硼掺杂CeO2/TiO2光催化剂的制备及其活性研究

在三氯化钛和钛酸丁酯水解过程中引入硼酸、硝酸铈,制备了具有可见光活性的硼(B)掺杂CeO₂/TiO₂复合氧化物光催化剂,采用XRD、DRS、XPS等手段进行表征,以偶氮染料酸性红B为模型污染物评估了催化活性.结果表明,硝酸铈加入量影响催化剂的吸收带边,随用量增加,吸收带边红移至481nm(Ce/Ti=1.0,摩尔比),继续增加用量,吸收带边轻微蓝移.催化剂晶相组成与焙烧温度有关,500℃时焙烧样品主要由立方晶型CeO₂和锐钛矿TiO₂组成,焙烧温度高于700℃时,TiO₂转化为金红石型,CeO₂则无显著变化.随焙烧温度升高,催化剂吸收带边明显蓝移,综合考虑催化剂稳定性和太阳能利用,认为500℃焙烧较为合适.B1s XPS显示仅有少量B原子进入复合氧化物晶格取代了氧原子,主要以B₂O₃形式存在.酸性红B降解试验显示B掺杂CeO₂/TiO₂可以提高TiO₂的催化活性,紫外光辐射10min最高可使96.0%的酸性红B分解,且反应彻底,表现出较强的氧化能力,但Ce/Ti>0.5(摩尔比)时催化活性显著下降.     

CuO负载在TiO_2和CeO_2-TiO_2上对NO CO反应的催化作用

用NO CO微反流动法、TPR、XRD、BET和NO TPD等技术研究了CuO在TiO2 和CeO2 TiO2 上对NO CO的催化还原作用 .实验表明 ,不同负载量的CuO在TiO2 上 ,其NO CO的反应活性以Cu12 Ti为最佳 ,在反应温度为 4 0 0℃时 ,NO的转化率达到 10 0 % ;且CuO负载在CeO2 TiO2 上其活性随CeO2 含量的增加而提高 ,Cu12 Ce10 Ti在 30 0℃时就能使NO达到 10 0 %转化 .XRD和TPR结果显示 ,该体系催化活性的高低 ,与CuO在TiO2 和CeO2 TiO2 上高度分散的Cu物种及形成细颗粒的晶相CuO物种有非常密切的关系 ;NO TPD结果显示 ,催化剂还原活性的高低和NO在催化剂表面的脱出与分解难易程度有关 .     

氧化甲苯的MnOx-CeO2催化剂表面活性物种研究

采用氧化还原共沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce摩尔比的MnOx-CeO2复合氧化物,并考察其对甲苯的催化活性.结果表明,MnOx-CeO2复合氧化物的催化活性优于单一CeO2,MnOx(0.5)-CeO2的催化活性最高,T90=190℃.同时,借助BET、XRD、H2-TPR、Raman和XPS等技术对催化剂的结构及表面活性物种等进行了表征.结果显示,Mn进入CeO2的立方萤石结构后形成固溶体结构,使得MnOx-CeO2复合氧化物的比表面积增大,氧空位和晶格氧含量增多,表面氧流动性增强.最后,对MnOx(0.5)-CeO2进行XPS和不同激发波长的Raman测试.结果显示,Mn主要分布在催化剂表面,且主要以Mn4+形式存在,Ce主要分布在催化剂体相.研究表明,高度分散在催化剂表面的Mn4+在甲苯氧化中起主要作用,Ce4+并未直接参与反应,而是起到了电子传递的作用.     

焙烧温度对CeO_2(ZrO_2)/TiO_2选择性催化脱硝性能的影响

采用溶胶-凝胶法并以不同温度焙烧制备一系列CeO_2(ZrO_2)/TiO_2(CZT)催化剂,考察了CZT催化剂固相结构、酸量、比表面积等性能与催化活性的关系。采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR以及XPS等表征技术对催化剂进行表征。结果表明:焙烧温度为450℃时CZT催化剂具有最高的催化活性,其在240~400℃的温度窗口内活性均高于90%,且具有较好的抗水和抗硫中毒能力。随着焙烧温度的提高,催化剂表面的Ce和Zr原子进入体相晶格且Ce0.5Zr0.5O2向Ce0.75Zr0.25O2转变,导致催化剂的储释氧能力和氧化还原性能降低。另外,锐钛矿和金红石型TiO_2晶粒尺寸的增加,催化剂的有效比表面积和总酸量降低,因此CZT催化活性随着焙烧温度的提高而有所降低。换言之,大的比表面积、良好的氧化还原性能、表面Ce4+的富集以及酸性位的增多均有利于NH3-SCR活性的提高。     

Mn基金属氧化物催化剂常温催化氧化甲醛

以硝酸铈和高锰酸钾为原料,采用络合法制备了一系列Mn-Ce-O混合氧化物催化剂,并通过正交实验设计方案,考察了Mn/Ce摩尔比、水化热温度、焙烧温度及焙烧时间对Mn-Ce-O混合氧化物催化剂常温催化氧化甲醛性能的影响,并采用X射线衍射仪（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）和红外光谱（IR）等技术对催化剂进行微观表征与分析.结果表明：当Mn/Ce摩尔比1：1,水化热温度为180℃,焙烧温度为350℃时,催化剂表现出最佳的常温氧化活性,36h甲醛降解率可达94.2%,且稳定性良好.催化剂氧化活性的高低与材料比表面积并非正相关,而与材料结构形态存在密切关联,而材料结构主要取决于水化热温度,其次是Mn/Ce摩尔比.     

掺杂镧硼TiO_2光催化剂的制备及可见光活性研究

采用溶胶一凝胶法,制备新型La3+/B/TiO2光催化剂,使用氙灯为光源研究了催化剂光降解甲基橙溶液的催化活性。结果表明,当掺杂0.05%La3+,2.0%B,在500℃下焙烧2 h时,所得催化剂对甲基橙具有最高的光催化活性,与单一的TiO2和单独La3+或者B掺杂的光催化剂比较,La3+/B/TiO2具有相对较高的催化活性。     

乙二胺溶胶凝胶法氮掺杂TiO2的光催化研究

以钛酸四丁酯(TBT),乙二胺(EDA)为前驱体,乙醇为溶剂,冰醋酸为抑制剂,采用溶胶-凝胶法制备了N掺杂纳米TiO2光催化剂。通过紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、荧光发射光谱(FES)、X射线衍射光谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、和BET比表面分析对其光谱特征、晶相结构、表面组成、比表面积进行了表征,以苯酚为模拟污染物考察了其光催化活性。结果表明:该方法制备的N掺杂纳米TiO2的光谱吸收带发生了明显红移,当EDA/TBT(摩尔比)=1/10及焙烧温度为550℃时,所制备样品对可见光的吸收最强,可见光照射150min苯酚的降解率为34.6%,紫外光照射100min苯酚的降解率达到97.8%。     

氮氟掺杂二氧化钛(N,F-TiO2)的制备及可见光催化活性的研究

以氨水为氮源,氢氟酸为氟源,采用溶胶-凝胶法制备了氮氟掺杂二氧化钛(N,F-TiO2)光催化剂,并通过X-射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)技术对其晶型和形态进行表征.最后以酸性红B为模型污染物,探讨了N和F加入量、焙烧温度、焙烧时间、照射时间、催化剂用量、溶液初始浓度和照射功率等因素对N,F-TiO2可见光催化活性的影响.结果表明,制备的N,F-TiO2以锐钛型为主,N和F的掺杂对TiO2的晶相没有明显改变,但可以扩大TiO2的可见光响应范围.当N和F的加入量均为2.0%,且在500℃下焙烧40 min时,得到的N,F-TiO2的可见光催化活性明显高于单N或单F掺杂的TiO2(N-TiO2或F-TiO2).对于50 mL浓度为10.0 mg·L-1的酸性红B溶液,当催化剂加入量为1.5 g·L-1,128W光照3.0 h,溶液pH=5.6时,去除率为85.40%.适当延长光照时间至4.0 h,降解率几乎可达100%.另外,研究还证明了N,F-TiO2催化可见光降解过程中有.OH自由基生成.     

低温燃烧合成纳米Ni掺杂TiO2光催化剂的表征及活性研究

采用低温燃烧合成法制备了Ni掺杂TiO2光催化剂,通过紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、X射线粉末衍射(XRD)、激光散射、热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)等方法对催化剂的光吸收特性、晶相组成、粒度分布、升温过程中化学变化等进行了表征,以亚甲基蓝为模型污染物考察了催化剂在可见光下的光催化活性.结果表明,相对P25而言,Ni掺杂TiO2的光吸收带边红移,当Ni/Ti原子比为0.4时,催化剂的带隙宽度为2.3eV,对应的吸收带边为564nm;催化剂晶型以锐钛矿TiO2为主,随Ni掺杂量增大,NiTiO3比例升高;催化剂粒径主要分布在50～150nm之间,占总量的96.9%;升温过程中催化剂在445.2℃发生晶型转化,出现锐钛矿和NiTiO3晶体.催化剂显示出较高的催化活性,在可见光作用150min后最高可使93.9%的亚甲基蓝分解,活性高于P25.     

CuO负载在TiO2和CeO2-TiO2上对NO+CO反应的催化作用

用N0＋C0微反流动法、TPR、XRD、BET和NO-TPD等技术研究了CuO在Ti02和Ce02-Ti02上对N0＋CO的催化还原作用。实验表明，不同负载量的Cu0在Ti02上，其N0＋CO的反应活性以Cul2-Ti为最佳，在反应温度为400℃时，NO的转化率达到100%；且CuO负载在CeO2-TiO2上其活性随CeO2含量的增加而提高，Cul2-CelO-Ti在300℃时就能使NO达到100℃转化。XRD和TPR结果显示，该体系催化活性的高低，与CuO在TiO和CeO2/TiO2上高度分散的Cu物种及形成细颗粒的晶相CuO物种有非常密切的关系；NO-TPD结果显示，催化剂还原活性的高低和NO在催化剂表面的脱出与分解难易程度有关。     

Die Bleisulfidhalogenide Pb2SJ2 und Pb2SBr2

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