2016年冬末长江口及邻近海域海气CO2交换特征分析

基于2016年3月对长江口及邻近海域的调查,剖析该海域CO₂分压及相关参数的区域分布特征,估算其海-气界面CO₂的交换通量,并探讨了源/汇分布特征背后的物理机制。研究表明,调查区域海表pCO₂变化范围为321~575 μatm,整体呈现出近岸高、离岸低的分布趋势。至冬季末期,海表pCO₂分布主要受控于低温低盐高pCO₂的河口水与高温高盐低pCO₂的东海陆架水的水团混合影响,水体垂直混合作用对海表pCO₂影响不大。长江口及邻近海域冬季整体表现为大气CO₂的弱汇,通量值为-4.43±7.41 mmol/m2/d。从区域碳汇强度看来,近岸长江冲淡水区近乎与大气保持平衡,黄东海混合水区和台湾暖流区表现为大气CO₂的中/强汇,是冬季末期海洋吸收大气CO₂的主要贡献区域。     

静压快速启动亚硝酸盐依赖型甲烷厌氧氧化反应

在序批式反应器(SBR)中接种污水厂厌氧池污泥和深层水稻土的1∶1混合污泥,在阶段性提升基质NO_2~--N浓度的条件下,考察静压条件对亚硝酸盐依赖型甲烷厌氧氧化(nitrite-dependent anaerobic methane oxidation,N-DAMO)反应快速启动过程的影响,并对N-DAMO反应的主导微生物的丰度变化进行分析.结果表明运行120 d后,常压(R1)和0.3 MPa静压(R2)条件下,都观测到了明显的N-DAMO现象,并且R2的NO_2~--N去除速率达到了36.90 mg·(L·d)~(-1),较R1提高了24%;其4 h内平均脱氮速率(以NO_2~--N计)达到0.10 mmol·(L·h)~(-1),比R1提高了186%.R2中富集得到的污泥粒径约为R1的2倍,比表面积更大,优化了污泥中甲烷的传质情况,有助于N-DAMO反应的进行,且R2污泥的N-DAMO比活性(以N/VSS计)达到了0.29 mg·(g·h)~(-1),是R1的2倍.此外,静压有助于N-DAMO功能微生物Candidatus Methylomirabilish oxyfera(M.oxyfera)的生长,实验结束时R2中M.oxyfera细菌16S rRNA基因的丰度比接种初期提高了22倍,是同阶段R1中的10倍.可见,提高静压能够有效促进N-DAMO反应的启动.     

过滤式碳纤维电极消毒效果比较与机理研究

过滤式电极消毒作为一种安全、高效的新型消毒技术备受关注,然而目前使用的电极材料比较单一,且稳定性和高效性难以兼备,制约了该技术的设备化发展.本文采用过滤式消毒方式,考察了几种高孔隙率的导电碳纤维毡的消毒效果.结果表明,碳纤维毡电极具有优异的消毒能力,活性碳纤维电极可在几伏的电压下使细菌死亡,与传统电化学消毒相比,电压降低了1~2个数量级.其中A-PCF(聚丙烯腈基活性碳纤维)电极在外接电压2 V,水力停留时间2 s时即可对大肠杆菌菌液实现6.5log的去除.当外接电压≤2 V时,流出物中未检测到氯,pH保持不变,排除了电化学产物的影响.A-PCF可作为过滤式电极消毒的优选电极材料.     

油菜硒的富集特征及其与土壤硒的关系

为系统研究油菜对硒的富集特征及其与土壤硒形态间的关系,采用人工添加外源硒(0、0.5、5.0 mg·kg~(-1)土壤)的方式,构建了土壤含不同浓度硒的大田实验系统.测定了成熟期油菜不同部位硒总量、籽粒中有机小分子硒化合物及根际土壤中各形态硒的含量.明确了硒在油菜体内的富集特征;分析了籽粒中硒含量同其他组织部位及土壤硒含量间的关系;深入解析了土壤各形态硒对油菜硒的贡献.结果表明,随土壤硒浓度的增加,由根部向地上部转移的硒的比例增大;土壤高浓度(5.0 mg·kg~(-1))硒处理下,更大比例的硒富集于角果壳和籽粒中;硒代蛋氨酸、硒代半胱氨酸是籽粒中主要形态的有机小分子硒化合物;各浓度硒处理土壤中,均以铁锰氧化物结合态为主,占土壤总硒的87.24%~97.40%;籽粒硒含量与其他组织部位硒及土壤硒含量呈显著相关;茎干中硒与根系中硒含量呈正相关,而茎干中硒又是角果壳硒的主要贡献因子,茎干和角果壳硒对籽粒硒具有同等贡献.研究结果明确了油菜对硒的富集特征及其与土壤硒形态间的关系,有助于通过土壤中硒形态和植物营养器官中硒含量来评估籽粒中硒含量.     

咖啡因在河流沉积物中吸附的影响因素及模拟研究

咖啡因是一种在环境中广泛存在的药物,其在水系环境的迁移和分布主要受到吸附行为的影响.在实验室条件下,近似模拟自然河流水/泥界面,应用中心复合实验设计,考察了温度、pH、有机质含量和转速等对咖啡因吸附的影响;利用实验所得数据,分别拟合和验证了基于线性方程和神经网络的咖啡因吸附模型,通过对比拟合和验证结果得到适用于自然河流的咖啡因吸附模型.实验结果表明,咖啡因在沉积物中的吸附呈现先快速后缓慢的过程,30 h内吸附比例超过90%;咖啡因的吸附是放热反应,低温有利于咖啡因的吸附;而转速增大能促进咖啡因的吸附反应;pH和有机质含量的影响较小.模型模拟结果表明,两种模型均能较好地拟合吸附实验结果,但神经网络模型的拟合程度和精度均优于线性方程模型;且交叉验证结果表明,利用不同组数据进行训练,神经网络模型均取得了优于线性方程的拟合结果.因此,在所考察的因素和浓度范围内,神经网络模型较好地预测了自然河流沉积物中咖啡因的吸附行为.     

重庆远郊丰都雪玉洞流域大气无机氮湿沉降变化特征与来源分析

以重庆市远郊的丰都雪玉洞流域为研究对象,利用气象站和大气氮沉降仪获取2015年7月~2017年12月的大气降水、NH_4~+-N和NO_3~--N等数据,通过NH_4~+-N/NO_3~--N比以及气团后向轨迹模拟探讨了流域大气无机氮湿沉降来源.结果表明:(1)在观测期内,流域DIN总沉降通量为21.37×103kg·a-1,单位面积沉降通量为14.25 kg·(hm~2·a)~(-1),其中NH_4~+-N和NO_3~--N分别为7.72 kg·(hm~2·a)~(-1)和6.53 kg·(hm~2·a)~(-1),分别占DIN湿沉降量的54%和46%;(2)DIN湿沉降通量和浓度表现出明显的季节变化,春夏季DIN湿沉降量比秋冬季节高50%,而秋冬季湿沉降的DIN浓度比春夏季高30%;(3)NH_4~+-N/NO_3~--N介于0.29~2.27之间,雨季(4月~9月)NH_4~+-N/NO_3~--N1,旱季(10月~次年3月)NH_4~+-N/NO_3~--N1,表明流域雨季DIN湿沉降主要来源农业源,旱季主要来源于城市源;(4)流域雨季主要受东南风的影响,大气湿沉降的NH_4~+-N来源于当地与流域东南方向的农业源,旱季主要受西南风影响,大气湿沉降的NO_3~--N来源于流域西南方向的重庆市区和涪陵等城市源.     

磁性核壳CoFe2O4@SiO2@PIL-AO复合材料的制备及其吸附U (VI)性能研究

通过化学合成法制备了磁性核壳CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料,采用傅立叶变换红外光谱（FTIR）、扫描电镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）对其进行了表征,研究了溶液pH、吸附时间、U （VI）初始浓度和温度等参数对U （VI）吸附性能的影响.实验结果表明：在c₀=0.2 mg·L^-1、pH=6.00±0.05、T=298.15 K、m=0.02 g和t=8 h的条件下,CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO对U （VI）的吸附作用最强,吸附率达到了97.54%;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO吸附U （VI）是一个自发进行的吸热反应,U （VI）吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Freundlich模型;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料具有良好的可循环使用性,循环使用5次后它对U （VI）的吸附容量没有明显下降,可重复使用.     

La1-xCexFe0.7Co0.3O3-δ网状多层纳米纤维对碳烟催化燃烧性能研究

采用静电纺丝法制备了一系列钙钛矿催化剂La_(1-x)Ce_xFe_(0.7)Co_(0.3)O_(3-δ)(x=0、0.1、0.2、0.3和0.4),并采用XRD、SEM、FT-IR、H2-TPR和O_2-TPD等技术分析了Ce掺杂量对催化剂结构、微观形貌及理化特性的影响.同时,采用程序升温氧化(TPO)技术评价了催化剂对碳烟的催化燃烧活性,探讨了催化剂对碳烟的催化燃烧机理.结果表明:在La_(1-x)Ce_xFe_(0.7)Co_(0.3)O_(3-δ)中掺杂适宜的Ce有助于提高催化剂活性,改善催化剂比表面积和孔容积.在催化剂与碳烟松散接触条件下,当Ce掺杂量(质量百分比)为0.3时,所制备的La_(0.7)Ce_(0.3)Fe_(0.7)Co_(0.3)O_(3-δ)对碳烟的起燃温度(T_(ig))、最大燃烧温度(T_m)和燃尽温度(T_f)分别为329.5、409.8和421.1℃,呈现良好的催化氧化活性.碳烟最大转化效率为98.7%,平均活化能为123 kJ·mol~(-1),CO_2选择率为98.2%,实现了对柴油机碳烟排放污染物有效"过滤+催化燃烧"的双重目标.     

两种植物根际促生菌对博落回抗干旱及富集铀性能的增强作用研究

采用土壤盆栽试验,通过在博落回(Macleaya cordata)根际单独接种荧光假单胞菌(Pseudomonas fluorescens)、单独接种绿针假单胞菌橙色亚种(Pseudomonas chlororaphis subsp. aurantiaca)及同时接种这两种菌,研究了这两种植物根际促生菌对博落回抗干旱及富集铀性能的增强作用.结果表明:在干旱胁迫下,单独接种荧光假单胞菌、单独接种绿针假单胞菌橙色亚种及同时接种这两种菌后,博落回的生物量分别增加了35.03%、21.01%和17.33%,相对含水量分别增加了26.90%、19.31%和29.48%,叶绿素总量分别增加了71.11%、48.47%、12.85%,脯氨酸含量分别降低了71.70%、64.91%和61.35%.在干旱和铀同时胁迫下,单独接种荧光假单胞菌、单独接种绿针假单胞菌橙色亚种及同时接种这两种菌后,博落回对铀的总富集量分别提高了109.52%、66.67%和42.86%.可见,两种植物根际促生菌对博落回抗干旱和富集铀性能的增强作用表现为:单独接种荧光假单胞菌单独接种绿针假单胞菌橙色亚种同时接种这两种菌.实验结果可为干旱地区铀污染土壤的植物修复提供参考.     

合肥科学岛低对流层二氧化碳时空分布特征

依据合肥市科学岛2013~2016年的CO₂体积比浓度廓线,分别从夜间、季节和年度分析了亚热带季风气候的CO₂分布特点和合肥科学岛的CO₂源汇特征.（1）大气CO₂体积比浓度随高度增加而减小,390m的CO₂浓度约为15m浓度的95%,夜间随时间推移浓度增加幅度约5%,天亮时CO₂浓度有减小的趋势;（2）测量点高度大于100m时,季节特征较明显,CO₂体积比浓度夏季最低,冬季最高,浓度相差约10×10^-6;（3）测量点高度大于100m时,2013~2016年CO₂体积比浓度的年分布随高度变化的梯度相关系数大于0.9,体积比浓度年增长约2.1648×10^-6.通过三个时间尺度的CO₂体积比浓度廓线分析得出,CO₂浓度特征是动植物活动和大气运动等共同作用的结果;CO₂长期循环过程中,存在近地面CO₂向高空的传输效应.