于桥水库沉积物-水界面氮磷剖面特征及交换通量

于桥水库是天津市重要的饮用水源地,但近年来呈现富营养化加重趋势,而其内源负荷及污染分布特征尚不清楚.本研究利用Peeper(pore water equilibrium)技术获取沉积物-水界面氮磷剖面特征,分析于桥水库间隙水氮磷分布的空间差异;采集沉积物无扰动柱样分析沉积物中易释放态氮及磷的赋存特征,并利用原柱样静态培养法对其水土界面氮磷交换速率进行估算.结果表明:(1)沉积物中活性磷、氨氮、硝态氮和亚硝态氮的含量分别为0.5~6.5、0.5~10.9、2.2~16.2和0.05~0.6 mg·kg~(-1),在垂直方向随深度增加营养盐含量降低,而在空间分布上差异显著.(2)上覆水中PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N质量浓度较低,间隙水中PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N质量浓度远大于上覆水,表明于桥水库间隙水具有向上覆水体扩散营养盐的潜力.在垂直方向上间隙水中PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N具有在0~5 cm快速增加,之后表现出逐渐降低的趋势.(3)静态释放结果表明,PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N从沉积物间隙水扩散至上覆水中,其释放通量分别为1.1~13.3 mg·(m~2·d)~(-1)和20.6~250.5 mg·(m~2·d)~(-1);NO-3-N交换通量在-20.4~33.4 mg·(m~2·d)~(-1)之间,NO_2~--N交换通量在-7.4~0.4 mg·(m~2·d)~(-1)之间.PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N为于桥水库主要的沉积物内源向上覆水释放营养盐,总体释放速率在空间上呈现南高北低、淋河口和水坝前较高的释放特征.与类似研究比较可知,于桥水库沉积物-水界面通量相对较高,表明沉积物是于桥水库上覆水营养盐的重要来源.     

静压快速启动亚硝酸盐依赖型甲烷厌氧氧化反应

在序批式反应器(SBR)中接种污水厂厌氧池污泥和深层水稻土的1∶1混合污泥,在阶段性提升基质NO_2~--N浓度的条件下,考察静压条件对亚硝酸盐依赖型甲烷厌氧氧化(nitrite-dependent anaerobic methane oxidation,N-DAMO)反应快速启动过程的影响,并对N-DAMO反应的主导微生物的丰度变化进行分析.结果表明运行120 d后,常压(R1)和0.3 MPa静压(R2)条件下,都观测到了明显的N-DAMO现象,并且R2的NO_2~--N去除速率达到了36.90 mg·(L·d)~(-1),较R1提高了24%;其4 h内平均脱氮速率(以NO_2~--N计)达到0.10 mmol·(L·h)~(-1),比R1提高了186%.R2中富集得到的污泥粒径约为R1的2倍,比表面积更大,优化了污泥中甲烷的传质情况,有助于N-DAMO反应的进行,且R2污泥的N-DAMO比活性(以N/VSS计)达到了0.29 mg·(g·h)~(-1),是R1的2倍.此外,静压有助于N-DAMO功能微生物Candidatus Methylomirabilish oxyfera(M.oxyfera)的生长,实验结束时R2中M.oxyfera细菌16S rRNA基因的丰度比接种初期提高了22倍,是同阶段R1中的10倍.可见,提高静压能够有效促进N-DAMO反应的启动.     

冬季南京城市大气气溶胶吸湿性观测研究

气溶胶吸湿性不仅影响颗粒物非均相化学反应过程和大气能见度,且对云凝结核形成起决定性作用.本研究运用加湿串联拆分迁移分析仪(H-TDMA)对冬季南京城市大气气溶胶吸湿性进行外场观测研究.结果表明:吸湿增长因子概率分布函数(GF-PDF)呈双峰分布,峰值分别为1.000±0.010(弱吸湿峰)和1.400±0.035(强吸湿峰);在85%相对湿度条件下,不同粒径段(40、80、110、150、200 nm)弱吸湿组粒子数目占比(NFLH)随粒径的增大从40%降低至20%,而强吸湿组粒子数目占比(NFMH)却从60%增加到80%.弱吸湿组GF-PDF离散程度(σLH)在0.04~0.05之间,而强吸湿组GF-PDF离散程度(σMH)0.1,说明强吸湿组粒子化学成分较复杂,外混合程度较高.对比各粒径段气溶胶吸湿性日变化规律发现,平均吸湿增长因子(GFmean)和NFMH均呈双峰特征,峰值分别出现在7:00和17:00左右.受夜晚边界层降低、强吸湿性组分非均相转化生成等影响,GFmean和NFMH夜间数值整体大于白天;受降水等气象条件影响,污染时段所有粒径段气溶胶的GFmean和NFMH均高于清洁时段.     

重庆远郊丰都雪玉洞流域大气无机氮湿沉降变化特征与来源分析

以重庆市远郊的丰都雪玉洞流域为研究对象,利用气象站和大气氮沉降仪获取2015年7月~2017年12月的大气降水、NH_4~+-N和NO_3~--N等数据,通过NH_4~+-N/NO_3~--N比以及气团后向轨迹模拟探讨了流域大气无机氮湿沉降来源.结果表明:(1)在观测期内,流域DIN总沉降通量为21.37×103kg·a-1,单位面积沉降通量为14.25 kg·(hm~2·a)~(-1),其中NH_4~+-N和NO_3~--N分别为7.72 kg·(hm~2·a)~(-1)和6.53 kg·(hm~2·a)~(-1),分别占DIN湿沉降量的54%和46%;(2)DIN湿沉降通量和浓度表现出明显的季节变化,春夏季DIN湿沉降量比秋冬季节高50%,而秋冬季湿沉降的DIN浓度比春夏季高30%;(3)NH_4~+-N/NO_3~--N介于0.29~2.27之间,雨季(4月~9月)NH_4~+-N/NO_3~--N1,旱季(10月~次年3月)NH_4~+-N/NO_3~--N1,表明流域雨季DIN湿沉降主要来源农业源,旱季主要来源于城市源;(4)流域雨季主要受东南风的影响,大气湿沉降的NH_4~+-N来源于当地与流域东南方向的农业源,旱季主要受西南风影响,大气湿沉降的NO_3~--N来源于流域西南方向的重庆市区和涪陵等城市源.     

中国城市PM2.5时空动态变化特征分析:2015-2017年

近年来我国雾霾事件频发.采用2015-2017年全国329个地级及以上城市PM_2.5浓度每小时监测数据,利用全域空间自相关法、自然正交函数和空间描述统计分析的方法,从时空视角来揭示PM_2.5浓度的时间动态变化规律以及空间分布特征.研究发现：①从全国范围内来看,PM_2.5浓度均值逐年降低,降幅最高为夏季,最低为冬季,PM_2.5浓度位于40~60 μg·m^-3之间的城市降幅较大.PM_2.5浓度年内表现为"冬高夏低,春秋居中"的时间动态变化规律,且各年PM_2.5浓度达优良率不断提高.②细颗粒物污染改善程度最大的为德州,京津冀城市群和长三角城市群改善程度居中.全国PM_2.5污染范围逐年缩小,但新疆西部和冀鲁豫仍为高污染区,西南和东南沿海地区为低污染区.各区域污染的空间集聚逐年缩小.优良达标率在空间分布特征上无显著变化.③"大气十条"部分指标已完成,未来细颗粒物污染治理重点区域仍以京津冀地区为核心.在防治空气污染方面,必须加强区域联防联控机制.     

北京市秋冬大气污染传输特征遥感研究

综合地基遥感、卫星遥感与地面监测数据对北京市2016年10月—2017年3月的污染来源及传输特征进行分析,并结合气象数据对污染形成的气象条件进行研究.结果表明,冬季重污染发生频率最高,2016年12月和2017年1月发生频率均超过30%.平缓型污染以本地来源为主,单峰型和多峰型污染由本地污染与区域传输共同导致.平缓型和单峰型本地污染集中在北京中南部,多峰型扩散至全市.区域传输方向均以西南为主,单峰型和多峰型存在东南传输.单峰型以1次传输为主,多峰型均为多次传输.传输层的高度差异较大,但均在0.3～0.5 km高度存在低空传输层,并且存在高于1.0 km的高空传输.平缓型、单峰型和多峰型污染的垂直延伸高度分别为0.5、0.7和1.0 km.研究污染发生时的气象条件,发现污染发生时风向均以西南风为主,发生频率高于60%,其次为东南风.相对湿度和消光系数随污染等级提升逐渐升高,当相对湿度高于70%时,多峰型污染消光系数高于2.0 km~(-1)的频率达到63.33%.3种类型污染发生时的逆温频率均高于75%,高强度的贴地逆温是造成本地污染的成因之一.     

新乡市冬、春季节PM2.5中水溶性离子及重金属的污染特征与源解析

于2015年12月—2016年1月(冬季,采暖季)和2016年3—4月(春季,非采暖季)在河南新乡采集了125个膜样本,用重量法分析了PM_(2.5)的质量浓度,电感耦合等离子体-质谱分析仪(ICP-MS)分析了20种常见的金属元素,离子色谱(IC)分析了颗粒物中NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)7种水溶性离子,同时结合气象因子与主因子分析法(PCA)对PM_(2.5)进行追因溯源.结果表明:新乡市采暖季和非采暖季PM_(2.5)浓度均值分别为250.17和148.67μg·m~(-3),污染严重;主要金属元素均为Al、Ca、Zn、Fe、Pb,5种元素总共分别占20种金属元素总量的68%和51%;NH_4~+、SO_4~(2-)和NO_3~-占比均超过水溶性盐离子总量的90%.气象条件与地形条件分别对采暖季和非采暖季的PM_(2.5)局地污染有重要影响;PCA结果发现,新乡市采暖季的PM_(2.5)有3个主要来源,分别为燃煤源(31.86%)、农业源/机动车尾气源(19.34%)和土壤/地面扬尘(22.69%);而非采暖季的3个主要来源分别为机动车尾气源/地壳源(41.67%)、煤炭燃烧源/工业排放源(32.20%)及地面扬尘(12.18%).可见煤炭燃烧、机动车尾气排放对新乡市冬、春季大气污染的贡献较大.     

GAC-O3/H2O2体系去除准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物的研究

为了降低准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中有机物浓度和提高体系可生化性,构建了GAC(粒状活性炭)-O_3/H_2O_2体系催化降解矿化垃圾床渗滤液尾水中有机物.同时,考察了体系O_3、GAC和H_2O_2投加量、初始pH值对GAC-O_3/H_2O_2体系处理渗滤液尾水的影响,并使用分子量分布、紫外-可见光谱和三维荧光光谱解析了难降解有机物在GAC-O_3/H_2O_2体系的转化机制.结果表明:在GAC投加量为10 g·L-1,O_3投加量为32.16 mg·min-1,H_2O_2投加量为3 m L·L-1,初始pH值为5的条件下,反应20 min后,其渗滤液尾水的COD和UV245分别从700.08 mg·L~(-1)和0.488下降到393.85 mg·L~(-1)和0.244,COD和UV254的去除率分别为43.80%和50.00%.经GAC-O_3/H_2O_2体系处理后,得益于含芳香环有机物的有效降解,渗滤液尾水中大分子有机物(大于50 k Da)明显减少,分子量小于1 k Da的有机物比例增多.与此同时,紫外区类富里酸荧光区及可见光区类富里酸荧光区峰值也大幅降低,其去除率分别为70.20%和58.69%,B/C从0.04增加到0.35,这也使得废水可生化性大幅提高.     

台风“杜鹃”降水δ18O的云雨区效应初探

我国东南地区台风降水显著,但对这种强降水事件中的稳定同位素研究较少,限制了对短时间极端降水稳定同位素变化过程和影响因素的认识。论文根据2015年9月28日至29日第21号台风“杜鹃”两次登陆（台湾宜兰、福建莆田）前后台北、福州两地气象数据和降水稳定同位素数据,分析了此次台风的降水稳定同位素变化特征及影响因素。台风期间,两地降水δ¹⁸O波动范围为-3.4‰~-15.0‰,变化幅度达11.6‰。台风前端和尾端两地降水同位素值相对偏正,平均值为-4‰~-6‰而台风中端两地降水同位素值极其偏负,平均值分别为-12.4‰和 -13.2‰。台风前端与尾端降水同位素值偏正,水汽受蒸发效应影响明显;而台风中端降水δ¹⁸O值极端偏负主要受“云雨区效应”的影响,即云雨区气流急剧上升,水汽在过饱和环境中快速凝结降落,受动力分馏作用小,降水δ¹⁸O极端偏负。结合降水δ¹⁸O变化特征、过量氘及模拟水汽轨迹,得到台风“杜鹃”降水主要的水汽来源为西太平洋海域。     

深圳市城区和郊区黑碳气溶胶对比研究

为了解深圳地区黑碳气溶胶（BC）的污染特征,使用深圳市西涌（XC）站点（郊区）和竹子林（ZZL）站点（城区）2014年1月1日~2015年6月30日测得的BC浓度及常规气象资料,对比研究了深圳地区两个不同代表性站点的BC变化特征.结果表明：在观测期间,郊区XC和城区ZZL站点BC小时平均浓度分别为（1.12±0.90）,（2.58±2.00）μg/m³,本底浓度分别为（0.27±1.31）,（1.07±0.85）μg/m³,气溶胶吸收系数σ_abs分别为（5.87±4.81）,（13.47±10.50） Mm^-1,城区站点值均高于郊区站点.两站点BC浓度分布均为对数正态分布,且都呈现干季高、湿季低的季节变化特点.日变化分析表明ZZL站点BC浓度呈现明显的双峰结构,XC站点日变化不明显.通过计算两地的气溶胶波长吸收指数AAE值,发现两地AAE值均接近1,说明两地BC污染主要来源于化石燃料的燃烧.进一步分析可知XC站点西北方向32km处是世界第三大集装箱码头,当西北风达到一定程度时（10~20m/s）,码头排放的污染物将严重影响XC站点的BC浓度.后向轨迹聚类分析结果表明,XC站点主要受中远距离输送影响,ZZL站点主要受周边及本地污染源排放影响.