High performance of multi-layered alternating Ni–Fe–P and Co–P films for hydrogen evolution

Judiciously engineering the electrocatalysts is attractive and challenging to exploit materials with high electrocatalytic performance for hydrogen evolution reaction. Herein, we successfully perform the interface engineering by alternately depositing Co–P and Ni–Fe–P films on nickel foam, via facile electroless plating and de-alloying process. This work shows that there is a significant effect of de-alloying process on alloy growth. The electronic structure of layered alloys is improved by interface engineering. The multilayer strategy significantly promotes the charge transfer. Importantly, the Co–P/Ni–Fe–P/NF electrode fabricated by interface engineering exhibits excellent electrocatalytic hydrogen evolution activity with an overpotential of 43.4 mV at 10 mA cm-2 and long-term durability for 72 h in alkaline medium (1 mol L-1 KOH). The innovative strategy of this work may aid further development of commercial electrocatalysts.     

复合垂直流人工湿地的脱氮机理及影响因素分析

采用沸石和砾石作为填料,研究复合垂直流人工湿地处理农村生活污水的脱氮机理。试验结果表明:复合垂直流人工湿地对污水中氮的去除主要发生在下行流填料柱中,其去除机理主要是微生物对溶解态氮的硝化和反硝化作用;悬浮态氮沉积在填料孔隙中,会出现"氮释放"现象;水温、气水比、碳氮比、氮源形式等因素对湿地系统的脱氮效率有显著影响。     

城市蔓延、私人交通与雾霾污染

本文选取中国280个地级市2009—2018年的面板数据为研究样本,探究城市蔓延与雾霾污染之间的作用机制。以私人交通为门槛变量,考察城市蔓延对雾霾污染的门槛效应。研究结果表明：(1)城市蔓延对雾霾污染的影响呈现出先降后升的U形曲线特点;(2)私人交通对雾霾污染的影响表现为倒U形的曲线特征,即随着私人交通发展水平的提高,雾霾污染呈现先增后减的趋势;(3)城市蔓延对雾霾污染的影响存在双重门槛效应,当私人交通的门槛值小于第一个门槛值(e^11.6130=110 525辆)时,城市蔓延会加剧雾霾污染;当私人交通的门槛值介于第一个门槛值和第二个门槛值(e^12.2473=208 417辆)之间时,城市蔓延对雾霾污染的影响系数为正,但未通过显著性检验;当私人交通跨过第二个门槛值时,城市蔓延水平的提高有助于抑制雾霾污染。研究城市蔓延、私人交通与雾霾污染这三者之间的关系对于促进城市的健康可持续发展具有重要的意义。     

Green and efficient degradation of cefoperazone sodium by Bi4O5Br2 leading to the production of non-toxic products: Performance and degradation pathway

Photocatalytic process represents a promising approach to overcome the pollution challenge associated with the antibiotics-containing wastewater. This study provides a green, efficient and novel approach to remove cephalosporins, particularly cefoperazone sodium (CFP). Bi₄O₅Br₂ was chosen for the first time to systematically study its degradation for CFP, including the analysis of material structure, degradation performance, the structure and toxicity of the transformation products, etc. The degradation rate results indicated that Bi₄O₅Br₂ had an excellent catalytic activity leading to 78% CFP removal compared with the pure BiOBr (38%) within 120 min of visible light irradiation. In addition, the Bi₄O₅Br₂ presents high stability and good organic carbon removal efficiency. The effects of the solution pH (3.12 - 8.75) on catalytic activity revealed that CFP was mainly photocatalyzed under acidic conditions and hydrolyzed under alkaline conditions. Combined with active species and degradation product identification, the photocatalytic degradation pathways of CFP by Bi₄O₅Br₂ was proposed, including hydrolysis, oxidation, reduction and decarboxylation. Most importantly, the identified products were all hydrolysis rather than oxidation byproducts transformed from the intermediate of β-lactam bond cleavage in CFP molecule, quite different from the mostly previous studies. Furthermore, the final products were demonstrated to be less toxic through the toxicity analysis. Overall, this study illustrates the detailed mechanism of CFP degradation by Bi₄O₅Br₂ and confirms Bi₄O₅Br₂ to be a promising material for the photodegradation of CFP.     

生物炭添加和灌溉对温室番茄地土壤反硝化损失的影响

生物炭添加和灌溉是番茄地常用的田间管理措施,然而其对反硝化的影响还不清楚.本研究种植试验设置3个灌溉量水平分别为估算作物生育期需水量ET0的50%(W50%)、75%(W75%)、100%(W100%)和3个生物炭添加水平分别为B0(折合纯碳,0)、B25(折合纯碳,25 t·hm-2)、B50(折合纯碳,50 t·hm-2),在2014年和2015年番茄收获后,每个试验小区采集具有代表性的土样进行室内培养试验,采用乙炔抑制法来研究土壤的反硝化损失和不加乙炔研究N_2O的排放量.结果表明生物炭和灌溉量显著改变了土壤的理化性质.与B0相比,添加生物炭能够提高土壤全碳、全氮含量和pH值,降低铵态氮、硝态氮含量,而灌水量降低了土壤中全氮和全碳的含量.因此,与B0/W50%相比,B25/W75%和B50/W100%处理显著减少了反硝化损失量(P0.05).生物炭和灌溉量的交互作用对土壤无机氮含量和反硝化损失的影响均达到显著水平(P0.05),且对硝态氮的影响表现为灌溉量生物炭添加量两者交互作用,对铵态氮的影响表现为生物炭添加量灌溉量两者交互作用,对反硝化损失的影响表现为灌溉量生物炭添加量两者交互作用.反硝化损失量与土壤中无机氮含量、(CO_2-C)矿化量与N_2O排放量均呈正相关关系.不同生物炭添加量和灌溉量处理后明显影响了N_2O/DN(P0.05),培养结束时,各处理下的N_2O累积排放量/DN累积排放量差异较大,介于0.31%~1.88%.     

低C/N比污水生物脱氮所需外加碳源量的确定

利用中试规模实验装置,探讨了现有活性污泥工艺改造成间歇曝气生物脱氮工艺的实践中,碳氮比(C/N)对废水生物脱氮效率、脱氮反应速度的影响,分析了脱氮容量,确定了所需外加碳源量.      

Ag/P-g-C3N4复合材料可见光催化降解双酚AF的机理研究

利用简单的热聚合及原位沉淀法制备了一系列不同质量比(1%～10%)的Ag/P-g-C_3N_4复合材料,采用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、FTIR、BET和XPS等表征手段对复合材料的形貌结构、光学特性和化学组成进行了表征.利用合成材料光催化降解双酚AF(BPAF),研究了溶液初始pH、溶解性有机质(DOM)对BPAF降解的影响,并对光催化降解机理进行了探讨.结果表明,在pH=7时,5%Ag/P-g-C_3N_4表现出最强的光催化性能,其在90 min内对BPAF的降解率达到100%.DOM在低浓度(0.5 mg·L~(-1))时促进了BPAF的光降解,而在高浓度时(2～10 mg·L~(-1))抑制了BPAF的光降解.活性基团捕获实验结果表明,在Ag/P-g-C_3N_4降解BPAF过程中,h~+和·OH起主要的作用,直接参与了BPAF的降解.相对于P-g-C_3N_4,Ag/P-g-C_3N_4光催化性能的增强主要是因为Ag的负载促进了e~-和h~+的分离,同时Ag单质的SPR效应提高了复合材料对可见光的吸收率,延长了光生载流子的寿命.     

可见光驱动微生物光电化学池处理剩余污泥同步产氢

氢气是一种理想的清洁能源.太阳能驱动的微生物光电化学池(Microbial photoelectrochemical cell, MPEC)因可同时实现废物处理与自发产氢而受到人们的关注.本文以剩余污泥为底物,构建了一种由无定型硫化钼改性硅纳米线(MoS_3/SiNWs)光阴极和生物阳极组成的MPEC系统,研究了3组MPEC在不同的酸性阴极液pH和外加电压条件下的产氢及污泥减量效果.研究结果表明,MPEC在阴极液pH为1和3的条件下均能在无外加电压下自发产氢;pH=1的MPEC-1实验中平均产氢速率为(0.66±0.02) mL·h~(-1),约是pH=3的MPEC-2实验平均产氢速率的1.5倍,但阴极过酸的条件限制了其实际应用; pH为3、外加0.2 V电压的MPEC-3与MPEC-2相比,产氢周期由15 h增加到40 h,平均产氢速率由(0.44±0.05) mL·h~(-1)提高到(0.52±0.04) mL·h~(-1),污泥TCOD、SCOD、TSS、VSS的降解率分别可达53.96%、70.18%、38.21%和61.76%.可见本文构建的MPEC系统是一种有前景的利用太阳能进行废物处理和资源化的新技术.     

基于移动监测和土地利用回归模型的上海市近地面黑碳浓度空间模拟

黑碳(BC)是大气污染物的重要组成部分,对空气质量与人类生活健康产生重要的影响.本研究采用移动样带手段开展上海市近地面BC浓度监测,分析其基本统计特征和空间分异性.在此基础上,利用土地利用回归模型(LUR),探讨人口密度、经济产值和交通道路网密度等因素对上海市近地面BC浓度空间分异的影响.结果表明上海市近地面BC平均浓度为(9.86±8.68)μg·m~(-3),空间差异明显,郊区[(10.47±2.04)μg·m~(-3)]比市中心地区[(7.93±2.79)μg·m~(-3)]高32.03%(2.54μg·m~(-3)).气象要素(风速和相对湿度)和交通道路变量(路网长度、省道距离、高速距离等)显著影响上海市近地面BC浓度(r为0.5~0.7,P0.01).基于气象和交通道路变量的LUR模型能较好模拟上海近地面BC浓度(调整后R2为0.62~0.75,交叉验证R2为0.54~0.69,RMSE为0.15~0.20μg·m~(-3)),其中100 m和5 km缓冲距离的LUR模型相对较优,在一定程度上表明上海市近地面BC浓度主要受气象要素和交通源的影响.本研究有利于加深对上海市BC浓度空间分布格局及其影响因素的客观认识,可为模拟和预测BC对人类活动和自然环境的响应机制提供科学依据和理论支撑.     

基于"3S"的南京市大气污染源清单网格化空间分配研究

基于GIS、RS、GPS集成技术,依据南京市10大类大气污染源排放和空间分布特征,采用合适的空间分配方法,根据各排放源的相关权重分配因子,构建了南京市2015年大气污染源排放清单1 km×1 km的网格化空间数据库,并基于GIS平台叠加显示形成了2015年南京市大气污染源1 km×1 km空间分布图.结果表明,此次空间分配结果与南京市GDP、路网、人口、农业等相关分布特征相互吻合,说明本研究网格化空间分配方法较为合理可靠,可满足后续空气质量模拟的需求.