B／Y^3＋共掺杂纳米TiO2催化剂的制备及其降解甲醛的光催化性能评价

为了提高室内环境空气质量,本论文开展了光催化剂制备的研究。本论文采用溶胶-凝胶法制备B／Y^3＋共掺杂TiO2复合光催化材料,以甲醛为降解物质,在紫外和可见光下分别研究了复合催化剂的光催化活性,对不同掺杂对光催化活性的影响、光催化剂的稳定性进行了分析。B／Y^3＋共掺杂TiO2复合光催化材料大大提高了催化剂的活性,对甲醛降解有较高的效率。     

Co~(2+)掺杂和Co~(2+)-Ni~(2+)共掺杂对TiO_2光催化性能的影响

通过溶胶-凝胶法制备了掺杂钴离子和钴、镍离子共掺杂的复合纳米粒子二氧化钛光催化剂,以甲基橙的脱色降解为探针反应,评价了光催化剂的光催化活性,研究了不同掺杂量以及掺杂粒子不同时,对光催化剂催化性能的影响。结果表明:当钴的掺杂量在0.2%时,光催化剂的活性最佳,而钴镍共掺杂的掺杂量在0.4%时,光催化剂的活性最好,且钴掺杂的催化活性比钴镍掺杂的更有效。     

Fe3+掺杂TiO2薄膜的制备及光催化降解甲醛的研究

采用溶胶-凝胶法制备Fe3+掺杂的TiO2薄膜光催化剂,进行甲醛的光催化实验,考察Fe3+掺杂量、薄膜焙烧温度及溶胶体系pH值对光催化性能的影响。结果表明,Fe3+掺杂量为1.0%,焙烧温度500℃1h,加硝酸溶胶体系pH=4时,Fe3+掺杂TiO2薄膜光催化活性最高。     

钒氮共掺杂TiO_2的制备及其光催化性能

通过水解沉淀-浸渍法制备了钒、氮共掺杂纳米TiO2光催化剂,并用XRD、UV-Vis、XPS表征了其结构特征。XRD分析结果表明,共掺杂和单掺杂均为单一的锐钛矿相,氮和钒都进入了TiO2晶格中。UV-Vis漫反射光谱显示,钒、氮的掺杂使得催化剂对可见光的响应红移至509 nm。XPS研究表明,N以O-Ti-N和Ti-O-N结构存在于钒氮共掺杂TiO2中,V以V4+和V3+的形式存在于钒氮共掺杂TiO2晶格中。分别以汞灯和太阳光为光源,以亚甲基蓝为降解物,进行催化剂的光催化降解实验,结果表明,煅烧温度为300℃,钒的掺杂量为1%时,钒、氮共掺杂TiO2的光催化降解效率最高。     

Fe~(3+)及Ce~(3+)掺杂对TiO_2纳米粒子性能的影响

以溶胶-凝胶法制备纯的和分别掺杂Fe3+、Ce3+的TiO2纳米粒子,以橙黄IV的光催化氧化评价纳米粒子的紫外光与可见光活性,利用TG-DSC、XRD、BET及UV-Vis吸收光谱考察掺杂对TiO2的相变、粒径、比表面积及光吸收性能的影响,在归一化条件下探讨Fe3+及Ce3+掺杂对TiO2活性和表面性质产生影响的机制。结果表明:Fe3+及Ce3+的最佳掺杂量分别为0.2%和0.04%;Ce3+抑制TiO2由锐钛矿向金红石转变以及改善TiO2高温组织稳定性的能力均明显大于Fe3+;Fe3+和Ce3+掺杂均能提高TiO2的紫外光活性并扩展TiO2的光响应范围,但光生电子与空穴复合以及光腐蚀使它们对TiO2可见光活性的提高并不显著。Fe3+和Ce3+的半径及其相应氧化物的性质决定了两者对TiO2性能的不同影响。     

Fe~(3+)-TiO_2/AC光催化剂的制备及其光催化性能

以活性炭(AC)为载体,通过溶胶-凝胶法制备了Fe3+离子掺杂的TiO2/活性炭(Fe3+-TiO2/AC)负载型光催化剂,通过SEM、XRD、UV-Vis等手段对光催化剂进行了表征。以125W高压汞灯作为光源,通过对罗丹明B的光降解反应,主要考察了温度对Fe3+-TiO2/AC复合体的光催化活性的影响。结果表明,温度在600℃条件下焙烧的Fe3(+0.15%)-TiO2/AC具有最好的光催化活性。     

Fe~(3+)/TiO_2薄膜光催化降解UDMH废水的研究

研究Fe3+掺杂的TiO2薄膜对偏二甲肼废水光催化降解作用,考察了影响Fe3+掺杂的TiO2薄膜光催化降解偏二甲肼废水的效果的相关因素,结果表明最佳操作条件为:Fe3+掺杂TiO2薄膜的摩尔分数为0.5%,煅烧温度为500℃,煅烧时间为3h,催化降解反应时偏二甲肼废水为中性或弱碱性,催化降解温度为25℃。     

Ag、N共掺杂TiO2漂浮型催化剂的光催化性能

采用溶胶-凝胶法,制备出银氮共掺杂TiO_2负载膨胀珍珠岩的催化剂,通过电子显微镜扫描(SEM)、比表面积及孔径分析(BET)和X射线衍射(XRD)对其结构进行表征,并以罗丹明B溶液为目标降解物,研究所制备催化剂的光催化性能。结果表明:复合材料成功负载了Ag和N元素,且掺杂增强了TiO_2对可见光的响应能力;复合材料存在少量的微孔和大孔,同时存在大量的介孔;掺杂氮后材料的光催化活性大幅度提高,继续掺杂Ag后光催化活性进一步提高,当n(Ag)∶n(Ti)=0. 50%时光催化性能最佳,4 h内处理罗丹明B降解率可达99. 3%,材料的光催化反应符合一级反应动力学方程,表明其在环境净化实际应用中的巨大潜力。     

Fe掺杂TiO2催化剂制备及其光催化脱汞机理

采用溶胶-凝胶法制备Fe-TiO₂(Fe掺杂纳米二氧化钛)催化剂,通过XRD(X射线衍射仪)、SEM(扫描电镜)、EDX(能量色散X射线光谱仪)和UV-Vis谱对其形态、结构、组成和性质进行表征. 采用Fe-TiO₂催化剂脱除气态Hg0(元素汞),研究了该催化剂在紫外光和可见光下的脱汞效果,并考察了Fe3+的最佳掺杂比. 结果表明:在Fe-TiO₂光催化剂中,TiO₂以锐钛矿相形态存在,当Fe3+掺杂浓度〔以n(Fe)/n(Ti)计〕达到0.010时,所制备的Fe-TiO₂在紫外光和可见光下的脱汞率均达到最大,分别为54.76%和18.92%. 提出了Fe-TiO₂光催化脱汞的可能机制:Fe3+掺入TiO₂结构中,使TiO₂的导带与Fe3+的d轨道发生重叠,导致TiO₂能带变窄,从而扩展了可见光的响应范围;Fe3+在TiO₂中作为一个浅俘获阱,当其俘获光生电子以后,光生空穴能够继续扩散到TiO₂表面发生表面化学反应,生成具有强氧化性的超氧自由基O₂-和·OH,对Hg0进行氧化;当Fe3+掺杂浓度大于0.010时,由于过多的Fe3+成为了光生电子和光生空穴的俘获位,从而使俘获的电子-空穴对通过量子隧道效应复合的概率增加,同时,活性氧化物种O₂-和·OH相互消耗,抑制了光催化效率.      

g-C_3N_4/TiO_2复合光催化剂的制备及酸化改性

以偏钛酸和三聚氰胺为原料,经煅烧制备g-C_3N_4/TiO_2复合纳米光催化剂,研究不同原料配比、煅烧温度和升温速率等制备条件对其可见光催化性能的影响,并采用UV-Vis DRS、FT-IR、XRD、TEM和PL等方法对催化剂进行表征。在可见光条件下,用制备的复合催化剂降解亚甲基蓝,考察了催化剂酸化改性处理对亚甲基蓝光降解效率的影响。结果表明:当m(偏钛酸)∶m(三聚氰胺)为1∶4、煅烧温度为500℃、升温速率为10℃/min时,g-C_3N_4/TiO_2复合纳米材料对20 mg/L亚甲基蓝的可见光降解效率最高,其3 h时降解率可达99.64%。经酸化改性处理后的催化剂,其电子空穴复合率被有效降低,光催化性能得到提高。此外,光催化机理的研究表明,·O_2~-是降解过程中起主要作用的活性物质。     

微波诱导催化剂Fe_2O_3/Al_2O_3对甲基橙废水的处理

采用微波诱导氧化工艺(MIOP)处理模拟甲基橙废水,考察了催化剂用量、微波辐射时间、微波辐射功率及pH值对甲基橙脱色率的影响。结果表明:在微波功率900W、辐射时间5min、催化剂用量2g/L的条件下,处理20mg/L的甲基橙废水脱色率可达93.2%。同时动力学分析表明,该氧化过程符合一级动力学规律。     

UV-Fe~(3+)-Cu~(2+)-H_2O_2体系深度处理垃圾渗滤液

采用UV-Fe3+-Cu2+-H2O2体系对长沙黑糜峰垃圾填埋场经过生化法处理后的垃圾渗滤液进行了二次深度处理,发现体系在T为30~50℃,H2O2体积分数为0.12 mL/L,Fe3+浓度为0.2 mmol/L,Cu2+浓度为0.2 mmol/L,t为60 min条件下,废水COD从500~700 mg/L降至50~60 mg/L,色度从100倍降至无色,达国家一级排放标准。UV-Fe3+-Cu2+-H2O2体系对成分复杂且难降解的废水具有很好的处理效果,弥补了Fenton和UV-Fenton对pH值的要求过严和催化剂难回收的缺点。     

TiO_2/beads as a photocatalyst for the degradation of X_(3B) azo dye

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌｐｒｏｔｅｃｔｉｏｎｅｘｐｅｒｔｓｉｎｍａｎｙｃｏｕｎｔｒｉｅｓｐａｙｈｉｇｈａｔｔｅｎｔｉｏｎｔｏｔｈｅｄｉｓｐｏｓａｌｏｆｔｈｅｗａｓｔｅｗａｔｅｒｗｉｔｈｄｙｅｏｒｗｉｔｈｄｅｅｐｃｈｒｏｍａ.Ｔｈｏｕｇｈａｔｐｒｅｓｅｎｔｂｉｏｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｉｓｕｓｅｄｉｎｔｈｅｄｉｓｐｏｓａｌｏｆｔｈｅｗａｓｔｅｗａｔｅｒ,ｔｈｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎａｎｄｃｈｒｏｍａｉｎｔｈｅｄｉｓｐｏｓｅｄｗａｔｅｒａｒｅｓｔｉｌｌｖｅｒｙｈｉｇｈａｎｄ…     

基于新型陶粒催化剂的H_2O_2/O_3多相催化氧化体系降解刚果红的研究

用自制陶粒催化剂与臭氧(O_3)、双氧水(H_2O_2)构建多相催化氧化体系降解水中的刚果红。采用电镜扫描、能谱分析与红外光谱等表征了陶粒催化剂,考察了反应时间、O_3浓度、H_2O_2投加量等因素下多相催化氧化体系对刚果红色度和COD去除率。结果表明:自制的陶粒催化剂表面较为粗糙,比表面积较大,反应后的陶粒催化剂表面较为平滑,比表面积较反应前减少;自制陶粒催化剂对H_2O_2催化能力差,但对O_3、H_2O_2/O_3具有较好的催化效果。当O_3浓度在1.2~3.8 mg/L时,陶粒/H_2O_2/O_3体系较O_3、H_2O_2/O_3对刚果红(100 mg/L)的脱色率分别平均提高了11.72%、15.32%,COD去除率分别提高了16.37%、24.29%,将陶粒引入O_3、H_2O_2/O_3体系中可减少O_3和H_2O_2的用量,提高体系的氧化性能,降低运行成本。     

超声波浸渍法制备V_2O_5-WO_3/TiO_2选择性催化还原脱硝催化剂

采用超声波浸渍法、传统浸渍法制备一系列V2O5-WO3/TiO2催化剂,对催化剂的反应活性进行考察。研究表明:与普通浸渍法相比,超声波浸渍法可以提高催化剂的脱硝效率,拓宽催化反应的温度窗口。超声波浸渍时间和超声波功率对催化剂的反应活性有较大影响。浸渍时间增加,催化剂脱硝效率也随之提高。超声波功率增加,催化剂的脱硝效率先提高后降低。在超声波频率28 kHz,超声波功率400 W,超声作用时间1.5 h,超声水粉比为100 mL H2O/10 g TiO2的条件下,制得的V2O5-WO3/TiO2脱硝催化剂脱硝效率接近100%。通过SEM对制备的催化剂进行表征,超声波浸渍法制备的催化剂的活性成分在载体上分散更加均匀。     

两种不同硅铝比的ZSM-5型分子筛去除水中Pb~(2+)的研究

考察硅铝比不同的ZSM-5两种分子筛(25H和50H,25和50为硅铝比:SiO2/Al2O3)对水中Pb2+离子的吸附去除效能。两种材料均可有效吸附去除水中Pb2+离子,吸附等温线符合Langmuir吸附等温式,25H的最大吸附容量达22.22mg/g,吸附动力学符合假二阶动力学模型,吸附速率及吸附容量顺序为:25H>50H。随着投加量的增加,分子筛对Pb2+的去除率呈上升趋势。常见共存阳离子均对分子筛吸附去除Pb2+产生影响。     

温敏性水凝胶对金属离子Y3+,UO2+2的浓集分离

利用合成的ＰＮＩＰＡＡｍ／ＡＡｃ交联共聚温敏性水凝胶分别对水溶液中微量的Ｙ＾２＋,ＣＵ２＾２＋离子进行浓集分离研究。实验结果表明,凝胶能有效浓集Ｙ＾２＋,ＵＯ２＾２＋离子,在ＰＨ＝１～４范围内,凝胶的溶胀比及对Ｙ＾３＋,ＵＯ２＾２＋的浓集率均随ＰＨ的增大而增大,浓集率分别达到８０％和９０％,凝胶溶胀比的增大浓集量分别为５．２９３ｍｇ．ｇ＾－１、３６．１６ｍｇ．ｇ＾－１凝胶的表面积也对浓集率有限大影     

铁、锌、铁酸锌掺杂对纳米级二氧化钛光催化降解罗丹明B活性的影响

通过溶胶 凝胶法合成了掺杂Fe3+ 、Zn2 + 、ZnFe2 O4的纳米级TiO2 ,并进行了XRD、TEM表征 ,对罗丹明B的光催化实验表明 ,ZnFe2 O4的掺杂能明显提高TiO2 的光催化活性 ,而Zn2 + 的掺杂对TiO2 的光催化活性影响不大 ,Fe3+ 的掺杂则使TiO2 的光催化活性降低。