Ti-Si-Ox脱硝催化剂载体的组分优化及其性能研究

采用挤出成型法制备系列Ti-Si-Ox复合氧化物催化剂载体,研究了Ti-Si-Ox催化剂载体组分配比、酸量、比表面积与脱硝性能和抗压强度的关系。采用XRD、Raman spectra、N2-BET、Py-IR以及XPS等表征技术对催化剂载体进行表征。结果表明：Ti/Si元素摩尔比为9∶1时Ti0.9Si0.1Ox催化剂载体的轴向抗压强度适中且脱硝催化活性最高;在5 000 h-1空速条件下,催化剂载体最高脱硝活性在400 ℃时达到99.0%且起燃温度降至260 ℃;另外,Ti0.9Si0.1Ox催化剂载体的比表面积为75.4 m2·g-1,介孔最可几分布为8.1 nm,轴向抗压强度为1.4 MPa,符合工业应用条件,即Ti-Si-Ox载体具有较好的工业应用前景。     

CeO_2/Al_(0.2)Ti_(0.6)Zr_(0.2)O_(1.9)/ATS复合脱硝催化剂的制备及其抗硫抗水性能研究

将预先经酸处理的铝钛硅(ATS)多相陶瓷片先后负载Al0.2Ti0.6Zr0.2O1.9复合氧化物与CeO2活性组分,制得新型CeO2/Al0.2Ti0.6Zr0.2O1.9/ATS复合脱硝催化剂。运用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)手段对该催化剂进行表征,研究催化剂的晶相、微观形貌。评价了催化剂的脱硝活性,研究了H2O和SO2对其脱硝活性的影响。实验结果表明,CeO2/Al0.2Ti0.6Zr0.2O1.9/ATS具有良好的脱硝活性,高活性温度窗口在100～350℃,当反应温度为250℃时,NO的转化率达98.49%。SO2和H2O在一定程度抑制该催化剂的低温脱硝活性,但随着温度的升高,其脱硝活性逐渐恢复。催化剂中活性组分CeO2具有储硫作用,当有SO2存在时,活性温度窗口向高温区偏移了100℃,在250～400℃时,H2O的存在反而提高了催化剂的脱硝活性。     

废弃SCR脱硝催化剂的再生及其脱硝性能研究

对废弃脱硝催化剂处理后重新加工再生,研究了添加剂对其粉体成型和再生催化剂脱硝活性的影响,探讨了反应温度、空速、n(NH3)∶n(NO)摩尔比、氧含量、H2O和SO2对再生催化剂NH3选择性催化还原(SCR)NO的影响。结果表明:最佳再生条件是使用5%羧甲基纤维素和10%无机粘结剂辅助成型;废弃催化剂再生利用率高达90%;再生催化剂抗压强度为4.73 MPa,优于商用催化剂;空速5 000 h-1、氨氮摩尔比1、氧含量6%时,脱硝活性温度窗口为310⁴50℃,350℃时活性最高为94%;350℃时,单独通入1 000×10-6SO2或10%H2O对再生催化剂活性均有一定抑制作用,最低活性分别为70%和81%,停止通入SO2或H2O后其活性逐渐恢复;同时通入1 000×10-6SO2和10%H2O,再生催化剂活性下降至63%并于1 h内保持相对稳定,停止通入SO2和H2O 2 h后,活性逐渐恢复到73%。     

Ce-Sn-W-O_x催化剂的配伍优化及脱硝影响因素

采用共混热解法制备系列Ce-Sn-W-Ox复合氧化物,用于NH3选择性催化还原NO。通过正交实验优化CeSn-W-Ox配方,采用环境扫描电镜(ESEM)、X-射线衍射仪(XRD)等表征分析催化剂的微观形貌和固相结构,确立Ce-Sn-WOx最佳配比及结构形貌。结果表明,以粒度为5~8 mm的堇青石瓷片担载分散Ce-Sn-W-Ox,进行NH3-SCR脱除NO,当Ce/Sn/W元素摩尔比为1∶0.8∶0.6时,Ce Sn0.8W0.6Ox/堇青石NH3-SCR脱除NO效果最好。当空速为7 200 h-1,催化剂在252~426℃内脱除NO效率均大于94%。重点考察了反应空速(GHSV)、水蒸气(H2O)、SO2等对Ce Sn0.8W0.6Ox/堇青石NH3-SCR脱除NO活性的影响。研究表明,空速低于10 000 h-1时,催化剂脱硝活性受空速影响小;单独通入5%H2O对催化剂脱硝活性基本没有影响;单独通入429 mg/m3SO2导致催化剂活性略有降低;同时通入429 mg/m3SO2和5%H2O,催化剂脱硝活性下降至85.33%,除去SO2和H2O后,催化剂活性又能明显回升。     

Mn-La-Ce-Ni-Ox/P84一体化滤布的低温脱硝影响因素

将550℃煅烧的Mn-La-Ce-Ni-Ox（Mn/La/Ce/Ni=2.5：2.5：1：1）粉体均匀分散在蒸馏水中,采用P84滤料浸渍吸附复合氧化物分散液,经干燥、喷洒聚四氟乙烯乳液固定化,制备除尘脱硝一体化Mn-La-Ce-Ni-Ox/P84滤布。研究了Mn-La-Ce-Ni-Ox/P84滤布低温选择性催化还原（SCR）NO的活性。分别考察了反应温度、NH3/NO摩尔比、O2体积分数、复合氧化物负载量和SO2等因素对Mn-La-Ce-Ni-Ox/P84滤布NH3-SCR脱除NO活性的影响。结果表明,当催化剂负载量大于250 g·m-2时,在100~200℃温度范围内一体化滤布催化活性均大于90%,200℃时脱硝活性达98.3%。当氧含量＜6%、NH3/NO≤1.0时,一体化滤布脱硝活性随NH3/NO摩尔比的增大而增大,NH3过量与氧过量时无影响。200℃时,通入300×10-6SO2对Mn-La-Ce-Ni-Ox/P84滤布脱硝活性有一定地抑制作用,脱除NOx效率最低下降到88.6%,停止通入SO2后,脱硝活性逐渐恢复。     

催化分解N_2O催化剂的研究新进展

直接催化分解N2O技术已成为当前国内外工业脱除N2O应用研究的主流和发展方向,催化剂是技术核心。综述了贵金属、金属氧化物、沸石以及其他用于分解N2O的新型固体催化剂的最新研究现状。对催化剂的研究方法、思路进行了评述,总结了现存的问题,并展望了直接催化分解N2O催化剂未来的发展方向。其中,沸石类催化剂由于高活性和结构稳定性,有望成为理想的商用催化剂。     

Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂的制备及其催化氧化Hg0性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列的Ce-Zr-O_x/ATS复合催化剂,在模拟燃煤烟气中研究Ce-Zr-O_x/ATS复合催化剂催化氧化单质汞(Hg~0)的活性.结果表明,当空速小于7000 h~(-1)时,催化剂在200~350℃的温度区间内催化氧化活性能达到80%以上.当空速为3000 h~(-1),HCl浓度为20 mg·m~(-3),氧含量为6%(体积分数),350℃时催化剂活性最高为94.70%.催化剂表征结果表明,催化剂比表面积、孔容和孔径与汞脱除能力没有相关性.抗硫实验表明,SO_2会抑制Hg~0的脱除反应,原因是SO_2与HCl在催化剂表面活性位上的竞争吸附.300℃时,通入NH_3对催化活性有一定的抑制作用,原因是NH_3会与Hg~0和HCl在催化剂表面产生竞争吸附.     

Mo掺入CeO2/Al2O3选择性催化还原NO动力学研究

采用共混法制备不同系列Mo掺入催化剂（CeMoxOy/Al2O3）,研究了Mo掺入对CeO2/Al2O3选择性催化还原NO活性的优化,考察了内外扩散对脱硝性能的影响,并计算得出反应活化能,从动力学角度考察了Mo掺入对脱硝活性反应速率的影响。结果表明,Al/Ce/Mo元素摩尔比为5：1：0.15,空速为7 200 h-1,煅烧温度为550 ℃时,催化剂在250~425 ℃内脱出NOx效率均大于90%;催化剂平均粒径小于40目时,空速大于105 h-1时,内外扩散的影响可以忽略不计, CeMoxOy/Al2O3催化反应为一级反应,其中NH3和O2反应级数近似为0级。 CeMo0.15Oy/Al2O3活化能为36.57 kJ·mol-1,Mo的添加有效的减小了催化剂的表观反应活化能,增加了反应速率,提高了催化活性。     

可回收再生NiO/NaBr催化剂蒸汽重整甲醛制氢

采用超临界水热合成法制备了系列可循环回收再生的NiO/NaBr催化剂,用于蒸汽重整甲醛制氢,并结合XRD、N₂吸附/脱附、SEM、XPS、H₂-TPR、in situ DRIFTS等表征技术,分析了NiO/NaBr催化剂的物相结构、比表面积、微观形貌、元素价态、氧化还原性质及蒸汽重整反应瞬态。结果表明：负载量为1%～5%的NiO/NaBr催化剂均能高效蒸汽重整制氢,2%的NiO/NaBr在450℃时表现出最佳的制氢选择性(104%),甲醛转化率接近100%,一次再生后的催化剂制氢性能可恢复到新鲜水平;NiO/NaBr催化剂表面结构密实,表面积较小(<1 m²·g^-1),突破了小比表面催化剂难以获得高质量活性的局限;NiO/NaBr催化剂蒸汽重整甲醛为表面快速反应过程,NiO在此制氢过程中被还原为Ni,并不影响催化活性;NaBr不仅吸附甲醛并形成聚甲醛,还能使催化剂保持较好的低温氧化还原性质及制氢性能。     

新型Cu-Co-O_x催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能研究

采用浸渍法制备自制载体负载复合金属氧化物Cu-Co-Ox催化剂。研究了Cu-Co-Ox催化剂催化燃烧甲苯的活性。分别考察了Cu-Co-Ox负载量、Cu/Co(摩尔比)及焙烧温度对催化燃烧甲苯活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)及扫描电镜(SEM)等表征技术,分别对复合金属氧化物Cu-Co-Ox的晶型与结晶形貌进行了分析。结果表明,焙烧温度为600℃,Cu-Co-Ox负载量为5%(质量分数),Cu/Co为1∶2时,Cu-Co-Ox催化燃烧甲苯的活性最高。当反应温度为250℃,甲苯的转化率达到95%以上。XRD分析表明,Cu-Co-Ox催化剂主要活性相为CuCo2O4尖晶石。