PMF和PCA/MLR法解析上海市高架道路地表径流中多环芳烃的来源

以上海市内环高架道路径流中的多环芳烃(PAHs)为研究对象,于2012年7~9月,实测了8场降雨的道路径流中的PAHs,了解了城市交通干道径流中PAHs的污染状况,并采用正定矩阵因子分解(PMF)和主成分分析/多元线性回归(PCA/MLR)两种模型对径流中的PAHs进行源解析.因子分析表明,径流中Σ16 PAHs的浓度范围为1.585~7.523μg·L-1,两种模型对于PAHs的来源有较为一致的判定.交通源为高架道路地表径流中PAHs的主要来源,PMF和PCA/MLR得到的源贡献率分别为37.7%和44.3%,其余3种来源石油源、燃气源和其他源,PMF得到的源贡献率依次为21.9%、26.4%、14.0%;与之对应,PCA/MLR得到的源贡献率依次为28.9%、18.3%、8.5%.PMF和PCA/MLR模型的计算值与实测值拟合较好,相关系数分别为0.961和0.997.     

基于两种受体模型的太原市大气降尘来源解析及季节变化特征

于2019年11月至2020年12月期间在典型工业城市太原市开展了降尘采样和降尘化学组分分析.采样期间,太原市平均降尘量约为7.9t/(km²·30d),并呈现在4~6月较高.在选取的8个监测区域中,清徐和巨轮的平均降尘量较高,分别为10.7t/(km²·30d)和10.6t/(km²·30d).降尘化学组分质量中地壳元素(Ca、Si、Al)占比较高,巨轮和桃园监测区域的降尘中Fe元素的质量显著高于其他监测区域.将降尘量和化学组分分析结果分别纳入正定矩阵因子分解(PMF)和偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)两种受体模型中对太原市降尘进行了定量来源解析.通过比较两种受体模型的拟合性能和解析的因子谱发现:PTT-PMF受体模型相较于PMF能够更好地区分出降尘中城市扬尘源和建筑尘源这两类相似的尘源.结果表明,太原市降尘主要有六种来源:城市扬尘源(PMF:35%,PTT-PMF:35%)、建筑尘源(PMF:29%,PTT-PMF:28%)、钢铁工业源(PMF:14%,PTT-PMF:14%)、燃煤源(PMF:13%,PTT-PMF:12%)、二次无机盐(PMF:5%,PTT-PMF:6%)、机动车尾气排放源(PMF:4%,PTT-PMF:5%).两种受体模型得到的平均来源贡献结果相似,而建筑尘源和钢铁工业源的季节变化趋势则有一定的差异.粗粒径源类(城市扬尘源和建筑尘源)是太原市降尘的主要来源,两者对降尘的贡献率超过了60%,并在春季贡献率(4~6月)较高.     

邯郸市PM_(2.5)化学组成特征及来源解析

该研究通过对邯郸市环境空气中PM_(2.5)样本进行采集和成分检测,分析了该地区PM_(2.5)的浓度及化学组成特征,利用相关性分析法和富集因子法定性判断了PM_(2.5)的主要来源,利用PCA模型定量计算了各类污染源的贡献率,最后将解析结果与已有的PMF模型结果进行了对比分析。结果表明,邯郸市PM_(2.5)日均浓度(2012年10月13日-2013年1月)为146.9 g/m3,是我国环境空气质量标准(Ⅱ级)的2倍。二次水溶性离子、OC、EC是邯郸市PM_(2.5)的主要成分,约占PM_(2.5)总质量浓度的71.5%,其中,OC是PM_(2.5)中含量最丰富的单个组分,大气有机污染特征明显。PCA模型源解析结果为:工业和燃煤33.3%,二次气溶胶和生物质燃烧21.7%,机动车为12.8%,道路扬尘9.1%。将PCA、PMF模型解析结果对比后发现2种模型对PM_(2.5)的来源有较为一致的判定,工业源和燃煤源是该地区PM_(2.5)的主要来源,两者的总贡献率分别为42.1%(PMF)和33.3%(PCA)。除此之外,PMF单独解析出了Ba、Mn、Zn源,K、As、V源和重油燃烧源,PCA单独解析出了生物质燃烧源,不同的解析结果一方面与模型本身有关,另一方面与模型选择的化学成分有关。     

利用ME-2模型提升PM2.5源解析效果

为探讨ME-2模型控制旋转对传统PMF模型源解析效果的提升作用，于2017年9月10日~2018年8月29日在深圳北部某工业区开展PM_2.5采样，共获得153套样品.对PM_2.5中31种化学组分进行了分析，筛选出17个物种输入模型运算.2018年深圳北部工业区大气PM_2.5年均浓度为32.3 μg/m³，利用PMF模型初步识别出9个因子，分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、老化海盐、土壤扬尘、工业排放、燃煤、生物质燃烧、船舶排放和机动车，PMF输出结果中"混合因子"问题显著.基于PMF解析结果及获得的先验信息，在ME-2模型中建立4个限制源谱进一步解析，结果表明，与PMF模型相比，ME-2结果的示踪物在源中分配更集中，对示踪物浓度与相应源贡献的时间序列也提供了更好的拟合效果.二次硝酸盐、老化海盐、工业排放源在PMF模型中被高估了9%~51%，而二次硫酸盐、燃煤和生物质燃烧源被低估了19%~40%.本研究中ME-2解析结果比PMF更具有环境和统计学意义，为污染防治提供了更精确的控制指向.     

基于受体模型和地统计学相结合的土壤镉污染源解析

研究了武汉市东湖高新技术开发区约150km2范围内土壤重金属Cd元素的含量分布和潜在来源情况. 并利用主成份分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型定量解析了土壤中Cd的来源, 结果表明土壤中Cd的来源以源1为主(来源分担率为:源167%、源28%、源316%,其他源9%).同时利用该受体模型得到了在每个采样点的源贡献量, 并用地统计学方法插值了Cd的源贡献量的空间分布状况.结果显示, Cd各个源贡献量具有不同的空间分布状况, 其中最大源1的高贡献值主要集中在研究区中部. 结合PCA分析和源贡献量空间分布状况, 初步推断源1可能为电子工业源,源2为城市大气沉降,源3应为成土母质. 研究结果表明, 将PCA/APCS受体模型和地统计学方法相结合可以有效地对土壤重金属隐性污染源进行定性识别及定量解析.     

四川铅锌冶炼工业区周边土壤重金属地球化学特征及源解析

本文对处于元素地球化学高背景值,地理位置特殊的铅锌冶炼区进行研究。选取四川省某铅锌冶炼区为研究对象,对土壤和大气降尘中的8种重金属含量进行分析。利用改进的BCR形态提取法进行形态提取,应用潜在生态危害指数法开展生态风险评价,利用相关性分析、主成分分析(PCA)和正定矩阵因子分析(PMF)对土壤重金属进行来源解析。结果表明,土壤中除Cr、Cu和Ni外,其余重金属平均含量均高于研究区土壤地球化学参比值;大气降尘中的重金属平均值是土壤平均值的几倍至几十倍。土壤与大气降尘重金属元素含量高值主要分布在铅锌冶炼厂周边,受工业活动影响大。As、Cu、Ni和Pb在土壤中以残渣态为主,稳定性好;Cd以酸可提取态为主,稳定性差。潜在生态危害指数法评价发现,研究区整体处于很强风险等级,Cd和Hg是主要贡献因子,分别达到了极强风险和很强风险等级。相关性分析、PCA和PMF源解析显示研究区土壤重金属受铅锌冶炼工业源、煤燃烧源、自然来源和其它来源的共同影响。     

关中地区背景点位环境空气PM2.5来源解析与多模型结果对比

为研究关中地区远郊背景点位大气PM_2.5污染来源,于2014年12月-2015年10月在西安市区西南方向约34 km的背景点位（农村区域,108°44'13"E、34°00'53"N）开展样品采集,共获得218个有效样品,对29种化学组分进行了分析,并运用ME2和PMF模型进行同步解析、相互验证.结果表明:ME2和PMF模型各解析出5类因子,分别为二次无机盐、机动车尾气排放、生物质燃烧、煤烟尘和土壤尘.其中,二次无机盐分担率为42.23%~42.74%,是首要贡献源类,机动车尾气排放（22.40%~24.53%）、煤烟尘（14.57%~14.73%）、生物质燃烧（11.88%~13.42%）是另外3种主要贡献源,而土壤尘（6.28%~7.22%）分担率相对较小. 2种模型同步解析大气颗粒物来源对比表明,ME2和PMF模型同步解析结果一致,各源类的日贡献浓度均呈正相关,其中二次无机盐、机动车尾气排放、土壤尘的相关性较强,R2在0.876~0.960之间,表明解析结果可信.      

典型燃煤电厂周边土壤汞的形态分布及污染源解析

结合当地气象条件,采集了某典型燃煤电厂周边地区的土壤,分析其总汞和汞形态分布,应用层次聚类分析、富集因子分析等方法研究土壤汞的潜在来源情况,并利用主成份分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型定量解析了土壤中汞的来源,结果表明:电厂周边土壤汞含量明显受到电厂汞排放影响,表层土壤样品(0~20 cm)汞含量范围为0.015~0.076 mg/kg,平均值为0.030 mg/kg,Hg的变异系数达43.4%;且随土壤剖面深度的增加土壤汞含量明显降低,表土层中汞平均含量达到59.98 ng/g,是60 cm以下底土层汞含量(19.40 ng/g)的3倍以上,表土层土壤汞含量与降尘(r=0.999**)、降水(r=0.979*)汞含量显著相关;表土层人为输入的汞不仅增加了总汞量,也增加了水溶态汞、酸溶态汞和碱溶态汞等活性汞的比例,提高了汞的环境危险性。由APCS源解析结果可知,土壤中汞的来源以源1为主,来源贡献率为40.92%,其次为源2(来源贡献率为31.48%)、源3(来源贡献率为11.97%)、其他源(来源贡献率为8.35%)和源4(来源贡献率为7.28%)。结合相关系数、主成分分析和层次聚类分析,可以进一步推测源1可能为交通和工业因子源,源2可能为成土母质源,源3可能为工农业活动因子源,源4可能为燃煤因子源。     

基于PMF模型的土壤重金属源解析中变量敏感性研究

为探究应用受体模型对土壤污染物进行源解析,输入变量对模型运行及其结果的影响,以乐安河中上游地区土壤重金属调查数据作为典型受体模型（PMF模型）的输入数据集,并在PMF模型基础方案运行结果的基础上,采用局部敏感性分析法来探讨输入变量变化对模型诊断及源识别结果的影响.结果表明：6因子数情景是研究区土壤重金属源解析PMF模型最佳运行结果;土壤中Cu、Mo、Na₂O、As、Mn和Cd等参数属于敏感变量,这些变量均为每个因子中的主要载荷元素,即每个源的特征污染物;不同变量的敏感性有较大差异,Cu、Mo的总敏感性最大,分别为12.1,8.2,大于其他输入变量的敏感性.因此,在应用PMF模型进行源解析时,特征污染物是敏感性较强的变量,其数据质量的优劣是影响源解析结果可靠性的重要因素.     

PMF模型解析土壤重金属来源的不确定性

正定因子矩阵分解（PMF）是目前污染源解析领域应用最为广泛的受体模型之一,其不确定性研究一直是源解析研究的前沿和热点.利用拔靴法（BS）、替换法（DISP）和拔靴-替换法（BS-DISP）3种不确定性分析方法探讨了PMF模型应用于土壤重金属源解析的不确定性,并以德兴铜矿周边土壤重金属为对象开展案例研究.结果表明,6因子情景是PMF模型最佳运行结果;在6因子情景的源成分谱中,除Cr和Ti外,DISP和BS不确定性区间均处于标识元素基本值的0.6~1.5倍之间,BS-DISP不确定性区间处于基本值的0.6~1.6倍之间;模型结果的不确定性更多源于因子旋转误差.通过这3种不确定性分析方法可以获得PMF模型运算中的随机误差和因子旋转误差.其中,BS-DISP法和BS法得到的结果能够辅助判断因子数是否过拟合,并有助于理解源谱的不确定性,而DISP法能够用于理解旋转的不确定性,可作为评价旋转过程可行性的方法.