污水处理厂中溶解性有机硫的浓度分布和分子转化特征

溶解性有机硫（DOS）是市政污水中溶解性有机物的重要组成成分,污水处理厂出水 DOS对受纳水体中重金属的迁移转化与生物有效性以及污水回用与深度处理具有重要影响,然而目前缺乏对污水处理过程中 DOS浓度和转化特征的认识 .采用高分辨率等离子体质谱（HR-ICP-MS）和傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR-MS）考察了 DOS在某实际污水处理厂（厌氧/缺氧/好氧+混凝沉淀+反硝化滤池+次氯酸钠消毒）中的沿程浓度分布和分子转化特征 .结果表明,污水处理过程中的 DOS平均浓度为 42.2～167.9 μg·L^-1,是受纳水体中 DOS的重要来源;混凝沉淀 池 对 DOS 的 平 均 去 除 贡 献 率 最 高（101.4%）,其 次 为 厌 氧 池（65.0%）,而 好 氧 池 和 反 硝 化 滤 池 对 DOS 的 平 均 去 除 贡 献 率 分 别为-53.1% 和-56.7%;厌氧池主要去除 CHOS 类物质,并将不饱和脂肪类 CHOS 类物质转化成高度不饱和 CHOS 类物质,同时产生高分子量的CHONS（P）类物质;多肽类 CHONS（P）类物质在好氧池...     

A2/O工艺中溶解性有机氮的分子转化与生物有效性特征

本研究探究了厌氧/缺氧/好氧(A²/O)工艺沿程溶解性有机氮(DON)浓度分布及其分子转化规律,并运用多种方法表征了各单元污水DON的生物有效性特征.结果表明,DON浓度由进水(5.3±0.3)mg/L沿厌氧池、缺氧池分别下降至(2.0±0.1),(1.8±0.2)mg/L,而有意思的是好氧池中DON浓度反而升高至(1.9±0.1)mg/L,去除率竟为(-5.6±0.6)%.傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR-MS)分析DON分子组成特征显示,各单元活性DON分子(H/C≥1.5)占比为:厌氧池(38%)<缺氧池(41%)<好氧池(42%),表明好氧池出水DON最不稳定,易被受纳水体中藻类微生物摄取利用.同时在各单元产生的DON分子中,以蛋白/氨基糖类化合物为特征的微生物源DON占比沿程上升,由厌氧池24.77%分别上升至缺氧池29.12%、好氧池33.11%,表明微生物源DON分子是导致好氧池出水DON生物有效性升高的原因.进一步地,采用藻类生物测定厌氧池、缺氧池和好氧池沿程DON生物有效性,分别为(33.2±3.0)%、(34.9±7.0)%...     

城市雨水径流中溶解性有机物的分子化学多样性

雨水径流中溶解性有机物(dissolved organic matter,DOM)是影响城市水生态环境安全的重要因素.为了揭示城市不透水路面雨水径流(pavement runoff,PR)和绿地雨水径流(greenland runoff,GR)中DOM组分特征及其来源上的区别,应用具有超高分辨率的傅里叶变换离子回旋共振质谱(fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometer,FT-ICR-MS)对两者的DOM分子化学多样性进行表征,并从DOM分子化学多样性与环境因子之间的斯皮尔曼(Spearman)相关性的角度进行分析.结果表明:①在分子累计到达饱和状态下,PR-DOM的分子累计数量(12498种)远大于GR-DOM(7015种),其分子分布(150～750)比GR-DOM(150～850)更为集中,且相对分子质量普遍小于GR-DOM;②根据分子组成及其相关性分析,PR-DOM和GR-DOM的组分及来源存在明显差异.PR-DOM组成受人为活动影响较大,其主要成分(CHOS)中含有大量可能来源于人为使用的表面活性剂的磺酸...     

基于溶解性有机物分子指纹特征解析城市河道污染来源与机制

溶解性有机物(DOM)是河道污染物的重要组成部分,是构成黑臭的主要原因.在我国城市黑臭水体治理攻坚新形势下,针对广泛存在的复合污染源信息不明确的难题,进一步从分子层面解析河道DOM成分是深入探究河道污染来源、成因和形成机制,从而实现高效治理的关键环节.以某大型城市的中心城区河道作为研究对象,分别选取了受4个分流制和合流制排水系统的放江污水严重影响的共5个河道断面,应用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR-MS)分别对各点位旱天和雨天时的表层水和沉积物样品中DOM分子式、元素组成和群组成分进行全谱解析与数据分析.结果表明：(1)城市河道DOM虽然以CHO和木质素类化合物为主,但人为源有机物(脂肪类和蛋白质类化合物)以及CHOS等杂原子化合物的较高占比揭示了河道受人为污染的现状,同时带来DOC、 TN和NH⁺₄-N的升高;(2) C₁₇H₂₈O₃S和C₁₈H₃₀O₃S等表面活性剂类化合物普遍存在于所有城市河道中,...     

蘑菇湖沉积物间隙水溶解性有机质紫外可见光谱研究

从蘑菇湖选取7个采样点,提取沉积物间隙水DOM样本,运用主成分分析与聚类分析方法对蘑菇湖沉积物间隙水紫外可见光谱进行解析,识别光谱组分与主控因子,并研究DOM的组成、腐殖化程度及空间变化。结果表明,DOM组分为木质素和奎宁、羧酸基团及多烷基腐殖质等,在外围区与深湖区2个区域存在明显差异。从吸收光谱推演出具有良好相关性的S_r、SUVA₂₅₄、E₂/E₃、E₂/E₄、E₂₅₃/E₂₀₃、A₂/A₁ 6个光谱指标,可以用于表征DOM的分子量大小和腐殖化水平,外围区DOM的分子量和腐殖化程度皆高于深湖区,并且在区域内呈现随水深增加而递减的趋势。光谱指标聚类分析结果表明,与腐殖化水平呈正相关的指标(E₂₅₃/E₂₀₃、SUVA₂₅₄、A₂/A₁)在表征DOM腐殖化水平时更具有代表性。根据光谱指标聚类结果将7个采样点分为2类,该结果与主成分分析一致。通过DOM腐殖化程度可以在一定程度上判断其空间变化规律。     

某酸性矿山排水中溶解性有机物的特征分析

采集安徽某酸性矿山排水（AMD）水库不同离岸距离的表水层水样,结合傅立叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）与三维荧光光谱（EEMs）技术对水样中溶解性有机物（DOM）来源和组分特征进行分析.三维荧光结果表明,样品中内源性色氨酸类荧光峰峰强与离岸距离正相关,且基于三维荧光特征指数（FI,HIX,BIX）分析判断DOM主要来自于内源.FT-ICR MS在分子层面进一步表明,内源性组分（脂类,脂肪族/蛋白类,糖类）在近岸点样品DOM所占比重相对较低（66%）.AMD中DOM的主要成分为CHO（40%~50%）、CHON（25%~30%）、CHOS （22%~36%）等化合物.DOM包含有高比例的CHOS化合物主要与AMD水体高浓度硫酸盐有关.     

制药废水二级出水中溶解性有机物混凝去除特性研究

制药废水二级出水中溶解性有机物(DOM)由于组成复杂、难去除、具有多异质性和分散性,是污水深度处理与回用的主要去除对象和关键限制因子.本论文以发酵制药废水二级出水的DOM为研究对象,采用投加聚合氯化铝(PAC)混凝剂去除DOM,考察混凝剂投加量和混凝pH值对去除效果的影响,并结合分子量分级、亲疏水性分级以及三维荧光光谱-平行因子分析方法等对DOM进行了系统表征和分析,进一步阐述混凝过程DOM的去除特征.结果表明,PAC投加量为250 mg·L~(-1)、pH=7时,混凝沉淀30 min对DOC、UV_(254)、色度和浊度的去除率分别为13.05%±0.29%、23.65%±0.75%、12.66%±1.34%、63.67%±0.89%;混凝对分子量10 kDa的组分和疏水中性(HON)组分去除效果分别为50.33%±0.98%、21.56%±0.42%,而对分子量1 kDa组分去除率较低为2.26%±0.12%;三维荧光光谱-平行因子分析将制药废水二级出水分为2个类腐殖质组分(C1、C3)和1个类蛋白组分(C2),混凝对类腐殖酸组分(C1)最大荧光强度去除率(F_(max))最高为46.22%,而亲水性的小分子和蛋白类物质混凝去除效果较差.     

太湖草、藻湖区沉积物WSOM组成和分子结构分析

草型湖泊（区）和藻型湖泊（区）是浅水湖泊的两种典型状态,两种湖泊中有机质（OM）的来源和转化存在明显差异.有机质在沉积物上的埋藏是湖泊碳汇功能的重要体现.沉积物中的有机质可能发生后续的转化,影响湖泊碳汇功能;其转化过程与其固有的性质密切相关.目前为止,有关草型和藻型湖泊沉积物中有机质的组成,特别是分子结构差异的信息较少.为此,采集太湖草型湖区（东太湖）和藻型湖区（梅梁湾）沉积物,提取和纯化沉积物中的水溶性有机质（分别记为M-WSOM和A-WSOM）,并采用紫外-可见吸收光谱、三维荧光光谱、傅立叶红外光谱和傅里叶变换-离子回旋共振-质谱（FT-ICR MS）对WSOM性质组成和分子结构进行详尽的表征与分析.结果表明：①M-WSOM的相对分子质量比A-WSOM的（E₂ ：E₃指标）稍大;FT-ICR MS的数据显示,M-WSOM和A-WSOM的相对分子质量分别为388.9和379.9.②M-WSOM的芳香性略高于A-WSOM的（SUVA₂₅₄和HIX指标）;同样地,FT-ICR MS的结果显示,M-WSOM中稠环芳烃（6.3%,强度加权平均占比,下同）、芳香类物质（7.7%）的含量高于A-WSOM （分别为1.1%和4.4%）;③荧光组分结果表明A-WSOM中类蛋白质组分的含量大于M-WSOM;FT-ICR MS的结果与之对应,A-WSOM的多肽含量（35.5%）高于M-WSOM的（15.6%）;④质谱数据显示了高分辨的分子信息：M-WSOM和A-WSOM中,沉积物中含杂原子的分子分别占82.9%和91.7%;其中含氮元素的分子占比高达53.5%和78.5%;含磷元素分子占30.4%和41.4%,M-WSOM磷元素主要分布在脂肪烃和高度不饱和低氧物质中,而A-WSOM则主要分布在多肽中.揭示了浅水湖泊两种典型状态沉积物OM的组成和分子结构;有助于研究湖泊沉积物的温室气体排放,及碳、氮、磷元素的生物地球化学过程.     

思林水库荧光溶解性有机质的特征、来源及其转化动力学

利用三维荧光光谱(EEM)结合平行因子分析(PARAFAC),研究了思林水库冬季(1月)、春季(4月)、夏季(6月)和秋季(10月)上游入库水体、库区表层水(0 m)、库区深层水(20 m)、出库水体的荧光溶解性有机质(FDOM)不同组分的特征、来源及其转化动力学.结果表明,思林水库的溶解性有机质由3种荧光组分组成,分别是:陆源类腐殖质(C类,C1)、浮游植物源的微生物类腐殖质(M类,C2)和浮游植物源的类蛋白或类色氨酸或类酪氨酸(C3).其中陆源类腐殖质的荧光强度随着入库水、库区表层水、库区深层水和出库水逐渐减少,这表明由于光化学作用、微生物作用、大坝拦截效应等环境因素的影响,类腐殖质随着水体由入库向出库的流动而逐渐降解.相反,微生物类腐殖质(M类)的荧光强度结果表明,在入库-出库过程中,微生物类腐殖质处于产生及部分或完全降解的波动中,这表明微生物类腐殖质是浮游植物的原生产物,并且对于光化学作用、微生物作用和大坝拦截效应有很强的不稳定性.类蛋白或类色氨酸或类酪氨酸主要新产生于夏季和秋季的表层水体中,在冬季和春季表层和深层水体中也有产生;并在出库过程中逐渐减少.这表明类蛋白或类色氨酸或类酪氨酸是浮游植物的原生产物;并且它们受到光化学作用、微生物作用和大坝拦截效应的共同影响,在表层和深层水中生成和降解.因此,这些结果意味着通过平行因子分析确定的荧光溶解性有机质组分的方法,对于更好地理解溶解性有机质在水库水体的转化动力学机制至关重要.     

鄱阳湖沉积物溶解性有机质光谱特征

目前针对鄱阳湖流域沉积物溶解性有机质(DOM)光谱特征的研究仍较少,因此基于紫外-可见光谱和三维荧光光谱技术,并结合平行因子分析法(PARAFAC),对鄱阳湖沉积物中DOM的物质组成和来源特征进行了解析.结果表明,鄱阳湖沉积物DOM的腐殖化程度较高,是陆源输入和藻类、浮游生物等内源产生的混合型,且以陆源输入为主.与碟形湖区相比,通江水域沉积物DOM的有色溶解性有机质浓度更高、 DOM粒径更大且芳香性及腐殖化程度更高.通过PARAFAC共解析出3个类腐殖质组分(C1、 C2、 C4)和1个类蛋白组分(C3).与碟形湖相比,腐殖质组分均表现为通江水域更高,其中C1组分在两区域的占比均为所有组分中最高,前者为42%,后者为46%.空间分布上,4个组分荧光强度总体上呈现东高西低的趋势,高值主要分布在都昌和南矶湿地水域附近,分析主要与丰水期水位上涨、大量植物被淹死亡和人类活动有关.主成分分析结果表明,湖区不同沉积物DOM荧光组分差异较小,但以碟形湖区沉积物DOM腐殖化程度略高.     

分层型水源水库溶解性有机物性质及其膜污染特性

利用激发-发射矩阵(EEM)荧光光谱和紫外吸收光谱研究了深水型水源水库热分层期溶解性有机物(DOM)性质及其膜污染特性随水深的变化.结果表明,水体热分层导致DOM质量浓度和性质也表现出分层特征.变温层受光化学降解影响较大,DOM质量浓度较低,同时受藻类等浮游植物分泌的内源有机物影响,DOM芳香度较低,类富里酸有机物(C1组分)和类腐殖酸有机物(C2组分)荧光强度较低,但类色氨酸有机物(C3组分)荧光强度较高;斜温层DOM受径流输入影响较大,DOM质量浓度和芳香度较高,C1和C2组分荧光强度较高.膜污染方面,变温层DOM造成的总污染最大,但可逆性较好,斜温层和等温层DOM造成的总污染较低,但可逆性较差;对超滤过程中不同荧光组分迁移的分析表明,超滤膜对C3组分截留率较高,但反冲洗对被截留的C3组分去除效果较好,而被膜截留的C1和C2组分较难被反冲洗去除.     

蓝藻衰亡过程中上覆水溶解性有机物变化特征

为探究蓝藻水华衰亡过程中溶解性有机物(DOM)的迁移转化机制,本文对蓝藻衰亡过程进行室内模拟实验,基于紫外-可见光谱(UV-vis)和三维荧光光谱(EEMs)表征上覆水溶解性有机物的光谱特征,同时分析水质理化指标及溶解性有机碳(DOC)、溶解性无机碳(DIC)含量变化.结果表明,蓝藻衰亡初期阶段释放出大量有机质,溶解氧...     

胶州湾赤潮暴发水体中溶解有机物质荧光特征

利用荧光激发-发射矩阵光谱(Excitation-Emission Matrix Spectroscopy,EEMS)技术研究了胶州湾2004-02赤潮暴发期间水体中溶解有机物类蛋白和类腐殖质荧光特性,探讨了各种荧光性质与浮游植物增殖、溶解有机碳、盐度、溶解氧和pH的关系,并对切向超滤前后类蛋白和类腐殖质荧光的变化进行了初步评估.结果表明,赤潮过程中溶解有机物类蛋白荧光较强而类腐殖质荧光较弱,并且高和低激发波长类蛋白荧光同源;类蛋白和类腐殖质荧光强度与叶绿素a的对应关系与浮游植物的增殖阶段有关,但整体趋势上却是随着浮游植物量的增大而增强,并且浮游植物量越大,新生成的有机物质占的比例也越大;类蛋白荧光以及类蛋白和类腐殖质荧光强度之比与溶解有机碳具有较好的正相关性,表明赤潮过程中溶解有机物主要由新生成的物质组成;盐度、溶解氧和pH对类蛋白和类腐殖质荧光的影响很小;切向超滤前后类蛋白和类腐殖质荧光峰的位置基本一致,切向超滤前后荧光平衡差于溶解有机碳平衡,在切向超滤的评价上,荧光只能作为溶解有机碳平衡的一个补充.     

垃圾填埋场地下水溶解性有机物光谱特征

垃圾填埋为我国垃圾处理的最主要途径,填埋过程中渗滤液的泄漏将导致附近地下水污染.地下水中溶解性有机物(DOM)能示踪外来污染物的来源、形态和迁移转化过程,其组成、结构和分布的差异具有重要的环境指示意义.联合现代光谱技术及多元统计分析方法,研究了不同运行年限填埋场地下水中DOM来源、组成和分子结构特征,探究了不同年限地下水DOM动力学演化规律.结果表明,填埋场地下水DOM以微生物来源为主,其次为自生陆源.填埋前期阶段其微生物来源DOM较多,而在填埋后期微生物来源DOM减弱.填埋年限较短的填埋场地下水DOM主要为一些新生成腐殖化程度较低的易降解类色氨酸和类酪氨酸,其促进微生物活性,且各点位差异性较大,应提高预警措施.填埋时间相对较长的填埋场地下水有机质腐殖化率高,难降解的大分子物质累积,微生物活性减弱,填埋垃圾趋向稳定对地下水影响减弱.     

二级处理出水中溶解性有机物的荧光特性

为研究二级处理出水中溶解性有机物的荧光特性,以沈阳市B污水处理厂为研究对象,利用XAD树脂对二级处理出水中的溶解性有机物(DOM)进行分级分离。按照DOM在不同树脂上的吸附特性将其分为5个部分:疏水性有机酸(HPO-A)、疏水性中性有机物(HPO-N)、过渡亲水性有机酸(TPI-A)、过渡亲水性中性有机物(TPI-N)和亲水性有机物(HPI)。研究结果表明,DOM组分中含有类腐植酸荧光团、类富里酸荧光团、类芳香族蛋白质荧光团和类溶解性微生物代谢产物荧光团,此外,还含有具有多环芳香结构的荧光物质。DOM中的荧光物质主要集中在HPO-N和TPI-N中。类腐植酸荧光团、类富里酸荧光团和类溶解性微生物代谢产物荧光团在TPI-N中的含量最高,而类芳香族蛋白质荧光团在HPO-N中的含量最高。对于HPO-A、TPI-A和TPI-N来说,类富里酸荧光峰的强度最高;类芳香族蛋白质荧光峰是HPO-N的最强峰;类溶解性微生物代谢产物荧光峰是HPI的最强峰。     

地下水中溶解性有机物的垂直分布特征及成因

地下水中溶解性有机物(DOM)能够改变外来污染物的存在形态和迁移转化过程,其组成和分布特征研究具有重要的环境意义.采用紫外-可见吸收光谱和荧光光谱,联合平行因子分析和主成分分析,对3个不同埋深(1.2、1.5及1.8 m)地下水中DOM的来源、组成、浓度、分布特征及影响因素进行了研究,结果表明,地下水中DOM来源于陆源有机质输入和微生物活动,含有类腐殖质、异质性有机物和类蛋白物质这3种组分,类腐殖质与异质性有机物在中下层含量最高而表层最低,类蛋白物质在中间层含量最低而表层含量最高.中下层地下水中DOM的芳香性、腐殖化率、分子量和极性官能团含量最高,而表层地下水中DOM的芳香性、腐殖化率、分子量和极性官能团含量最低.地下水中DOM的垂直分布主要受有机质腐殖化率、芳香性、分子量和极性影响,腐殖化率和芳香性强、分子量大和极性高的DOM难降解、易迁移进入下层地下水.