锰铈脱硝催化剂的制备及其再生性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO。考察了Mn/Ce摩尔比、焙烧温度、H2O和SO2对Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂活性的影响及催化剂中毒再生性能。结果表明:当NH3:NO=1:1,空速为5 000 h-1,550℃焙烧制得的Mn/Ce摩尔比为5∶1的Mn-Ce-Ox复合脱硝催化剂活性最佳,活性温度窗口为100~260℃,在此温度区间内催化剂活性大于90%。200℃时,Mn-Ce-Ox复合催化剂活性最高为97.84%;在10%(V/V)H2O蒸汽和300×10-6SO2共存条件下,200℃时,催化剂活性在开始反应2.5 h内迅速下降至53%左右,并在之后的6 h内没有明显变化;中毒催化剂经常温水洗再生处理、质量分数为3%的硝酸溶液再生处理和550℃焙烧2 h再生处理后200℃活性均能恢复到90%以上,其中中毒催化剂经质量分数为3%硝酸处理后活性恢复率最高。     

污水处理厂不同工艺的污泥脱水效能分析及其影响因素研究

污泥脱水是污泥减量的主要手段,直接影响到后续污泥处理处置.本研究以北京某大型污水处理厂A2/O工艺和A2/O-MBR工艺污泥脱水为对象,基于2013年全年的运行数据,分析不同工艺的污泥脱水效果、絮凝剂投配率、污泥脱水电耗和污泥脱水成本,并通过冗余分析(RDA)研究了不同污水处理工艺污泥脱水性能的影响因素.结果表明,污泥脱水性能和絮凝剂投配率均呈现季节性变化特征,冬季污泥较难脱水,絮凝剂消耗大.A2/O-MBR工艺的脱水污泥含水率年均值为(81.92±1.64)%,A2/O工艺为(82.56±1.35)%,污泥脱水絮凝剂消耗(以DS计,下同)分别为(8.70±7.25)kg·t-1和(7.42±2.96)kg·t-1,电耗(以DS计,下同)分别为331.82 k W·h·t-1和121.57 k W·h·t-1.A2/O-MBR工艺的污泥脱水絮凝剂成本(以DS计,下同)为204.76元·t-1,用电成本为231.61元·t-1;A2/O工艺的污泥脱水絮凝剂成本为175.00元·t-1,用电成本为84.86元·t-1.RDA分析表明,水温等季节性因素引起污泥有机质变化是影响污泥脱水性能的关键因素之一,此外,污泥龄也与污泥脱水性能有一定相关性.     

内电解人工湿地冬季低温尾水强化脱氮机制

针对湿地冬季运行效率低、污染物去除能力差,本研究通过对比无植物湿地、普通湿地和内电解湿地冬季低水温下(3~12℃)对污水厂尾水的脱氮效能,深入分析其微生物群落结构组成,揭示内电解湿地的强化脱氮机制.结果表明,内电解湿地可以更好地利用尾水中碳源,脱氮效果优势明显,出水TN浓度维持在(9±0.29)mg·L~(-1),TN平均去除率达42.27%,比无植物湿地和普通湿地分别高出17.91%、17.33%.冬季低温条件下,内电解湿地微生物活性仍很高,荧光显色法测得微生物活性达到0.224 mg·g~(-1),分别是无植物湿地和普通湿地的2.6、3.4倍,反硝化强度分别是无植物湿地和普通湿地的2.8、3.3倍.高通量测序表明,内电解湿地基质微生物群落多样性优于无植物湿地和普通湿地.检测出的脱氮微生物主要有脱氯单胞菌、根瘤菌、生丝微菌、红杆菌,还有自养反硝化细菌产硫酸杆菌.内电解湿地在脱氮微生物总量上有明显优势,脱氮微生物占微生物总量的7.13%,分别是无植物湿地、普通物湿地的3.8、8.7倍,因而脱氮效率更高.     

磷差异性调控水稻根际nirK/nirS型反硝化菌组成与丰度

磷作为一种重要的生命元素,对反硝化微生物的活性和功能有重要影响.反硝化功能基因nir K和nir S是编码亚硝酸还原酶的两种同工酶基因,但是,磷对具有同种功能的nir K和nir S型反硝化菌的调控是否存在差异尚不十分清楚.本文采集严重缺磷红壤性水稻土设置水稻盆栽试验,通过外源添加磷肥设置对照(CK,P:0 mg·kg-1),低磷(P1,P:15 mg·kg-1),高磷(P2,P:30 mg·kg-1)这3个磷添加水平,研究不同磷水平对水稻亚硝酸还原酶基因的组成与丰度的调控作用.结果表明,在长期缺磷土壤上施用磷肥对含亚硝酸还原酶基因nir K和nir S的细菌种群的调控作用有明显差异.不管是根际还是非根际土,含nir S的微生物种群均对施磷水平表现敏感,尤其是高磷(P2)水平,施磷可导致nir S丰度提高2～3倍,同时显著改变nir S型反硝化微生物的组成结构.相比之下,施磷后含nir K基因的微生物组成结构和丰度变异较小.与非根际土壤相比,高磷水平条件下根际土中nir S的基因拷贝数和群落结构均发生了显著变化,缺磷和低磷条件下水稻生长只引起根际土nir S种群组成结构发生显著变化,但其丰度与非根际无显著差异.但不同磷水平条件下nir K的基因丰度和组成结构在根际和非根际土之间几乎无显著变化.综上所述,在严重缺磷水稻土中加施磷肥会显著提高水稻根际和非根际土中nir K和nir S型反硝化菌数量,并改变其种群组成结构,且nir S比nir K型种群响应更敏感.不同磷水平条件下的水稻根系生长均显著改变了根际土壤中nir K和nir S种群组成结构,但除了在高磷水平条件下显著增加了nir S丰度外,对nir K和nir S丰度均影响较小.研究结果可为进一步深入探究施肥对土壤反硝化过程的影响提供理论依据.     

国家干线公路移动源VOCs排放及臭氧生成潜势研究

基于国家干线公路4346个交通监测站日平均监测数据,采用移动源VOCs测算方法,建立国家干线移动源VOCs排放清单,使用最大增量反应活性（MIR）估算VOCs的臭氧生成潜势（OFP）,并通过动态分段技术和核密度估计方法对臭氧生成强度的空间特征进行分析.结果表明,客车是国家干线移动源VOCs年排放量最大的源,占客货总排放量70.50%;广东省年排放量最大,占全国干线公路VOCs排放量的10.7%;G15沈海高速年排放量最大,占全国干线公路VOCs排放量的5.4%.烯烃和芳香烃为移动源OFP主要的贡献者,前十种有机污染物占干线移动源总OFP的67.29%.从客货车日均OFP强度上来看,受车流量影响,各干线差异明显.北京天津呈团簇状集聚,至石家庄一线为带状分布;济南淄博潍坊青岛一线呈弯月带状分布;南京苏州上海杭州呈团状,至上海又集聚;粤港澳大湾区以深圳为中心高度聚集;沈阳、郑州、西安、武汉、重庆等交通枢纽出现次一级强度集聚.     

中国望都地区夏季大气气溶胶挥发性特征

采用热扩散管与气溶胶质谱联用系统对2014年夏季河北望都乡村点位亚微米级气溶胶进行在线测量,获取了两段污染过程的气溶胶化学组成及挥发性特征：相对低污染期气溶胶平均质量浓度为（23.3±15.1）·g/m³,有机物占主导,主要受偏北方向气团影响;重污染期平均浓度为（86.6±19.7）·g/m³,硫酸盐占主导,受偏南方向气团影响;主要化学组分挥发性顺序均为硝酸盐 > 氯盐 > 铵盐 > 有机物 > 硫酸盐;与相对低污染期相比,重污染期的硫酸盐对质量浓度贡献更高且挥发性降低,而硝酸盐表现出更高的挥发性;对有机气溶胶而言,重污染期有机物氧化态更高且挥发性更低,老化特征明显.气溶胶半挥发性特征反映了华北夏季高污染条件下区域传输的重要作用.     

太原市夏季大气VOCs污染特征及臭氧生成潜势

2018年8月采集太原市大气样品,分析太原市夏季大气VOCs的污染特征,并利用最大增量反应活性系数法（MIR系数法）估算了VOCs的臭氧生成潜势（OFP）.结果表明,太原市夏季大气VOCs浓度为17.36~89.60μg/m³,其中烷烃占比58.01%、芳香烃占比20.06%、烯烃占比16.52%、炔烃占比5.40%.大气VOCs浓度变化表现为明显的早晚双高峰特征,且以早高峰影响为主.OFP分析显示,烷烃、烯烃、芳香烃、炔烃分别占总OFP的19.16%、47.74%、31.75%、1.35%,C₃~C₅类烯烃是活性较高的物种,对O₃生成贡献较大.     

酸化赤泥吸附环丙沙星的特征、机理及过程优化

为提高赤泥的资源化利用及抗生素有机废水的深度处理,以酸化赤泥为吸附剂、环丙沙星为目标污染物,研究了酸化赤泥吸附环丙沙星的条件、特征和机理.采用响应面法中Box-Behnken设计方法,以吸附温度、溶液pH值、环丙沙星初始浓度、酸化赤泥投加量为自变量,吸附量为响应值建立4因素3水平优化模型,确定了最佳吸附条件,并对吸附过程的动力学模型、等温线模型、热力学特性及吸附机理进行了研究.结果表明,溶液pH值、环丙沙星初始浓度、酸化赤泥投加量为影响吸附量的显著因素.酸化赤泥吸附环丙沙星的最佳条件为：温度45℃、pH=3.04、环丙沙星初始浓度29.20mg/L,酸化赤泥投加量3.40g/L,预测最大吸附量为7.30mg/g.酸化赤泥吸附环丙沙星的过程遵循伪二级反应动力学模型及Langmuir-Freundilich吸附等温线模型,经过拟合最大吸附量分别为7.90和7.35mg/g.根据Van Tehoff公式计算吸附热力学状态函数ΔG⁰为-82.13~-94.37kJ/mol、ΔS⁰为0.61J/（mol·K）、ΔH⁰为100.25KJ/mol,吸附为自发进行的吸热反应.FTIR表明环丙沙星分子中-COO与酸化赤泥的Al-O键发生络合反应,C=O与Fe-O键发生微弱的静电或内球面键合作用.研究表明,酸化赤泥是一种极具潜力的廉价吸附剂,可用于处理抗生素污染废水.     

番茄光合荧光特性及其镉吸收对土壤镉污染的响应

为探究番茄（Lycopersicon esculentum Mill.）对镉污染的修复潜力,采用土壤盆栽试验方法,研究了在土壤镉施加含量为2,4,8,16,24,48mg/kg条件下,番茄生长、光合荧光特性及其镉吸收响应特点.结果表明,在土壤中施加镉含量大于8mg/kg时,番茄叶片叶绿素含量、光合性能和荧光参数,以及生物量显著低于没有施加镉的对照（P<0.05）,表现出较强的Cd敏感性.同时,在所有镉处理中,番茄叶片对镉的富集系数（2.48~6.60）和转移系数（1.21~3.90）均大于1,表现出较强的富集能力,但经计算其土壤Cd去除率较低.因此,供试番茄品种是Cd的敏感作物,对土壤镉污染修复的潜力较小.     

滇西北剑湖沉积物钒空间分布特征和生态风险

用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）测定剑湖表层及柱状沉积物钒（V）含量,采用改进BCR连续提取法提取V各形态,并对V空间分布特征和生态风险进行了分析,揭示了粒度对剑湖沉积物V及形态含量的影响.结果表明,剑湖表层沉积物和柱状沉积物颗粒均以粉砂粒和细砂为主,细颗粒V含量更高.表层沉积物V含量为（117.82±63.31）mg/kg,其水平空间分布差异较大.V可交换态、可还原态、可氧化态和残渣态含量分别为（8.91±8.91）,（18.36±10.53）,（7.67±7.67）,（80.22±58.71）mg/kg,主要以残渣态形式存在,且黏粒和粉砂粒对V可还原态和残渣态影响较大.V垂直分布差异大,底层V含量高于表层,少部分区域受黏粒和粉砂粒影响.剑湖沉积物V污染程度小,大部分地区潜在生态风险较低,底层沉积物污染程度和潜在生态风险都高于表层.