CO还原NO海泡石铜族金属催化剂的研究

以改性海泡石为载体,负载IB族金属(Cu,Ag,Au),制备CO还原NO的催化剂.用正交实验确定载体海泡石的改性条件.研究考察该催化剂在有氧条件下的催化还原性能,并用XRD、TGA、H2 TPR、BET等对该催化剂进行表征.研究发现,在有氧条件下,IB族金属(Cu,Ag,Au)催化剂中,Cu 海泡石对CO还原NO反应的催化活性最好;Cu负载量为5%、灼烧温度为400℃的催化剂表现出较高的活性;Cu 海泡石催化剂中加入Ce和Sm可以改善催化剂的性能.在实验条件基本相同的情况下,Cu 海泡石的催化活性好于Cu ZSM 5催化剂.     

OMS-2负载Pt催化剂的制备及其催化氧化性能研究

采用前掺杂法、沉积-沉淀法和浸渍法制备了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)负载Pt催化剂(Pt/OMS-2),对所制催化剂进行了结构和织构表征。并研究了不同制备方法和沉积-沉淀法中不同制备(Pt负载量和溶液的pH值)对Pt/OMS-2催化氧化CO性能的影响。结果表明,沉积-沉淀法制备的Pt/OMS-2-DP催化剂活性最好(T100=100℃)。这与Pt/OMS-2-DP催化剂中Pt颗粒大小及OMS-2载体与Pt之间存在强相互作用有关。Pt负载量明显影响Pt/OMS-2-DP催化剂的催化活性,3Pt/OMS-2-DP催化剂(Pt=3.0 wt%)催化活性最高,这是由于适当Pt负载量,Pt颗粒较小,并与载体OMS-2的相互作用较强,能较好地活化OMS-2晶格氧。pH值对Pt/OMS-2-DP催化剂催化性能影响较大,这与OMS-2的等电点和Pt在不同溶液中存在不同Pt配位体形式有关。     

负载型金催化剂的制备及其性能研究

采用水溶液沉淀法制备了MgO/CeO2混合载体,并采用沉积-沉淀法制备了相应Au/MgO/CeO2催化剂,以CO氧化反应作为表征反应,考察了载体的结构对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了AAS、XRD、XPS和TPR表征,分析了影响催化剂活性的原因。实验结果表明:载体的结构对催化剂的活性有一定影响,CeO2显著提高催化剂的活性,MgO对催化剂活性的影响不明显;XPS和TPR测试结果表明,催化剂中均含有氧化态的金,并且和催化剂活性相关,说明Auδ(+0<δ<3)是催化剂的活性相组分。     

制备方法条件对Au/CeO_2催化CO低温氧化性能研究

用共沉淀法和沉积沉淀法制备了负载型Au/CeO2催化剂,考察了不同制备方法和条件对Au/CeO2催化剂活性的影响。结果表明,制备方法和条件对Au/CeO2催化剂的活性有较大的影响,其中以Na2CO3为沉淀剂的共沉淀法制备的Au/CeO2催化剂活性最佳。最佳制备条件:343K洗涤、473K焙烧、空气预处理。金和部分氧化态的金是活性中心,而且氧化态的金催化活性更好。活性位在金与氧化物载体界面,金粒径越小,金与氧化物载体的接触面越大,活性位越多,催化活性越大。     

Pd-CeO2/海泡石催化剂对CO催化性能的研究

以酸改性后的天然海泡石作为催化剂载体，采用浸渍法制备了用于CO的催化反应的Pd—CeO2／海泡石催化剂。设计正交实验对海泡石酸改性条件进行了研究，对Pd—CeO2／海泡石催化剂的活性进行了评价。实验结果表明，由于Pd和CeO2之间的协同作用，使Pd—CeO2／Sepiolite催化剂对于CO的催化反应具有较好的催化活性。     

Au/SnO_2/TiO_2催化氧化CO性能的研究

通过煅烧制备TiO2,用浸渍法负载SnO2,沉积沉淀法负载Au,制备不同SnO2含量的Au/SnO2/TiO2催化剂。采用BET、SEM、XRD等手段对催化剂样品进行表征并考察煅烧温度、SnO2的添加量等对Au/SnO2/TiO2催化剂催化CO氧化活性的影响。结果表明:Au/SnO2/TiO2催化活性比Au/TiO2明显提高;海绵钛在400℃煅烧后负载10%SnO2和1%的Au催化活性较好,在124℃左右能使气体中含量为2.94%的CO基本完全转化。     

Au负载OMS-2催化剂的制备及其低温催化氧化性能

通过前掺杂法(QI),浸渍法(IM)和沉积-沉淀法(DP)3种方法制备了Au负载氧化锰八面体分子筛(OMS-2)Au/OMS-2催化剂,研究了制备方法和制备条件对其催化氧化CO活性的影响.采用X射线衍射(XRD)和BET比表面积测定等技术对所制样品进行表征.结果表明,沉积-沉淀法制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性明显高于前掺杂法和浸渍法制备的催化剂,这与Au/OMS-2-DP催化剂比表面积较大和负载Au颗粒较小有关.制备条件(沉淀剂种类、制备溶液pH、Au负载量和催化剂焙烧温度)明显影响Au/OMS-2-DP催化剂的催化活性.对于各种不同的沉淀剂,以KOH为沉淀剂制备的催化剂活性最高,这可能与其无钝化作用,而且形成的Au颗粒较小有关;制备溶液的为最佳,当pH值过高或过低容易导致Au颗粒的聚集和Au沉淀量较少;XRD结果表明,当Au负载量为5wt%催化剂和催化剂焙烧为300℃时,所制备的催化剂颗粒最小,所得的催化剂活性最高.最佳条件制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性较好,CO完全转化(100%)的温度为67℃.     

镍铜氧化物对吐氏酸废水臭氧氧化的催化作用

染料中间体废水等难生物降解废水是目前水处理研究的焦点。用浸渍法和附着沉淀法制备了以γ-Al₂O₃为载体的负载型镍、铜氧化物催化剂,并以催化吐氏酸废水的臭氧氧化。研究结果表明,镍、铜单组分和双组分氧化物催化剂能不同程度地提高臭氧的利用效率,其中附着沉淀法制备的Ni-Cu-Urea-1催化剂活性最高,当臭氧投加量为0.82g/L时,其臭氧化指数为1.1;助剂钾对催化剂活性的影响与制备方法有关,当用浸渍法制备时,助剂钾能提高催化剂活性,而附着沉淀法时则不利。     

非贵金属室温CO氧化催化剂的研究

文章采用共沉淀法制备了系列铜锰氧化物催化剂,以CO催化氧化作为目标反应,考察了各种制备条件——沉淀剂种类、滴加顺序、原料液[Cu]/[Mn]比、沉淀温度、老化时间、老化pH值等对催化剂催化性能的影响,从而确定室温下用于CO氧化的铜锰催化剂的最优制备条件。该催化剂相比商品化的霍加拉特剂,具有更好的室温活性和活性稳定性。     

环境科学一般问题

X-1 X701 200400631 低温CO催化氧化催化剂研究进展/王永钊…(山西大学化学化工学院)∥环境污染治理技术与设备/中科院生态环境研究中心.-2003,4(8).-8 -12 环图X-4 对低(常)温下一氧化碳(CO)催化氧化进行了综述与讨论,介绍了各种催化体系催化反应的机理,着重分析了制备方法(共沉淀法、沉积沉淀法和溶剂化金属原子浸渍法等)、制备条件(前驱     

过渡金属元素掺杂改性SCR对零价汞的催化氧化性能

为提高商用SCR催化剂对Hg0(零价汞)的催化氧化活性,研究了过渡金属对其进行掺杂改性的方法,并利用固定床反应平台考察了不同试验条件下改性催化剂对Hg0的氧化效率. 结果表明:Y、Zn、Ni和Zr等过渡金属的掺杂可明显抑制SCR催化剂的催化活性,而Fe、Cu掺杂改性SCR催化剂对Hg0的催化氧化性能有显著提升. 在反应温度为350 ℃、空速比为370 000 h-1、φ(HCl)为1×10-5的条件下,Fe、Cu掺杂改性的SCR催化剂对Hg0的氧化效率均能达到90%以上,并且Fe掺杂改性后的SCR催化剂的脱硝性能也未受到明显影响. 借助XRD和XPS等表征手段,对反应前后Fe掺杂改性SCR催化剂进行了研究,表明Fe改性SCR催化剂遵循Mars-Maessen和Langmuir-Hinshelwood机制,可明显提高对Hg0的催化氧化效率,因此,应用前景较好.      

银基海泡石NOx催化还原催化剂的研究

以海泡石为载体制备了负载型银催化剂 ,对载体和催化剂进行了表征 ,对这种催化剂催化还原NOx的活性进行了评价 ,对制备条件及其活性的影响进行了研究。     

低温SCR脱硝催化剂过渡金属氧化物改性及硫中毒失活机制研究

以浸渍法制备MnOx-CeOx/ACF催化剂.在110~230℃温度范围内,MnOx-CeOx/ACF催化剂具有较好地低温选择性催化还原脱除NOx的活性.结果表明,该催化剂在150℃和230℃的脱硝效率分别达到80%和90%.加入Fe、Cu和V等过渡金属氧化物对MnOx-CeOx/ACF催化剂进行改性.该类过渡金属氧化物的加入对MnOx-CeOx/ACF的活性具有抑制作用.相比于MnOx-CeOx/ACF以及Cu和V改性的催化剂,Fe改性催化剂在一定时期内具有良好的抗SO2性能.在SO2存在下,Fe改性催化剂在初始6h内其脱硝效率保持在75%以上.X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶转换红外光谱(FTIR)分析结果表明,催化剂失活包括两部分机制,一是形成硫酸铵盐,可粘附在催化剂表面使催化剂失活;另外一个机制是作为活性成分的锰铈等金属氧化物被SO2硫化形成金属硫酸盐.     

Pd基双金属催化剂对2,4-D的液相催化加氢脱氯

以CeO₂为载体,采用浸渍法分别合成了负载型Pd基催化剂（Pd/CeO₂,Pd-Fe/CeO₂,Pd-Co/CeO₂和Pd-Cu/CeO₂）,并用于水中2,4-二氯苯氧乙酸的催化加氢脱氯.使用等离子体发射光谱仪、扫描电子显微镜和X-射线光电子能谱仪和CO化学吸附对材料进行表征.结果表明,CeO₂作为载体可有效分散金属颗粒,双金属间的协同作用改善了其催化性能.其中Pd-Fe双金属催化剂具有相对优异的催化效果,随着Fe负载量的增加,Pd-Fe/CeO₂的催化活性先升后降.2,4-二氯苯氧乙酸的催化脱氯以同步脱氯和逐步脱氯2种方式同时进行.     

铁铜催化剂非均相Fenton降解苯酚及机制研究

通过浸渍法制备了负载于活性炭(AC)上的金属催化剂Fe/AC、Cu/AC和Fe-Cu/AC,并通过X射线衍射(XRD)、物理吸附仪及X射线光电子能谱(XPS)对其进行了表征.研究了非均相Fenton反应催化H2O2降解苯酚废水的工艺参数,并通过中间产物分析和电子自旋共振谱(ESR)探讨了过程反应机制.实验表明,Cu/AC催化剂中铜主要以CuO形式存在,Fe/AC中铁以多价态形式存在,以无定形形态分散于活性炭中.Fe/AC、Cu/AC和Fe-Cu/AC催化过氧化氢降解苯酚60 min内降解率分别达到96.7%、77.5%和99%;Cu/AC和Fe-Cu/AC催化剂中活性组分铜和铁有一定溶出,而Fe/AC中活性组分铁溶出很少,苯酚降解主要是以非均相催化为主,同时在三轮循环实验后的苯酚降解率仍然高达93%以上,显示了良好的催化稳定性.在优化条件pH=3、T=303 K及初始H2O2为4.38 mmol.L-1下,Fe/AC催化过氧化氢对苯酚和TOC去除率分别达到97%和53%,没有催化剂时苯酚几乎不降解.ESR结果表明Fe/AC催化过氧化氢产生了羟基自由基,证明苯酚降解是以羟基自由基氧化为主;通过高效液相色谱(HPLC)检测苯酚降解中间产物主要有邻苯二酚、对苯二酚和对苯醌,推测苯酚降解途径主要为邻位和对位的羟基取代反应.     

金属负载活性炭催化剂的稳定性研究

通过预处理、浸渍处理、改性液后处理等方式,研究开发出具有电化学反应性能的系列金属负载活性炭催化剂.分别将未改性和改性后的系列金属负载活性炭用于不同pH值下多种高浓度有机废水处理.试验结果表明,改性后的载铜及载铁活性炭催化剂经催化氧化反应后,处理出水中Cu2+离子和Fe2+离子的溶出量均可减少90％以上,苯胺及苯酚废水中COD的去除率可达50％～95％.大大提高了金属负载活性炭催化剂的稳定性,提高了催化剂的使用寿命,降低了废水处理成本.     

V-M/TiO2(M=Cu、Cr、Ce、Mn、Mo)催化燃烧含氯有机废气

以TiO2为载体,采用浸渍法制备V-M/TiO2(M=Cu、Cr、Ce、Mn、Mo)双金属氧化物催化剂,考察其催化燃烧氯苯、二氯甲烷等含氯有机废气(CVOCs)的性能,并通过XRD、BET、H2-TPR和NH3-TPD对催化剂进行了表征.结果表明,V-Mo/TiO2催化剂比表面积最大,催化剂表面活性组分的高分散性和良好的酸性分布使得V-Mo/TiO2能够在260oC将氯苯完全转化为CO2和HCl.而V-Mn/TiO2则具有丰富的活性氧,可显著提高催化剂深度氧化二氯甲烷的能力,在380℃时二氯甲烷即可完全燃烧,并且反应对CO2有着很高的选择性.