基于CAMx模型的珠江口东岸秋季臭氧来源解析

秋季是广东省臭氧(O_3)污染最严重的季节。以三维空气质量模型(CAMx)为工具,选取深圳西乡为研究对象,综合运用多种手段深入研究珠江口东岸秋季O_3污染过程及生成的敏感性,并定量研究了O_3的来源。结果表明:受偏北贴地气流的影响,珠江口东岸秋季容易发生O_3污染;珠江口东岸秋季午后O_3浓度有约60%是背景浓度,深圳本地排放对O_3的贡献较少,而周边地区东莞市和惠州市对O_3的贡献较大(午后O_3最高浓度约10μg/m3),梅州市、河源市和广州市也有一定的O_3贡献,但广东省其他地区对O_3的贡献较少,可以忽略,而江西省和福建省对O_3的贡献较大,在午后约有20%~30%的O_3浓度贡献;按排放类型分,除去背景浓度,秋季对珠江口东岸O_3贡献最大的排放源是火电、工业和飞机高架排放源,午后O_3浓度贡献可达15μg/m3,其次是天然源和交通源,午后O_3浓度分别各贡献10μg/m3左右;秋季,珠江口东岸的O_3在早上与傍晚大多在NOx敏感区内生成,中午前后更多的O_3在VOCS敏感区内生成。要控制珠江口东岸地区的O_3污染,应在秋季重点控制北面省市的火电、工业高架源排放等。     

粤东北地区臭氧与前体物关系

选取梅州为粤东北地区代表城市,使用高阶去耦合直接法(High-order Decoupled Direct Method,HDDM)开展臭氧与前体物关系研究。一阶敏感性系数表明,在夏季,减少省外VOCs或NOx排放对梅州的臭氧污染控制都有利,梅州本地VOC排放的减少有利于降低臭氧浓度,但NOx的减排反而会加重臭氧污染水平,而省内其它城市排放的变化在大部分时候对梅州影响轻微。秋季,梅州本地的排放对梅州的臭氧影响最大,其次是外省的排放,广东省其它城市的影响轻微,减少省外或梅州市本地VOCs排放对梅州的臭氧污染控制都有利,省外NOx排放的减少在个别时候有利于降低臭氧浓度,个别时候会加重梅州臭氧污染,但梅州本地NOx的减排会加重臭氧污染水平。考虑二阶敏感性系数的臭氧与前体物排放变化曲线表明,粤东北地区的臭氧与外省前体物的排放或广东省其它城市前体物的排放呈现出高度的非线性关系。而梅州本地臭氧前体物的排放变化与臭氧浓度变化的关系较为线性。建议粤东北地区尽可能减少本地排放的VOCs以减轻臭氧的污染水平。     

深圳地区臭氧污染来源的敏感性分析

利用美国EPA开发的区域多尺度空气质量模式CMAQ对2008年8月发生在深圳地区的臭氧污染过程进行模拟,运用源敏感性识别工具DDM-3D分析深圳本地排放源及周边地区排放源对深圳地区臭氧污染形成的敏感性.研究表明,VOCs人为源排放对深圳臭氧形成敏感度高,控制深圳臭氧污染的关键在于控制VOCs人为源排放,控制重点应放在化学品/橡胶/塑胶、印刷、电子产品制造、家具、玩具、制鞋、建筑涂料使用、家用溶剂等方面;深圳的臭氧污染具有区域特征,在不利天气条件下,需与周边城市协调控制才能达到8h平均浓度120μg/m3的目标.     

西安地区夏季臭氧的模拟研究

本文利用WRF-CHEM模式对关中地区2015年7月25日至30日的一次O_3污染事件进行了数值模拟。通过与地面观测数据对比发现,WRF-CHEM模式基本上可以合理模拟西安和咸阳城市群O_3和NO_2的质量浓度的时空分布。敏感性试验表明,在臭氧生成的峰值期(12:00—18:00 LT),交通源是城市重要的O_3源,无论在高浓度臭氧条件下还是低浓度臭氧条件下,贡献量都高于15μg?m~(-3),平均贡献量均高于24μg?m~(-3);工业源仅在臭氧峰值生成时期贡献明显;生物源无论在高浓度还是低浓度臭氧的条件下,平均贡献都在16μg?m~(-3)以上;居民源的贡献基本低于10μg?m~(-3);能源生产源有降低O_3质量浓度的作用,但在臭氧生成的峰值时期,能源生产源可以增加O_3质量浓度。随着交通源排放量的增加,O_3的质量浓度逐渐增加,尤其在臭氧的峰值期。在臭氧生成峰值期,当氮氧化物(NOx)减少50%时,除城市中心臭氧浓度略增加,其他地区臭氧质量浓度均在下降;当挥发性有机物(VOCs)减少50%时,城市群内臭氧质量浓度都在下降;当NO_x和VOCs同时减少50%时,臭氧质量浓度都呈现下降趋势,减少量可达20μg?m~(-3)以上。在整个研究区域内,H_2O_2/HNO_3比值均在0.6以上,这表明西安和咸阳城市群属于NO_x控制区。     

无组织源VOCs排放及臭氧生成潜势分析

选取汽车喷涂、加油站、垃圾填埋场和化产回收,分析了不同排放源的VOCs污染特征。研究表明:加油站地下储油罐附近VOCs浓度较高,平均为8 637.2μg/m~3,是汽车喷涂VOCs浓度的3.4倍,垃圾填埋场和化产回收的无组织VOCs排放浓度较低,分别为185.5,85.6μg/m~3。汽车喷涂工艺和化产回收车间VOCs排放主要以芳香烃为主,分别占总VOCs的87.6%和82.9%;不同采样时段加油站储油罐VOCs均以烷烃为主,垃圾填埋场VOCs无组织排放主要以芳香烃和烷烃为主。加油站的臭氧生成潜势最大(41 927.2μg/m~3),分别是汽车喷涂、垃圾填埋场和化产回收的3.1,48.8,150.8倍。     

晋城市冬季环境空气中挥发性有机物的污染特征及来源解析

采集晋城市冬季环境空气样品,利用色谱-质谱仪分析了其挥发性有机物(VOCs)的组份特征,运用PMF、特征比值、后向轨迹模型对其来源进行了研究,并计算了臭氧和二次有机气溶胶的生成潜势,探讨了其环境影响.结果表明,观测期间,晋城市VOCs平均浓度为93.35μg·m~(-3),其中烷烃类化合物浓度为52.91μg·m~(-3),在VOCs中占比较高为56.68%;PMF分析VOCs排放源有工业排放源、燃烧源、机动车源、溶剂使用源和植物源,贡献率分别为33.71%、30.27%、26.28%、9.00%和0.74%;特征比值法分析中,苯/甲苯和异戊烷/正戊烷比值分别为1.58±0.68和2.07±0.43,介于道路来源与燃煤源之间,为两者混合来源.后向轨迹聚类3个代表性气团均来自西北方向,分别占比50%、25%和25%,西北方向的工业污染可能会对晋城市VOCs造成影响;观测期间,晋城市空气质量指数、总VOCs浓度和机动车源贡献率在风速较小时(3 m·s-1)分别为143、162.48μg·m~(-3)和46.16%,各数值均高于风速较大(3~6.9 m·s-1)时(60、35.72μg·m~(-3)和16.15%);芳香烃类化合物的臭氧和二次有机气溶胶生成潜势分别为98.89μg·m~(-3)和1.21μg·m~(-3),占总生成潜势的37.28%和97.01%,是两种生成潜势最高的VOCs化合物种类.因此,控制工业、机动车和燃烧排放是控制晋城市环境空气中VOCs污染的主要途径.     

深圳市工业区VOCs污染特征与臭氧生成敏感性

于2020年9~10月在深圳北部典型工业区开展在线观测以分析该地VOCs污染状况,并使用基于观测的模型(OBM)研究臭氧生成敏感性.观测期间VOCs的总浓度为48.5×10^-9,浓度水平上烷烃>含氧有机物(OVOCs)>卤代烃>芳香烃>烯烃>乙炔>乙腈.臭氧生成潜势(OFP)为320μg/m³,其中芳香烃、OVOCs以及烷烃贡献最大,这3类物种OFP贡献总和超过90%.乙烯与苯呈现“两峰一谷”的日变化特征,主要受到机动车排放的贡献.相对增量反应性(RIR)分析表明,削减人为源VOCs对控制当地臭氧生成最为有效,当中又应优先控制芳香烃;经典动力学曲线(EKMA)分析表明该片区臭氧生成处于过渡区,在开展VOCs区域联防联控的同时,需要在当地进行有力的NOx控制以强化该地区臭氧污染长期管控.     

南京地区一次臭氧污染过程的行业排放贡献研究

采用WRF-CHEM模式对南京地区春季一次臭氧(O_3)污染过程进行了模拟及行业排放贡献分析.此次O_3污染过程发生在2015年5月22—26日,南京地区一直处于地面高压控制的晴好天气之下,并于25日达到O_3污染的峰值.模拟与观测的一致性指数IOA达到0.89,表征本次O_3污染过程的模拟与观测结果的一致性较高.通过5类排放源(工业源、农业源、居住源、交通源、生物源)的敏感性试验,探究各行业排放源中O_3前体物对近地面O_3浓度的相对贡献.结果表明工业源在白天为持续正贡献,且在午后16:00时达到峰值,而交通源、居住源和农业源的贡献随气温的升高在白天由负贡献转为正贡献,并在18:00时左右达到峰值.在夜晚,O_3则主要通过交通源排放的大量NO进行滴定消耗.在高O_3浓度(≥200μg·m~(-3))时,各人为排放源均为正贡献,工业源的贡献最大,达到50μg·m~(-3),在低O_3浓度(200μg·m~(-3))时,交通源、居住源和农业源呈负贡献.生物源在人为排放源主导的南京城区O_3污染过程中的贡献几乎为零.考虑到O_3生成机制的复杂性,对于南京地区,减少工业源排放是控制O_3污染的关键.     

武汉市夏季大气挥发性有机物实时组成及来源

利用在线监测仪器获取了武汉市2019年6～7月环境大气中102种挥发性有机物（VOCs）小时浓度数据.观测期间ρ（VOCs）范围为24.9～254μg·m^-3,平均值为（67.7±32.2）μg·m^-3.依据臭氧浓度标准,将观测期间划分为清洁日和污染日,对比分析清洁日和污染日气象条件、 VOCs浓度、组成、臭氧生成潜势和来源差异.污染日NO_x、 CO和VOCs的平均值分别超出清洁日34.9%、 25.0%和27.8%.污染日烷烃、烯烃、芳香烃和含氧VOCs分别比清洁日高40.7%、 39.5%、 26.9%和21.5%.污染日总臭氧生成潜势为（102±69.6）μg·m^-3,超出清洁天33.5%.污染日液化石油气燃烧、工业排放、机动车排放、天然源和溶剂使用的平均贡献率分别比清洁日低3.4%、 2.5%、 0.2%、 1.3%和1.4%,油气挥发源平均贡献率比清洁日高8.8%.机动车排放源和油气挥发源的日变化均呈现早晚高、午后低的特征,与早晚高峰排放有关;LPG燃烧的日变化与餐饮油烟排放变化一致.浓度...     

黄石市大气挥发性有机物污染特征及源解析

为研究黄石市大气挥发性有机物(VOCs)污染特征、臭氧生成潜势及来源,该文于2018年7月-2019年4月,在黄石市城区使用苏玛罐采集大气VOCs样品,利用气相色谱质谱/氢火焰离子检测器(GC-MS/FID)测定71种VOCs。结果表明,黄石市总挥发性有机物(TVOCs)平均浓度为(24.1±9.01)×10~(-9)(体积浓度),季节性变化趋势为冬季高夏季低。黄石市大气VOCs的平均臭氧生成潜势(OFP)为128μg/m~3,对OFP贡献最大的物种是乙烯,其值为21.2μg/m~3。特征物种比值显示,黄石市大气存在一定老化现象,异戊烷和正戊烷可能受到燃料燃料蒸发和机动车排放影响,甲苯和苯受机动车尾气影响较大。正交矩阵因子模型的解析结果显示VOCs的主要来源为机动车排放源(30.44%)、燃料挥发源(24.48%)、燃烧源(22.58%)、石油化工源(9.26%)、溶剂使用源(8.06%)和植物排放源(5.18%)。