基于随机森林模型的中国PM2.5浓度影响因素分析

选取气溶胶光学厚度、海拔、年降水量、年均气温、年均风速、人口密度、GDP密度和NDVI作为影响因子,基于随机森林模型、特征重要性排序和偏依赖图技术,研究中国PM_2.5浓度空间分布的影响因素及其区域差异.结果表明:①与多元回归、广义可加模型和BP神经网络相比,随机森林模型估算的PM_2.5浓度精度最高,可用于PM_2.5污染的影响因素研究.②PM_2.5浓度随气溶胶光学厚度、人口密度和GDP密度的增加呈先上升后平稳的趋势,随降水、风速和NDVI的增加呈先下降后平稳的趋势,随海拔和气温的增加呈下降→上升→下降的趋势.③气溶胶光学厚度对PM_2.5浓度空间分布的影响最大,可解释37.96%的PM_2.5浓度空间分异;年降水量对PM_2.5浓度空间分布的影响最小,解释率仅为5.75%.④影响因子与PM_2.5浓度的关系存在空间异质性,同一影响因子对不同地理分区的PM_2.5浓度的影响程度有所不同.气溶胶光学厚度对华...     

陕西省PM2.5时空分布规律及其影响因素

PM_2.5是导致中国多省市发生灰霾的罪魁祸首,明确其时空分布规律,厘清其影响因素对灰霾的综合治理意义深远.基于陕西省2015年50个监测站点的PM_2.5浓度数据,采用空间数据统计方法、克里金插值法以及Morlet小波分析法对陕西省PM_2.5浓度的时空分布规律进行研究,并运用灰色关联模型来探讨PM_2.5浓度的影响因素.结果显示:①陕西省PM_2.5浓度整体呈"冬高夏低、春秋居中"的季节性变化规律,"U型"起伏的月变化规律,周期性脉冲波动型的日变化规律以及"W型"起伏的时变化规律;②陕西省PM_2.5浓度呈"北部低,中南部高"的空间分布特征,并且空间集聚性显著.不同季节的高值区均集聚于海拔相对较低的关中盆地内部城市.这与盆地内部空气不易扩散,静稳天气出现频率较高,易出现逆温现象密切相关;③影响陕西省PM_2.5浓度最大的指标层是PM_2.5污染来源（权重值为0.49）,其次是城市化与土地利用（权重值为0.37）,气象与地形因子影响最小（权重值为0.15）.不同城市各指标层的综合关联度差异较大.④各指标因子与PM_2.5浓度均为强度关联.降水量、机动车保有量、二氧化硫排放量、烟粉（尘）排放量、建成区面积、人口密度和人均GDP是影响陕西省PM_2.5浓度的主要因子,影响各城市PM_2.5浓度的主要因子具有一定的空间差异性.研究显示,人类活动对陕西省PM_2.5的影响显著,尤其是城市化的快速推进,相关指标（如人口、机动车、能耗、工业总产值等）持续增长,将进一步加大PM_2.5来源的多样性以及相关污染物的排放量.      

长江经济带PM2.5空间异质性和驱动因素的地理探测

基于地面站点监测数据,运用空间自相关分析和地理探测器等模型方法,探究了2018年长江经济带PM_2.5污染的时空分异特征与驱动因素.结果表明：（1）长江经济带PM_2.5浓度呈明显的夏低冬高、春秋居中的季节变化、 U形月度变化和脉冲型逐日变化特征,低值区集中在上游的南岸地区,高值区位于中下游的江北地区;（2）流域PM_2.5污染存在稳定的空间正相关,局部空间关联格局展现显著的HH型和LL型的空间趋同现象;（3）长江经济带PM_2.5空间相关强度随地理距离的增大而减小,其空间自相关性阈值约为870 km,在该范围内PM_2.5空间集聚性较为强烈;（4）自然和人文因子对PM_2.5影响程度具有显著的空间差异性特征,海拔高度、地形起伏度和人口密度是长江流域PM_2.5污染的高作用力影响因子.因子交互作用后对PM_2.5污染解释力远超单因子,主导交互因子为产业结构∩海拔高度,反映出长江流域大气污染的驱动因素具有复杂性特征.     

中国城市PM2.5和PM10时空分布特征和影响因素分析

PM_2.5和PM₁₀浓度超标引发的空气质量问题严重影响公众健康,研究PM_2.5和PM₁₀浓度对制定有效的污染防控和治理措施具有重要意义.运用时空分析法,分析2018年季度PM_2.5和PM₁₀浓度时空分布,并用GWR探究浓度差异的原因.结果表明：(1)PM_2.5和PM₁₀的浓度均呈冬春高、夏秋低的季节性规律;四季污染物浓度在胡焕庸线两侧存在显著差异,该线以东地区高浓度聚集在京津冀地区,该线以西地区高浓度聚集在新疆中南部.(2)PM_2.5和PM₁₀浓度的Moran’s I在四季均为正,且均在冬季增至最大值;PM_2.5和PM₁₀的分布格局基本一致,“高-高”类和“低-低”类集中分布现象明显.(3)各因素对PM_2.5和PM₁₀浓度的影响存在较大空间异质性.温度和坡度对PM_2.5     

我国主要粮产区PM2.5、PM10时空分布特征及影响因素——以河南省为例

利用2018年河南省PM_2.5、PM₁₀监测数据,结合统计学方法及克里格插值技术,分析河南省PM_2.5、PM₁₀的时空分布特征及影响因素,结果表明:（1）PM_2.5、PM₁₀日均、月均浓度均呈现出“U”型变化特征,PM_2.5/PM₁₀月均值呈现出“W”型变化特征,PM_2.5、PM₁₀季均浓度及其比值均呈现出冬季>秋季>春季>夏季的规律;（2）PM_2.5、PM₁₀月均浓度的空间分布差异较大,而年均浓度则呈现出相似的分布规律,PM_2.5/PM₁₀季均值呈现出不同的空间分布规律,总体上东部及东南部较高,中西部区域较低;（3）PM_2.5、PM₁₀与NDVI、年降水量呈显著负相关,与人口密度、第二产业占比呈显著正相关。研究结论可为粮产区大气污染防治及粮食安全生产提供重要的科学依据。     

运用地理探测器研究京津冀城市群PM2.5浓度变化及影响因素

研究京津冀城市群PM_2.5浓度时空格局变化和影响因素,对区域大气环境保护和经济可持续发展具有十分重要的意义.基于PM_2.5遥感数据、地面站点气象数据、DEM数据、MODIS NDVI数据、夜间灯光数据、人口密度数据、土地利用类型数据和路网数据,利用Theil-Sen Median趋势分析、Mann-Kendall显著性检验和Getis-Ord G_i*分析,运用地理探测器分析京津冀城市群PM_2.5浓度时空变化和空间聚集特征,并探究影响其空间分异的影响因素.结果表明：(1)2000—2021年京津冀城市群PM_2.5污染严重,全年平均PM_2.5浓度为59.94μg/m³,冬季是京津冀城市群PM_2.5污染的高发季,但京津冀城市群PM_2.5浓度总体呈下降趋势,变化斜率为–0.85μg/(m³·a).(2)PM_2.5浓度在空间上呈东南高、西北低的分布格局,且P...     

2015~2019年河南省PM2.5时空特征与驱动因素分析

PM_2.5是雾-霾中的主要成分,河南省已成为PM_2.5污染防治重点地区之一.基于2015～2019年河南省PM_2.5浓度数据,使用空间自相关和空间热点探测方法分析其时空特征,引入地理探测器方法分析气象因素、空气质量因素和社会因素对PM_2.5浓度的解释力度.结果表明,河南省2015～2019年PM_2.5浓度整体呈现降低趋势,高污染天数减少和低污染天数增加,高污染逐步向中污染转化;PM_2.5浓度具备明显的空间聚集特征,全局空间自相关指数先降后升,空间热点集中在豫北地区（安阳市、鹤壁市、新乡市和焦作市）,空间冷点集中在豫西地区（三门峡市、洛阳市和南阳市）;空间重心转移呈现出北上的趋势;单因子探测显示,在9个影响因子中,土地利用类型（解释力度为0.511,下同）、降水量（0.312）和NO₂浓度（0.277）是影响PM_2.5浓度最明显的因子,其余因子影响力排序为PM₁₀浓度（0.255）、温度（0....     

2000～2021年成渝城市群PM2.5时空变化及驱动机制多维探测

研究成渝城市群PM_2.5浓度时空变化和驱动机制，对区域大气环境保护和国家经济可持续发展具有重要意义.基于PM_2.5遥感数据、 DEM数据、基于站点的气象数据、 MODIS NDVI数据、人口密度数据、夜间灯光数据、路网数据和土地利用类型数据，采用Theil-Sen Median趋势分析和Mann-Kendall显著性检验等方法，结合地理探测器，在多时空尺度上分析成渝城市群PM_2.5时空变化，并探测影响其变化的驱动机制.结果表明，2000～2021年成渝城市群PM_2.5浓度整体呈波动下降态势，冬季PM_2.5污染最为突出.PM_2.5浓度具有明显的空间异质性，呈现出“中间高，四周低”的空间分布特征，PM_2.5浓度高值区主要集中在自贡、内江、资阳和广安，PM_2.5浓度呈显著下降的区域主要集中在重庆西部等地.因子探测结果表明，成渝城市群PM_2.5浓度空间分异受气候、地形、植被和人文因子共同影响.高程、...     

安徽省PM2.5浓度反演方法对比及时空变化研究

为探讨安徽省PM_2.5时空分布特征,文章基于2015-2020年地基观测PM_2.5、AOD、植被覆盖产品以及气象要素数据等,对比了多尺度地理加权回归、随机森林、全连接神经网络3种模型的精确度,并采用全连接神经网络模型反演了PM_2.5浓度,分析了PM_2.5浓度的时空变化特征,以及各因子对PM_2.5浓度的影响力。结果表明：3种模型中,全连接神经网络模型的精确度最高;2015-2020年PM_2.5浓度从平均51.29μg/m³递减至36.71μg/m³,季节尺度上,PM_2.5浓度冬季>春、秋季>夏季,受政策及疫情影响,2018年的秋冬季、2020年的春夏季PM_2.5浓度下降同比最快;空间上表现为皖北>皖中>皖南。10个影响因子两两交互,均比单一因子对PM_2.5浓度的影响大,其中AOD对PM_2.5的影响力最大,...     

基于地理探测器的广州市大气PM2.5浓度驱动因素分析

PM_2.5变化的驱动因素是大气PM_2.5研究的重要内容.为了揭示PM_2.5污染的特点及其驱动影响因子,以广州市为例,采用地理探测器方法探测自然因素（包括平均降水量、平均温度、平均气压、平均相对湿度、平均风速、植被指数）与社会经济因素（包括人口密度、国内生产总值、工业总产值、人均公园绿地面积、公交车辆数、电力消费量）对2015年广州市ρ（PM_2.5）变化的影响机制与差异.结果表明:①基于因子探测分析发现,对ρ（PM_2.5）变化影响最大的前三位驱动因素分别为植被指数、公交车辆数与电力消费量,对应的因子影响程度指标值分别为0.51、0.46、0.40.②基于生态探测分析发现,植被指数与其他自然因素（如平均温度、平均降水量、平均气压等）对ρ（PM_2.5）空间分布的影响均存在显著差异,与所有社会经济因素对ρ（PM_2.5）空间分布的影响均不存在显著差异;除植被指数外,公交车辆数与其他自然因素及社会经济因素对ρ（PM_2.5）空间分布的影响均存在显著差异.③基于交互探测分析发现,所有影响因素（包括自然因素与社会经济因素）对ρ（PM_2.5）变化的交互作用均大于单一影响因素的独自作用,其中平均降水量与平均气压交互作用后对ρ（PM_2.5）变化的影响最大.研究显示,自然因素（尤其是植被指数、平均降水量）及自然因素与人为活动（如交通出行、电力消费等）交互效应对广州市ρ（PM_2.5）的变化起决定性作用.      

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O^-₂是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

重铬酸钾对方形网纹瑵的毒性研究

研究了在２５℃条件下重铬酸钾对方形网纹蚤Ｃｅｒｉｏｄａｐｈｎｉａ ｑｕａｄｒａｎｇｕｌａ（Ｏ．Ｆ．Ｍｕｌｅｒ）存活，生殖和生长的影响。急性试验求得重铬酸钾对该蚤的２４ｈ和４８ｈＥＣ５０值分别为１．０１７９ｍｇ／Ｌ和０．４１２７ｍｇ／Ｌ；其可信限分别为０．４６９８－１．７１８０ｍｇ／ｌ和０．１９８０－０．６９８８ｍｇ／Ｌ。慢性试验以存活，生殖和生长为毒性指标，未觉察反应浓度（ＮＯＥＣ）为０．０６２５