南京北郊PM2.5中有机组分的吸光性质及来源

对南京北郊2018年9月~2019年9月PM_2.5中有机组分的吸光性质进行了研究,并利用PM_2.5化学组成及主成分分析法分析该地区吸光性有机碳（棕碳,brown carbon,BrC）的主要来源.结果表明,水溶性有机碳（water-soluble organic carbon,WSOC）和甲醇可提取有机碳（methanol extractable organic carbon,MEOC）在365 nm处光吸收系数（Abs_365,w和Abs_365,m）的平均值分别为（3.22±2.18）Mm^-1和（7.69±4.93）Mm^-1.Abs_365,w和Abs_365,m分别与WSOC（r=0.72,P<0.01）和MEOC（r=0.62,P=0.04）的质量浓度显著相关,均表现为冬高夏低,夜高昼低的时间变化特征.这可归结于冬季和夜间的气象特征（例如边界层高度降低和大气稳定度升高）、冬季一次源排放的增加以及夏季和白天更强的"光漂白作用".Abs_365,m/Abs_365,w的年均值（2.60±0.92）远高于MEOC/WSOC（质量浓度比值,1.37±0.30）,表明MEOC中非水溶性组分的吸光作用更强,在BrC的吸光作用中占主导地位.WSOC、MEOC、Abs_365,m和K⁺均未表现出强相关性（r<0.60）,因此生物质燃烧不是该地区BrC的主要一次来源.WSOC和MEOC质量吸收效率（MAE_365,w和MAE_365,m）及其比值（MAE_365,m/MAE_365,w）的季节变化和Abs₃₆₅相同.MEOC中非水溶性组分的MAE₃₆₅［（4.10±5.15）m²·g^-1］分别是MAE_365,w和MAE_365,m的6.0和2.9倍,支持BrC的吸光作用受非水溶性有机组分主导这一推断.和WSOC的埃氏吸收指数（Å_WSOC）相比,MEOC的埃氏吸收指数（Å_MEOC）随时间变化更显著,这可能与非水溶性吸光组分排放的季节变化有关.主成分分析结果显示,本研究PM_2.5中有机组分的吸光作用主要来源于二次形成过程和人为活动相关的一次排放,而不是生物质燃烧.     

鄱阳湖流域水体和水产品中苯酚的暴露特征及人体健康风险评估

苯酚(phenol)被广泛应用于工业生产,在水环境中大量检出,具有皮肤灼伤、抑制中枢神经和肝脏损伤等健康毒性.调查了鄱阳湖水体和水产品中苯酚的暴露浓度,采用商值法和概率风险评估法,基于本土人群暴露参数评估苯酚对鄱阳湖流域成人的健康风险.分析结果表明,水体中苯酚浓度范围为ND ～556.26 ng·L-1,水产品中苯酚含...     

生物膜系统中部分反硝化实现特性

以移动床生物膜反应器（moving-bed biofilm reactor,MBBR）为例,考察生物膜系统中部分反硝化NO₂^--N积累特性,并通过耦合厌氧氨氧化验证生物膜系统中部分反硝化耦合厌氧氨氧化（partial denitrification with anaerobic ammonium oxidation,PD+ANAMMOX）工艺的可行性.结果表明,在C/N为3.0,填充率为20%的条件下,经过40 d的富集培养,实现部分反硝化,NO₂^--N积累率达（69.38±3.53）%;接种生物膜NO₃^--N还原酶（nitrate reductase,NAR）活性为0.03 μmol·（min·mg）^-1,NO₂^--N还原酶（nitrite reductase,NIR）活性为0.18 μmol·（min·mg）^-1,富集培养后生物膜NAR活性增至0.45 μmol·（min·mg）^-1,NIR活性降至0.02 μmol·（min·mg）^-1,从酶学角度验证了部分反硝化实现;高通量测序结果显示,Thauera属从0.3%增加至37.27%,在微生物群落中占主导地位,该菌属被认为是部分反硝化过程的主要功能菌.随后与厌氧氨氧化耦合,出水总氮达（6.41±1.50） mg·L^-1,总氮去除率达（88.16±2.71）%,证明了生物膜系统中PD+ANAMMOX的可行性及稳定性.     

长江流域主要干/支流水化学特征及外源酸的影响

为了探究人类活动对长江流域水化学特征的影响,本文以流域内主要干/支流代表断面的采样点为研究对象,分别于2016年丰水期和平水期采集地表水样各13组,通过离子比值法、主成分分析法和化学离子平衡计算法,综合分析水化学特征,并估算碳酸和外源酸参与碳酸盐岩的溶蚀比例.结果表明,水化学类型主要为HCO₃-Ca型,指示流域内水化学的主要影响因素为碳酸盐岩的溶解,在碳酸盐岩风化过程中,碳酸与碳酸盐岩的相对快速风化为主导反应.此外,丰水期和平水期各采样点碳酸溶蚀比例均值分别为60.33%和59.14%,不同采样点的溶蚀比例差值较大,指示外源酸对河流与岩石侵蚀风化过程的影响不容忽视,且阳离子交换对水化学有一定影响,但并不是主要的反应过程.与多年前水文监测初期的数据相比,硫酸和硝酸对岩石风化作用加强,人为因素对长江的水质影响增大.     

铈改性水葫芦生物炭对磷酸盐的吸附特性

本研究通过共浸渍-热解法开发了一种铈改性水葫芦生物炭吸附剂（Ce-BC）,用以去除实际废水中的磷酸盐,考察了Ce-BC投加量、废水pH值、反应时间及共存的竞争性离子对吸附过程的影响.结果表明,当Ce-BC投加量为0.4 g·L^-1,初始磷酸盐溶液pH值介于3~10时,Ce-BC对磷酸盐的吸附性能最佳,最大吸附量达到35.00 mg·g^-1.Ce-BC对磷酸盐的吸附过程符合准二级动力学模型,并能在1 h内达到98%的磷酸盐去除率,吸附速率快.此外,Ce-BC具有较高的抗阴离子干扰能力,且具有良好的再生性能,Ce-BC经过4次再生后仍能保持90%以上的初始吸附效率.场发射扫描电镜-能量色散光谱（FESEM-EDS）、傅里叶红外光谱（FTIR）、X射线衍射光谱（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）等表征结果表明,Ce-BC对磷酸盐的吸附机制主要包括配体交换和内球络合.本研究制备的Ce-BC吸附剂,可以有效去除及回收实际生活污水中的磷酸盐,在避免水体富营养化的同时实现磷资源的回收利用.     

海南省集约化种植园中谷物、蔬菜和水果中重金属累积程度及健康风险

集约化种植园中植物有害元素的累积会危及人类健康.本研究共采集海南省典型集约化种植园中谷物、蔬菜和水果样品673份.分析了7种重金属（Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As和Hg）的分布特征,并采用单因子指数和内梅罗指数进行污染物评价.同时,结合中国营养学会推荐的日常膳食摄入量,分析重金属的膳食暴露风险.结果表明,673件农作物的Cu、As和Hg含量均低于国家食品限量标准,Pb、Zn、Cr和Cd的超标率分别为2.67%、3.71%、2.53%和3.71%.6类农作物的重金属综合污染程度表现为：叶类蔬菜 > 薯类 > 非叶类蔬菜类 > 豆类 > 水果 > 谷类.其中,叶类蔬菜中Cr的风险系数（HQ）显著高于其它类型农作物,并且大于1,表明通过叶类蔬菜摄入重金属具有潜在健康风险.薯类、非叶菜蔬菜类、豆类、水果类和谷类农作物的危害指数（HI）较低,表明这几类农作物更适合集约化生产模式.     

2016-2018年西宁市颗粒物来源及输送差异分析

利用HYSPLIT模式计算了2016—2018年西宁市逐日72 h气团后向轨迹,采用聚类分析方法,结合同期颗粒物PM₁₀和PM_2.5质量浓度数据,分析逐年和3年平均西宁市颗粒物输送特征及差异,运用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）对影响西宁市PM₁₀和PM_2.5质量浓度的污染潜在源区及不同潜在源区贡献进行了分析.结果表明,2016—2018年,西宁市颗粒物最主要输送路径源自青海北部的聚类2、甘肃中部的聚类6和甘肃东部的聚类8,占同期总轨迹比例分别为28.1%、27.4%和27.5%;3年平均则源自青海北经青海东折回西宁的聚类2,占比45.3%.最主要输送路径对应颗粒物质量浓度最低,输送距离较短、垂直高度较低、气团移速较慢;影响气团由西北向偏东转变,3年平均则以西北气团为主.2018年源自甘肃经青海东至西宁的短距离输送处于突出地位,所含轨迹占总轨迹的比例高达49.6%.PM₁₀和PM_2.5主要输送路径和污染路径由较长距离向较短距离过渡,较长距离输送路径出现比例逐年较小.PM_2.5/PM₁₀小于0.3时,主要输送路径与PM₁₀污染轨迹有很好的对应关系;PM_2.5/PM₁₀大于0.6时,主要输送路径与PM_2.5污染轨迹有较好的对应关系.PSCF和CWT分析发现,影响西宁市颗粒物质量浓度的主要污染潜在源区分布在新疆南部和青海北部,对PM₁₀质量浓度贡献大于100 μg·m^-3,对PM_2.5质量浓度贡献大于45 μg·m^-3.潜在源区分布年变化差异明显,2016年最广,2018年最小.印度北部主要贡献源区虽分布范围逐年减小,但在2017年局部贡献增大,对PM₁₀贡献超250 μg·m^-3,对PM_2.5贡献超60 μg·m^-3.主要贡献区周边区域及西宁至兰州一带为中等贡献源区,对PM₁₀贡献为50~100 μg·m^-3,对PM_2.5贡献为15~45 μg·m^-3.     

不同构型富氮生物炭对Pb (II)和Cr (VI)的作用机制

为了明确不同构型富氮生物炭对重金属的作用机理,本研究以玉米秸秆为生物质,通过尿素改性结合高温热解制备了3种不同氮构型的富氮生物炭（以吡咯氮为主的Pr-NBC、吡啶氮为主的Pd-NBC和石墨氮为主的Gp-NBC）,考察其对典型重金属的作用行为.吸附动力学和吸附等温线等实验结果显示：富氮生物炭对Pb （II）和Cr （VI）的吸附均以化学吸附为主,且存在明显的差异;对Pb （II）的吸附容量与溶液离子强度成正比,吸附可能以形成内层络合物为主,对Cr （VI）的作用则包含吸附和还原两个过程;对两种重金属的吸附容量受pH影响较大,静电吸引作用可能是主要驱动力.吸附前后的材料表征显示：富氮生物炭主要通过静电吸引作用、阳离子交换、沉淀作用和阳离子-π键作用吸附Pb （II）,通过静电吸引作用吸附Cr （VI）,同时能将Cr （VI）还原为Cr （III）.不同构型氮与重金属作用机理存在差异,其中,石墨氮主要通过与Pb （II）形成阳离子-π键作用促进吸附,吡咯氮和吡啶氮具有还原性,可将Cr （VI）转化为Cr （III）,实现减毒.因此,在考察自然环境中富氮生物炭对重金属的作用机制时,应当充分考虑氮构型的影响.     

海岸带土地利用转型及其生态环境效应——以福建海岸带为例

基于1995年、2005年、2015年的土地利用覆被数据,使用生态环境质量指数、土地利用转型的生态环境贡献率等方法,定量分析福建海岸带土地利用转型及其生态环境效应.结果表明：①整体而言,福建海岸带地区以生态用地为主要用地类型,占比达64.4%以上,成为地区生态环境质量稳定的保证;生产和生活用地整体占比不大,但却是变化动态较高的用地类型.②时序变化上,1995—2005年,工矿生产用地、城乡生活用地不断扩张,区域生态环境质量值下降2.3%;2005—2015年,生产、生活空间变迁程度趋于缓和,区域生态环境质量值缓慢下降1.3%.③空间分布上,厦门、泉州等地市以生产、生活用地为主,较高强度的用地方式和相对破碎化的用地格局使得该地区呈现较低的生态环境质量（EV值小于0.855）;宁德市、莆田市内陆地区等以生态用地为主,较强的生态稳定性使得该地区呈现较高生态环境质量（EV值大于0.994）.④在用地转型产生的生态环境效应上,对生态环境质量产生负面影响的主要用地变化是工矿生产用地的对外扩展,两个时段的贡献率分别达到44.9%和49.7%,且用地方式变化从功能属性和空间格局两个方面对区域生态环境质量产生影响,并引发了工业污染、景观格局破碎等生态环境问题.     

电镀污泥中重金属溶出动力学及其在土壤中的归趋

电镀污泥是电镀工业中重金属的"汇",在降水的作用下可能向环境释放大量的重金属.本文通过连续浸出实验和动力学拟合探究了电镀污泥中重金属的溶出特性,并分析了重金属在土壤中的吸附、迁移转化及淋出行为.结果表明,在淋溶初期,重金属从电镀污泥中大量释放,且土壤中Cr （Ⅵ）、Ni的淋出浓度分别高达0.102、0.222 mg·L^-1.淋溶后,表层土壤中Ni、Cu的总量及可交换态/碳酸盐结合态含量均显著增加;由于专性吸附作用,Cu的铁锰氧化物结合态含量也大量增加,Cu在土壤中的吸附率高达89.32%~97.67%,降低了其从土壤中的淋出风险.Cr、Ni、Cu更易在红壤中发生吸附并转化为稳定的有机结合态,降低了重金属的潜在迁移性;相应地,电镀污泥中释放的Cr、Ni、Cu在栗钙土中具有较高的淋出风险.