华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.     

基于LOADEST和数字滤波的水源地基流氮素输出定量方法应用实例

地表直接径流和基流均是流域非点源氮/磷养分输出的重要水文途径.科学认识和定量模拟基流氮/磷养分输出对于准确解析水源地水体非点源污染来源至关重要.基于Load Estimator模型和数字滤波算法,建立了定量水源地基流氮素输出的方法体系.以浙江省珊溪水源地的玉泉溪流域为例,利用玉泉溪2010-01—2013-12期间逐月总氮(TN)水质监测数据和逐日流量数据,展示了该方法的计算过程.结果表明,本文建立的水源地基流氮素输出定量方法结果合理,模拟精度高,决定系数和纳什系数分别为0.83和0.80;玉泉溪流域2010—2013年TN负荷量为141.21～274.68 t·a~(-1),平均208.63 t·a~(-1),年基流TN负荷量为84.39～168.68 t·a~(-1),平均127.69 t·a~(-1);基流对玉泉溪年均TN负荷量贡献率高达60%以上,流域基流养分输出对地表水体的污染应引起足够重视.     

乙醇汽油与普通汽油非常规污染物排放特性对比研究

在一台满足国Ⅴ排放标准的双喷射(气口喷射+缸内直喷)汽油机上开展了燃用E10乙醇汽油(乙醇体积比为10%)对发动机非常规排放特性影响的试验研究.使用傅里叶变换红外分析仪(FTIR)测量了饱和烃、不饱和烃、芳香烃及醇、醛等非常规污染物排放量,对比分析了双喷射模式时各工况下E0和E10两种燃料的非常规排放水平.结果表明,双喷射模式下,加入乙醇有效降低了乙烯、1,3-丁二烯、苯和甲苯的排放量,但会导致乙醛排放升高.双喷射模式下,随着负荷增加,两种燃料下的1,3-丁二烯和甲苯排放呈现先升高后降低的趋势,乙烯、甲醛和苯排放则先降低后升高.乙醇能抑制1,3-丁二烯、乙烯生成,抑制效果为PFI模式优于双喷射模式,GDI模式抑制量最低.PFI和GDI模式下E10的甲醛排放均显著升高,但双喷射模式有效抑制了甲醛排放的增加.     

哈尔滨市秸秆焚烧大气污染负荷估算方法研究

本文针对近些年哈尔滨秋末冬初大气污染程度增加的溯源问题,基于静风污染气象及降雪对秸秆焚烧的影响等基本假设,采用箱式模型和优化拟合的方法对秸秆焚烧产生污染物的源强及其负荷进行了估算.通过对2015年和2017年典型时段数据的优化拟合得到降雪前重污染天气下PM₁₀排放源强分别为20.16、21.83 μg·m^-2·s^-1,CO的排放源强分别为149.32、138.65 mg·m^-2·s^-1;降雪后重污染天气下PM₁₀排放源强分别为15.98、7.09 μg·m^-2·s^-1,CO的排放源强分别为122.91、89.21 mg·m^-2·s^-1.由降雪前后各污染物的源强差得到2015年和2017年秸秆焚烧产生的PM₁₀的排放源强分别为4.18、14.74 μg·m^-2·s^-1,负荷分别为20.73%、67.52%;CO的排放源强分别为26.41、49.44 mg·m^-2·s^-1,负荷分别为17.69%、35.66%.本文为相关清单的研究提供了一种客观的校核方法,具有重要的社会、环境及现实意义.     

氨基改性生物炭负载纳米零价铁去除水中Cr(VI)

以聚乙烯亚胺（PEI）为功能单体,玉米秸秆生物炭为载体,制备了氨基改性生物炭负载型纳米零价铁（nZVI@PEI-HBC）,并利用扫描电镜（SEM）、红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对材料进行了表征,分析了溶液pH、温度、材料投加量等因素对其去除Cr（VI）的影响及其去除机理.结果表明：在投加量为0.5 g·L^-1,温度为20℃,pH值为5,Cr（VI）初始浓度为20 mg·L^-1条件下,各材料对Cr（VI）的去除率大小为nZVI@PEI-HBC > nZVI > PEI-HBC > HBC.SEM显示nZVI颗粒较均匀地分散在生物炭表面,FTIR分析表明PEI改性后材料表面增加了氨基等重金属配位基团,这可能是nZVI@PEI-HBC去除Cr（VI）效果更好的原因.影响因素研究表明,材料具有较好稳定性,老化28 d后其Cr（VI）去除性能变化不大;酸性环境、升温、增大材料投加量均有利于nZVI@PEI-HBC对Cr（VI）的去除.机理研究发现,水中溶解氧加速了nZVI的腐蚀和Fe（II）的释放,促进Cr（VI）还原为Cr（III）,然后通过共沉淀作用和氨基等基团的吸附作用被去除.     

基于遥感尾气监测的柴油车气态污染物排放因子计算方法研究

采用遥感尾气测试系统实测了柴油车在实际道路工况下的CO、HC和NO排放特征,修正了排放因子的计算方法,并与车载排放测试系统（PEMS）实测结果进行了验证,获得了实测车辆的CO、HC和NO排放因子.测试结果显示,在各种遥感监测的工况下柴油车尾气中均含有较高浓度的氧气,未考虑氧气影响的燃烧方程反演获得的各污染物体积浓度计算值与PEMS实测值的偏差较大,且氧气浓度越大,偏差越大.经过氧气修正的燃烧方程反演计算的尾气浓度与PEMS实测值吻合度大幅提升,适用于实际工况下遥感检测车辆尾气的反演计算.修正算法得到CO、HC和NO的排放因子离散性较小,精确度较高,可以为量化柴油车尾气排放贡献提供科学依据.     

河岸过滤中氨氮的削减及其浓度对细菌与氨氧化微生物的影响

通过小试滤柱模拟河岸过滤,结合荧光定量PCR和高通量测序等手段研究了河岸过滤对氨氮的削减效能和进水氨氮浓度对细菌与氨氧化微生物的影响.结果表明,低浓度（0.2 mg·L^-1）氨氮未被削减,较高浓度（1.0 mg·L^-1和2.0 mg·L^-1）氨氮的削减率可达70%.进水处细菌丰度随氨氮浓度升高而增加,细菌群落组成随氨氮浓度升高发生规律性变化.出水处氨氧化古菌（Ammonia oxidizing archaea,AOA）丰度与氨氮浓度呈负相关,氨氧化细菌（Ammonia oxidizing bacteria,AOB）丰度与氨氮浓度无显著相关关系;进水处AOA-α多样性与氨氮浓度呈正相关,但AOB-α多样性与氨氮浓度呈负相关;进水处AOA群落组成受氨氮浓度影响,而进、出水处AOB群落组成均受氨氮浓度影响.可见,进水氨氮浓度会影响河岸过滤对氨氮的削减效能,还会影响细菌、氨氧化微生物的丰度及群落结构,AOB对氨氮浓度的变化比AOA更敏感.     

南京和北京气溶胶光学厚度与PM2.5质量浓度关系对比分析

利用南京与北京地区2014年5月1日—2019年10月31日的PM_2.5监测数据、气溶胶光学厚度观测资料以及同期MICAPS地面气象要素的观测资料,对两地PM_2.5浓度的变化规律及其与气溶胶光学厚度、气象要素的关系进行了分析和讨论,结果表明：南京与北京均呈现PM_2.5浓度冬季显著高于夏季,AOD冬季小于夏季的特征;对比而言,北京PM_2.5月均浓度高于南京地区;南京与北京的PM_2.5浓度与AOD均为正相关关系,PM_2.5浓度与AOD间相关性存在显著的季节差异,主要表现为夏季相关性大于冬季相关性;两地AOD与PM_2.5浓度均为正相关关系,在同一AOD水平下,相对湿度越大,PM_2.5浓度越大,气溶胶吸湿增长易造成污染物积累;南京PM_2.5浓度与能见度的r为0.57,而北京的r为0.83,两地的PM_2.5浓度与能见度的冬季相关性较夏季好,在高相对湿度下,同一PM_2.5浓度水平时,南京能见度较北京好.     

不同空间划分方式下袁河流域景观结构对水质的影响

近年来景观结构的水文效应受到关注,研究不同空间划分方式下景观结构对河流营养盐、重金属变化的影响机制对于流域生态保护具有重要意义.本文于2018年7月和2019年1月在袁河干流及支流38个采样点采集水样,测定水体营养盐类污染指标（DO、NO₃^--N、NH₄⁺-N、TP和DOC浓度）和重金属类污染指标（Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Cd和Pb浓度）.基于前向变量选择、冗余分析等方法,筛选景观结构指标,量化其在不同尺度下对水体营养盐、重金属变化的影响.结果表明：①农田、斑块密度（PD）、斑块聚集指数（COHESION）及散布与并列指数（IJI）是影响水体营养盐变化的主要指标.林地、建设用地（Res）、平均最近邻体距离（ENN_MN）和最大斑块指数（LPI）的组合是影响重金属变化的主要指标.②在河岸缓冲带与圆形缓冲区划分方式下,景观结构均在100 m尺度对营养盐变化解释能力最强,平均解释率分别为31.5%、24.3%,均在1000 m尺度对重金属变化解释能力最强,平均解释率分别为32.0%、42.6%.③100 m河岸缓冲带和子流域尺度分别是景观结构影响水体营养盐、重金属变化的最佳空间尺度,平均解释率分别为31.5%、42.8%.以上结果表明,针对水体不同的污染类型,采用对应的划分方式及缓冲尺度有助于提高定量分析精度,为流域水环境保护、景观优化与管理提供科学依据.     

铝系混凝剂优势形态分析及其混凝特性

聚合氯化铝（PACl）是常用的水处理混凝剂,在应用过程中通常表现出比传统铝盐更为优异的效果.研究表明,这种优异性能主要得益于其特殊的组成,特别是高分子聚合物Al₁₃和Al₃₀独特的物化特性.Al₁₃和Al₃₀是铝离子水解过程中的中间产物,在地球科学和环境化学等领域有着重要的研究价值.于水处理而言,二者的结构和分子特性是研究者关注的重点,大量研究基于此展开,很多重要的发现为实际应用奠定了基础.基于对PACl及其组成性质的研究,本文对PACl的混凝特性及其优势形态分子的分析进行了综合阐述.