值TPAHs/TSP变化的主要原因.     

济南市冬季大气颗粒物粒径谱分布特征

2015年2月,采用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)对济南市冬季大气中粒径为14. 6 nm～10μm的颗粒物粒径谱的分布进行连续监测和分析研究。结果表明:济南市冬季大气颗粒物数浓度较高,平均为47472个/cm~3。各模态对颗粒物数浓度、表面积浓度和体积浓度的贡献表明,济南市冬季大气颗粒物偏细,积聚模态粒子是可吸入颗粒物(PM_(10))的主要组成部分。数浓度谱日变化特征表明,济南市冬季大气颗粒物污染主要受道路交通源排放和新粒子生成转化的影响。春节期间,烟花爆竹的燃放会导致大气颗粒物数浓度和质量浓度明显升高,烟花爆竹燃放对颗粒物数浓度的影响主要由爱根核模态和积聚模态共同作用形成。     

上海市郊区大气细颗粒和超细颗粒物中元素粒径分布研究

用同步辐射X荧光光谱分析了上海市郊区大气细颗粒和超细颗粒物（0.028 7～2.40 μm）中元素粒径分布、质量中值粒径、元素相关性和不同粒径颗粒物中的富集因子.Ca、Ti主要分布于粒径>2 μm的颗粒物中,它们之间的相关系数达0.933,富集因子在0.1～3.2之间,且与粒径无明显关联,主要来自土壤扬尘等自然来源.V、Cr、Mn、Ni、Zn、Cu、Pb、Cl、S等元素主要分布在0.1～1.0 μm颗粒物中,质量中值粒径在0.56～0.94 μm之间.V、Cr、Ni、Cu、Zn、Pb显著富集,且富集程度随粒径减小而增大.其中Pb在超细颗粒物（<0.1 μm）中的富集因子达2 023.7～2 244.2,远大于在细颗粒和 PM_2.5中的富集程度.这些元素主要来自燃油、燃煤、冶金和机动车尾气等人为污染.Fe在>0.2 μm颗粒物中分布较均匀,质量中值粒径1.3 μm.除了局部污染源,远距离传输对该地区大气颗粒物污染有不可忽略的影响.     

南京市大气颗粒物中有机碳和元素碳粒径分布特征

采用Model 2001A热/光碳分析仪测定了南京市区和工业区不同粒径颗粒物中OC、EC的含量,分析了OC、EC粒径分布特征.结果表明,市区和工业区四季OC、EC在<0.43μm粒径段中平均质量浓度最高,市区四季OC所占比例分别为20.9%、21.9%、29.6%、27.9%,EC比例分别为24.0%、23.5%、31.4%、22.6%;工业区四季OC比例分别为18.6%、45.8%、26.6%、25.9%,EC比例分别为16.7%、60.9%、26.3%、24.3%;两地OC、EC主要存在于细粒子中且市区细粒子中OC、EC在夏季所占比例最高,而工业区无明显季节变化规律.市区和工业区细粒子中SOC污染严重且在夏季达到高值,粗粒子SOC季节变化规律不明显,可能与各污染源贡献率及气象因素有关.相关性和OC/EC分析表明,南京地区细粒子中OC、EC主要来自尾气排放和燃煤,粗粒子中OC、EC还与生物质燃烧及烹调排放关联.     

北京市典型道路交通环境细颗粒物元素组成及分布特征

对北京市典型道路交通环境中不同粒径段（0.2～0.5μm、0.5～1.0μm和1.0～2.5μm）的细颗粒物进行了采样分析,在2008—2009年期间5个阶段内共采集了198个细颗粒物样品.通过XRF分析得到细颗粒物中Al、Na、Mg、K、Ca、Si、S、Cl、Fe、Mn、Ti、Cu、Zn、As、Br和Pb16种元素的质量浓度.含量较高的元素有S、K、Fe、Cl、Si、Ca和Zn,占测试元素总浓度的90%以上.应用富集因子法将元素分为地壳元素、双重元素和污染元素三类.应用因子分析法分离出两个主要因子,因子1主要与地壳元素和双重元素相关,可归于扬尘源的贡献;因子2主要与污染元素相关,可能来自机动车、燃煤、生物质燃烧和工业等排放源.人为源对小粒径（0.2～0.5μm）颗粒物的贡献较大,而地壳源的贡献更集中于大粒径段（1.0～2.5μm）.多数地壳元素和双重元素在夏季和冬季均随粒径的增大而富集,且冬季浓度较高,而多数污染元素的分布形态存在季节差异.Br、As和Pb夏季在0.5～1.0μm出现峰值,而冬季在0.2～0.5μm出现峰值.冬季因采暖增加的煤和生物质的燃烧造成部分元素浓度在0.2～0.5μm有显著增加.云层内部的硫酸盐生成过程可能是夏季S元素在0.5～1.0μm出现峰值的原因.通过奥运时期与非奥运时期元素浓度和分布的比较,发现奥运时期交通源临时控制措施对机动车排放和道路扬尘均有显著的削减作用,削减率分别为53%和63%,且随粒径增大而增加.     

深圳冬季霾日的大气污染特征

2009年1月10日─2月16日,利用在线仪器获得深圳市冬季大气中气态污染物和PM₁主要化学组分的高时间分辨率数据,结合气象条件,对非霾日、霾日的大气污染物和PM₁主要化学组分浓度水平及其日变化特征进行了研究. 结果表明:深圳冬季霾日除O₃外,其他气态污染物和PM₁主要化学组分的平均质量浓度均明显高于非霾日,增幅均在40%以上;PM₁中的有机物是深圳冬季霾的首要污染因子;PM₁主要化学组分的日变化趋势不尽相同,但总体上表现出霾日高于非霾日的特征,尤其是午夜至清晨时段,这说明深圳冬季霾日的夜间大气扩散能力显著减弱.      

霾与非霾期间汞在不同粒径颗粒物上的分布特征

在我国高速经济增长过程中,霾污染日趋突出,同时大气汞污染也十分严重,而颗粒汞对于汞在大气中的循环演化意义重大.为了探讨霾污染期间汞在不同粒径颗粒物中的分布特征,采用Nano-moudi 12级(6.2~9.9μm、3.1~6.2μm,1.8~3.1μm、1.0~1.8μm、0.56~1.0μm、0.32~0.56μm、0.18~0.32μm、0.10~0.18μm,0.056~0.10μm、0.032~0.056μm、0.018~0.032μm、0.010~0.018μm)大气颗粒物采样器,对上海霾与非霾期间不同粒径大气颗粒物中的汞进行分析.结果表明,颗粒态汞含量与颗粒物含量正相关;采样期间霾天颗粒态汞平均浓度0.31 ng·m-3是非霾天颗粒态汞平均浓度0.11 ng·m-3的2~3倍;霾和非霾天颗粒态汞浓度以及颗粒物质量浓度随粒径分布呈双峰型,霾期间峰值分别出现在0.56~1.0μm粒径段和3.1~6.2μm粒径段,而非霾期峰值分别出现在0.32~0.56μm和3.1~6.2μm粒径段;霾天较非霾天颗粒态汞和颗粒物的粒径分布均出现了向大粒径方向偏移;颗粒态汞主要分布在粒径≤1μm粒子上,能够长时间停留和长距离输送;非霾期间颗粒态汞在颗粒物中的平均含量为0.029 ng·μg-1,而霾期间为0.015 ng·μg-1;霾污染过程中其他污染物迅速成长,而汞成长较慢;霾天积聚核模态粒子中颗粒态汞质量浓度为2.06 ng·m-3,而非霾天为0.55 ng·m-3,积聚态颗粒物的大幅增加,是灰霾形成的主要原因.本地源燃煤等的排放以及风沙扬尘的增加和外地源的输送是导致霾天污染严重的重要原因.     

天津市冬季气溶胶吸湿因子的粒径分布特征

气溶胶粒径吸湿增长因子［g（RH）］是影响气溶胶消光和气溶胶辐射强迫的重要因素.利用吸湿性串联差分电迁移率分析仪（HTDMA）观测了天津市冬季不同污染状态下气溶胶粒子g_m（RH）的粒径分布.同时基于水溶性离子的粒径分布,利用κ-Köhler理论获取了较宽粒径范围内（60 nm~9.8 μm）的g_κ（RH）,为环境状态下气溶胶光学参数和直接辐射强迫的模拟提供基础.结果表明,清洁状态下大气光化学反应较为活跃,超细粒子（<100 nm）的g_m（RH）较高,g_m（RH=80%）在1.30以上.重度污染天,气溶胶中水溶性离子的质量分数随粒子粒径增大而增加,导致g_m（RH）随着粒子粒径增大而增大,300 nm粒子的g_m（RH=80%）和g_m（RH=85%）分别可达1.39和1.46.在较宽粒径范围（60 nm~9.8 μm）内,不同模态气溶胶的吸湿性强弱表现为积聚模态>爱根模态>粗模态.大气重污染过程中气溶胶粒径明显增大,积聚模态气溶胶中NO₃^-和SO₄^2-含量较清洁天明显增加,受此影响,污染状态下积聚模态气溶胶的吸湿性较清洁天明显增强,g_κ（RH）达到1.3~1.4,具有强吸湿性的气溶胶粒径范围也同时扩大,在0.18~3.1 μm粒径段均较高,对能见度恶化有重要的贡献.     

南京北郊冬季霾天PM2.5水溶性离子的污染特征与消光作用研究

为了探讨霾天下大气细颗粒物(PM2.5)中水溶性离子的污染特征及其对大气消光的影响,在2013年1月25日至2月3日于南京北郊进行了PM2.5连续在线监测.利用颗粒物-液体转换采集系统(PILS)连续采集水溶性样品,与离子色谱联用分析了其中SO2-4、NO-3、NH+4、Cl-、Na+、K+、Mg2+和Ca2+的含量;同时采用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)测量细粒子的粒径谱分布;采用三波长光声黑碳光度计(PASS-3)实时在线测量细粒子的散射和吸收消光系数;并实时监测痕量气体浓度.结果表明,观测期间霾与非霾天PM2.5中水溶性离子的总质量浓度分别为70.3μg·m-3和22.9μg·m-3;二次吸湿性组分SO2-4、NO-3和NH+4为主要的污染离子.霾天有利于SO2和NOx向SO2-4和NO-3的转化,尤其是NOx的氧化.运用多元线性回归统计方法,建立了PM2.5干消光系数与气溶胶化学成分之间的经验公式,发现NH4NO3对南京冬季消光的贡献最大,其次为(NH4)2SO4、有机碳(OC)和元素碳(EC).两次重污染事件中,污染前体物的一次排放和二次转化的增加分别是造成离子浓度升高的主要原因.     

成都市春节期间大气PM_(2.5)化学元素的特征

为研究成都市春节期间大气PM2.5化学元素特征,于2010年2月10-28日在中国气象局成都高原气象研究所办公楼顶进行大气PM2.5采样。采用X-射线荧光光谱法(XRF)分析PM2.5中的无机元素。结果表明,除夕、元宵节PM2.5日均质量浓度分别为137.9μg/m3和287.5μg/m3。S、K、Cl、Al、Ba、Mg、Pb和Cu元素在除夕和元宵节2天中质量浓度是其它采样时间浓度的1.44~14.27倍;富集因子分析表明,S、Cl、K、Zn、As、Br、Sr、Cd、Sn、Ba、Pb、Cu主要是人类活动引起的各种污染所致;主成分分析得出,春节期间成都市PM2.5中的元素主要来源于烟花排放、机动车和燃煤排放;其次为冶金及机械制造等排放的烟尘。     

霾天气南京市大气PM_(2.5)中水溶性离子污染特征

为了讨论南京市大气细颗粒物(PM2.5)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征,2007年6月10日至2008年5月29日对南京市大气细粒子PM2.5进行了采样,用PM2.5在线监测浓度、离子色谱法等分别测得PM2.5的质量浓度、水溶性离子组成,初步研究了南京市大气细粒子(PM2.5)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征。结果表明,南京市大气细颗粒物污染严重,霾天气下PM2.5中总水溶性离子质量浓度为54.28μg/m3,为非霾天气的1.6倍。分析的6种离子中SO42-、NO3-、NH4+是PM2.5的主要组成成分。灰霾期间PM2.5与NO3-、SO42-、NH4+的相关性较高,PM2.5中颗粒物的主要存在形式可能为NH4Cl、NH4NO3,(NH)42SO4或NH4HSO4。对比不同季节不同天气下的SOR(SO2转化率)和NOR(NOx转化率),发现霾天气下SO2和NOX转化率高于正常天气,表明SO2、NO2在霾天气更容易转化为二次粒子。     

北京夏冬季霾天气下气溶胶水溶性离子粒径分布特征

为研究北京夏、冬季霾粒子中水溶性离子的粒径谱分布,并进一步分析其来源及形成机制,于2009年夏季和冬季利用惯性撞击式8级采样器(Andersen)和石英微量振荡天平(TEOM)对北京城区大气气溶胶分别进行了为期2周的连续采样和监测,并用离子色谱(IC)对气溶胶中的水溶性离子进行了分析.结果表明,夏季霾天PM10和PM2.5的质量浓度分别为(245.5±8.4)μg.m-3和(120.2±2.0)μg.m-3,冬季霾天对应的数值分别为(384.2±30.2)μg.m-3和(252.7±47.1)μg.m-3,无论夏季还是冬季,霾天大气细粒子污染均十分严重.细粒子中总水溶性离子(TWSS)的浓度霾天远高于对照天,其中霾天浓度上升较快的是SO24-、NO3-和NH4+,二次无机离子对霾天气的形成过程扮演重要作用.除NO3-外,其余7种水溶性离子夏、冬季霾天粒径谱分布一致,即,SO24-、NH4+主要分布于PM1.0以下的细粒子模态,Mg2+、Ca2+主要分布于PM2.5以上的粗粒子模态,Na+、Cl-和K+呈双模态分布;夏季霾天NO3-呈双模态分布,而冬季则主要分布于细粒子中.夏季霾天SO24-的平均质量中值粒径(MMAD)为0.64μm,SO24-主要来自远程SO2的云内反应,并且SO2表观转化率(SOR)高于对照天,使得霾天光化学反应生成的细粒子远远高于对照天气过程;冬季霾天SO24-的MMAD增至0.89μm,冬季因局地SO2排放并被非均相化学反应过程氧化为SO24-亦为北京大气细粒子的重要来源.夏、冬季霾天NO3-的MMAD分别为2.85μm和0.80μm,受到温度的影响,NO3-夏、冬季节分别以硝酸钙和硝酸铵的形式存在于粗、细粒子中.     

杭州灰霾天气超细颗粒浓度分布特征

利用快速迁移率粒径谱仪(FMPS)对杭州2013年12月6～11日连续灰霾天气和灰霾消退过程超细颗粒进行监测,分析颗粒物浓度变化和粒径谱分布特征及其与气象的相关性.结果表明,颗粒物日变化特征为夜晚数浓度较高,凌晨数浓度开始降低,08:00和18:00上下班高峰期出现一个小峰值,体现出明显的交通源峰值,表明交通排放对大气污染影响较大.灰霾天气下颗粒物最高数浓度达到8.0×104cm-3.粒径谱呈双峰分布,峰值粒径分别为15 nm和100 nm,粒径在100 nm附近的粒子占大多数,粒子以爱根核模态和积聚模态为主,平均数量中位径CMD(count medium diameter)为85.89 nm.而在灰霾消退过程,颗粒物数浓度降低,峰值粒径向小粒径演变,粒径在100 nm附近的粒子逐渐减少,核模态粒子增多,大于积聚模态,平均CMD为58.64 nm.气象因素中能见度和风力与数浓度主要呈负相关,相关系数R分别为-0.225和-0.229,相对湿度与数浓度正相关,相关系数R为0.271,冬季大气比较稳定,水平温度与数浓度的相关性较小.研究灰霾天气数浓度分布和气象因素的综合影响对其形成机制及控制有重要意义.     

杭州大气颗粒物散射消光特性及霾天气污染特征

2011年7月~2012年6月期间,对大气散射系数、颗粒物浓度及气象因子进行同步观测,以评估颗粒物散射消光对杭州市大气能见度的影响.结果表明,杭州市大气颗粒物散射系数日均值变化范围为108.4~1 098.1 Mm-1,年均值为428.62Mm-1±200.2 Mm-1.散射系数呈明显的季节变化,秋冬高,夏季低.日变化呈典型的双峰型,早峰出现在08:00,晚峰出现在21:00.PM2.5和PM10的散射效率分别为7.6 m2·g-1和4.4 m2·g-1,颗粒物散射消光占总消光比例的90.2%.灰霾和重度灰霾天气下,散射系数分别为684.4 Mm-1±218.1 Mm-1和1 095.4 Mm-1±397.7 Mm-1,达到非霾天气的2.6和4.2倍,表明颗粒物散射消光作用是导致杭州市大气能见度下降和灰霾天气发生的主要因素.