Progress in quantitative research on the relationship between atmospheric oxidation and air quality

Atmospheric oxidizing capacity (AOC) is an essential driving force of troposphere chemistry and self-cleaning, but the definition of AOC and its quantitative representation remain uncertain. Driven by national demand for air pollution control in recent years, Chinese scholars have carried out studies on theories of atmospheric chemistry and have made considerable progress in AOC research. This paper will give a brief review of these developments. First, AOC indexes were established that represent apparent atmospheric oxidizing ability (AOIe) and potential atmospheric oxidizing ability (AOIp) based on aspects of macrothermodynamics and microdynamics, respectively. A closed study refined the quantitative contributions of heterogeneous chemistry to AOC in Beijing, and these AOC methods were further applied in Beijing-Tianjin-Hebei and key areas across the country. In addition, the detection of ground or vertical profiles for atmospheric OH·, HO₂·, NO₃· radicals and reservoir molecules can now be obtained with domestic instruments in diverse environments. Moreover, laboratory smoke chamber simulations revealed heterogeneous processes involving reactions of O₃ and NO₂, which are typical oxidants in the surface/interface atmosphere, and the evolutionary and budgetary implications of atmospheric oxidants reacting under multispecies, multiphase and multi-interface conditions were obtained. Finally, based on the GRAPES-CUACE adjoint model improved by Chinese scholars, simulations of key substances affecting atmospheric oxidation and secondary organic and inorganic aerosol formation have been optimized. Normalized numerical simulations of AOIe and AOIp were performed, and regional coordination of AOC was adjusted. An optimized plan for controlling O₃ and PM_2.5 was analyzed by scenario simulation.     

A review of gas-phase chemical mechanisms commonly used in atmospheric chemistry modelling

The atmospheric chemical mechanism is an essential component of airshed models used for investigating the chemical behaviors and impacts of species. Since the first tropospheric chemical mechanism was proposed in the 1960s, various mechanisms including Master Chemical Mechanism (MCM), Carbon Bond Mechanism (CBM), Statewide Air Pollution Research Center (SAPRC) and Regional Atmospheric Chemistry Mechanism (RACM) have been developed for different research purposes. This work summarizes the development and applications of these mechanisms, introduces their compositions and lumping methods, and compares the ways the mechanisms treat radicals with box model simulations. CBM can reproduce urban pollution events with relatively low cost compared to SAPRC and RACM, whereas the chemical behaviors of radicals and the photochemical production of ozone are described in detail in RACM. The photolysis rates of some oxygenated compounds are low in SAPRC07, which may result in underestimation of radical levels. As an explicit chemical mechanism, MCM describes the chemical processes of primary pollutants and their oxidation products in detail. MCM can be used to investigate certain chemical processes; however, due to its large size, it is rarely used in regional model simulations. A box model case study showed that the chemical behavior of OH and HO₂ radicals and the production of ozone were well described by all mechanisms. CBM and SAPRC underestimated the radical levels for different chemical treatments, leading to low ozone production values in both cases. MCM and RACM are widely used in box model studies, while CBM and SAPRC are often selected in regional simulations.     

雄安新区-白洋淀冬季冰封期水体溶解性有机物的空间分布、光谱特征及来源解析

运用三维荧光光谱(EEMs)技术结合平行因子分析法(PARAFAC)以及紫外-可见光谱技术(UV-vis),对雄安新区-白洋淀冬季冰封期不同特征区域水体溶解性有机物(DOM)的空间分布、光谱特征以及来源进行解析.结果表明,冬季冰封期白洋淀水体DOM吸收系数无特征峰,不同特征区域的差异显著;表层水体DOM与底层水体DOM的吸收系数差异不明显;冰封期白洋淀水体的E3/E4均大于3. 5,说明DOM以低腐殖质成分为主,E2/E3为6. 35±0. 72,表明DOM中小分子量的居多,而且SR为1. 33±0. 14均大于1,显示DOM主要为生物源;三维荧光通过PARAFAC解析出3种组分,分别为类酪氨酸(C1)、类色氨酸(C2)和陆源腐殖质(C3);对3个组分进行相关性分析,结果显示C1与C2之间具有显著的相关性(P 0. 001);白洋淀各个特征区域间的DOM总荧光强度和各荧光组分荧光强度呈现显著的差异(P 0. 01); DOM的总荧光强度以及各组分的荧光强度均呈现出唐河入淀口高、烧车淀低的特征,C1+C2是DOM的主要成分;冰封期白洋淀水体的DOM生物源指数(BIX)为1. 23±0. 18,荧光指数FI为2. 30±0. 16 ( 1. 8),表明白洋淀DOM来源于生物活动并且以自生源为主,与腐殖程度指标(HIX)的结果相吻合; PCA结合Adonis分析显示,白洋淀不同区域水体DOM的光谱特征差异明显(P 0. 05),表层与底层的DOM光谱特征相近(P 0. 05);并且组分C1、C2、C3与DOM特征参数(HIX、BIX、Fn280、Fn355)以及水质参数(总氮、高锰酸盐指数、溶解性总磷)构建的多元线性回归方程显著相关性(P 0. 001).综上,通过对冬季冰封期白洋淀各个典型淀区水体DOM光谱特征进行研究,可以为分析白洋淀水体有机物污染特征和白洋淀的水质管理提供技术支持.     

金盆水库沉积物磷的来源及分布特征

为探究分层型水源水库沉积物中磷的来源与分布特征,以西安金盆水库为对象,针对2017年3～11月金盆水库水体、沉降颗粒及沉积物柱状样品总磷(TP)含量及形态分布特征进行研究.结果表明,金盆水库主库区表层沉积物总磷含量及形态分布受水体颗粒磷(PP)沉降作用明显,相关系数r~2=0. 877 5;同时表层沉积物总磷含量还受到沉积物内部生物地球化学的共同作用. 6～8月金盆水库水体藻类剧烈繁殖演替,繁殖过程中大量失去活性、死亡的藻类不断向底部水体沉积,形成以藻类等颗粒磷为主导的内源污染,沉降颗粒总磷含量达(753. 51±17. 11) mg·kg~(-1),表层沉积物总磷含量随之增加,以铁铝结合态非活性磷(NaOH-nrP)为主; 9～11月进入汛期,径流水体携带大量泥沙等负荷较大的污染物汇入水库,使得水体颗粒磷浓度相应增大,然而由于单位质量泥沙中总磷含量占比较小,导致径流过程中表层沉积物总磷含量逐渐降低,泥沙径流过程中颗粒磷以无机态的钙磷(Ca-P)和残渣态磷(rest-P)为主,二者约占沉积物总磷(TP) 55. 8%～66. 2%,受颗粒沉降影响相对较大.活性磷(SRP)、铁锰螯合态磷(BD-P)和铁铝结合态活性磷(NaOH-srP)这3种形态磷较活跃,在环境条件的变化(主要是氧化还原条件)下发生一系列迁移转化,受沉积物内部生物地球生物化学过程作用明显.     

CO2封存泄漏的稻田土壤细菌监测指标筛选研究

为研究CO₂地质封存过程中CO₂泄漏对水稻及稻田土壤的风险影响,利用CO₂模拟泄漏平台,研究了不同CO₂泄漏速率下水稻生长、稻田土壤性质与土壤细菌组成及多样性的变化特征.结果表明：随着CO₂泄漏速率的增加,稻田土壤pH显著降低,电导率显著增加,水稻生长受到明显抑制;稻田土壤细菌的丰富度指数和多样性指数均有增加,均匀度指数有所降低.CO₂泄漏显著改变了稻田土壤细菌组成,稻田土壤的优势菌门中变形菌门、拟杆菌门与绿弯菌门的相对丰度总体降低,而酸杆菌门与放线菌门的相对丰度总体升高;稻田土壤优势菌属中RB41、MND1、厌氧粘菌属及鞘脂单胞菌属的丰度总体升高,而硝化螺旋菌属的丰度总体降低;稀有细菌中CO₂泄漏下全部出现的有粘胶球形菌门、柔膜菌门及双头菌属、硫杆菌属,CO₂泄漏后全部消亡的为假单胞菌属.建议将变形菌门的减少和酸杆菌门的增加,以及RB41、MND1及厌氧粘菌属的增加作为稻田土壤CO₂泄漏监测的推荐指标.     

嗜水气单胞菌强化老化纳米零价铁去除水中Cr(VI)

基于老化对纳米零价铁（NZVI）去除水中Cr（VI）的不利影响,本研究考察了接种嗜水气单胞菌（Aeromonas hydrophila）强化老化NZVI对水中Cr（VI）的去除,并分析了溶解氧、温度、pH、Cr（VI）初始浓度对其去除Cr（VI）的影响,同时利用扫描电镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）等分析了反应前后材料的形貌特征及Cr的价态变化.结果表明,接种嗜水气单胞菌能显著提高无氧条件下老化NZVI对Cr（VI）的去除效果,且在酸性条件和30~40 ℃条件下去除效果较好,可能是因为该条件下更有利于老化NZVI的腐蚀和微生物的生长,此外,Cr（VI）去除效率随Cr（VI）初始浓度升高而降低.在pH=6,温度为30 ℃,老化nZVI投加量为0.1 g·L^-1,Cr（VI）初始浓度为50 mg·L^-1的条件下反应24 h后,Cr（VI）的去除率可达到100%.XPS分析表明,反应后NZVI表面沉积的Cr主要以Cr（III）的形式存在,可能为Cr（OH）₃沉淀或Fe_xCr_1-x（OH）₃共沉淀物.动力学研究发现,Cr（VI）去除过程符合准二级动力学,去除机制为Cr（VI）的吸附、还原与共沉淀,其中以还原作用为主.     

长三角地区近15年大气臭氧柱浓度时空变化及影响因素

基于OMI遥感数据,分析了2005-2019年长三角地区O₃柱浓度的时空分布特征及影响因素,同时采用后向轨迹（HYSPLIT）模型进行对流层O₃来源的解析.结果表明：1从时间分布来看,15年间O₃柱浓度年际变化呈先上升后下降的变化趋势,其中,2005-2010年呈上升趋势,2010-2019年呈下降趋势,2010年和2016年分别达到最大值和最小值,分别为327.79 DU和276.43 DU;季节方面,每年季均浓度值均为春季最大,冬季最小.2在空间分布上,O₃柱浓度高值区在长三角中部及以北地区,且由北向南逐渐降低;四季分布有明显变化,15年的平均季均浓度为春季>夏季>秋季>冬季,高值主要出现在春季,低值出现在冬季.3气象因子上,O₃柱浓度与气温、降水、风速、日照时间呈正相关（p<0.05）,与气压呈负相关（p<0.05）.人为因素上,O₃柱浓度与人口、第二产业及煤炭消费总量呈正相关.4通过不同高度模拟受点气流输送轨迹发现,上海市不同高度的气流轨迹与输送路径相差不大,均能反映O₃的来源与扩散方向.来自华北、黄海地区与西南方向及东海上空的气流汇聚是造成春季O₃柱浓度升高的主要原因,冬季O₃柱浓度低主要是因为来自华北地区高压气流对O₃的扩散作用.5O₃柱浓度与其他物质的空间对比分析显示,NO₂柱浓度、AOD指数、HCHO柱浓度均是影响O₃柱浓度空间分布的重要原因;该地区O₃前体物氮氧化物（NO_x）是引起O₃柱浓度增长的主要原因,两者之间呈显著正相关（p<0.01）;机动车尾气排放对O₃柱浓度水平的贡献不可忽视.长三角地区挥发性有机物（VOCs）是造成O₃柱浓度升高的又一重要原因,其中,人为源是主控原因,占总贡献量的96.9%,植物源占3.1%;人为源中,工业源和生活源贡献较大.     

中国红色旅游政策实施对网络关注度的空间溢出效应——基于语义分析与空间计量的实证

从政策供给和公众需求的双重视角对中国红色旅游发展进行研究,有助于自上而下进行旅游资源的调配优化和自下而上调整红色旅游产品的开发创新。整合2011—2019年有关红色旅游的政务服务文本、微博信息文本和中国大陆31个省份的面板数据,使用文本语义分析比较了政策实施和网络关注的差异,从政策空间关联的视角构建空间权重矩阵,应用空间面板杜宾模型,测算红色旅游政策实施对网络关注度的空间溢出效应。结果表明：（1）自上而下的红色旅游政策实施与自下而上的网络反馈之间存在差异。（2）红色旅游网络关注度具有显著的地理和政策空间依赖性,政务服务中对传播红色文化目标的重视是网络关注度空间溢出效应产生的主要原因,政策稳定性则与红色旅游网络关注度呈负相关关系,地方政府间不稳定的竞合关系和政策发展环境的低水平稳态是导致公众对红色旅游关注度不及政策预期的可能原因。（3）在地理和政策空间关联作用下,地区公共服务能力呈现出正向溢出效应,而信息化变量表现为负向溢出效应,加强区域联动和信息化融合是红色旅游政策创新的方向。     

螺形龟甲轮虫形态结构对环境变化的响应

以螺形龟甲轮虫为研究对象,于2015年7月至2018年12月,选取广东南澳岛及湖南常德中营养至中度富营养水体共14个样点进行采样,对螺形龟甲轮虫进行了形态特征测量分析.结果表明,水温是螺形龟甲轮虫形态变化最主要影响因子,且与背甲长、背甲宽、棘刺长度均呈显著负相关（P<0.01）.不同纬度条件下螺形龟甲轮虫形态参数差异显著,常德地区螺形龟甲轮虫个体显著大于南澳地区（P<0.05）.螺形龟甲轮虫形态存在显著季节性变化,各形态参数随季节波动呈现夏秋、冬春分化模式.螺形龟甲轮虫后棘刺长随水体营养程度增加而减小（F=159.4,P<0.01）,富营养条件下后棘刺长度占全长的比例减小（F=167.5,P<0.01）.研究结果表明,螺形龟甲轮虫棘刺长度可作为水质生物监测指标,并为研究全球气候变暖提供重要参考.     

中国钢铁行业CO2减排技术及成本研究

钢铁行业是我国主要的能源消费及CO₂排放行业,推动钢铁行业低碳绿色发展已成为实现我国碳达峰、碳中和的重要环节。为此,研究围绕能源结构调整、工艺结构优化、节能减排技术推广和CCUS技术应用4方面,通过设置基础情景、稳定发展情景和强化减排情景3类情景,利用边际减排成本曲线对我国钢铁行业34项减排技术的减排成本和减排潜力进行分析。结果表明:在稳定发展情景下,我国钢铁行业平均减排成本为433元/tCO₂,所有技术的总减排成本为2100亿元,总减排潜力为4.9亿t。在各项减排技术中,废铁-电弧炉炼钢具有较高的减排经济效益,其以较低的单位减排成本贡献了钢铁行业近50%的碳减排量。未来,我国应加快推进长流程炼钢向短流程炼钢的发展,推动钢铁行业生产工艺的结构性调整。