上海崇明地区大气分形态汞污染特征

2014年3月~2015年2月对上海崇明东滩湿地公园的气态零价汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(PBM)分别进行了为期1a的连续监测.GEM、RGM和PBM的年平均浓度分别为(2.75±1.13)ng·m~(-3)、(13.39±15.95)pg·m~(-3)和(21.89±40.42)pg·m~(-3),明显高于对应北半球背景值浓度.GEM浓度在夏季最高(3.65 ng·m~(-3)),受自然源排放影响较大,秋冬季较低,受人为源排放影响较大;RGM浓度在春季最高,冬季最低,主要受风速风向的影响;PBM浓度在秋冬季节明显高于其他季节,受秋冬季节较多的细颗粒物重污染过程的影响.GEM和PBM浓度均夜间较高,白天较低,主要受空气气团混合作用影响.RGM浓度在下午较高,主要是由于GEM在下午的光氧化作用加强,利于RGM的生成.GEM和PBM浓度在偏西风向上浓度较高,受上海、江苏等地人为源排放影响较大.RGM浓度在东南风向上浓度明显高于其他方向,这是因为RGM主要来源为人为排放,其浓度受风速影响较大,东南风向上平均风速较小,持续的弱风及停滞的空气不利于RGM的扩散.     

连续流反应器短程硝化的快速启动与维持机制

如何快速稳定地启动短程硝化工艺对低C/N比废水的处理具有十分重要的实际应用价值.针对城市污水厂以连续流工艺为主的现状,故对连续流反应器短程硝化的快速启动与维持进行研究.结果表明,利用间歇曝气,依次控制3个阶段的停/曝时间(15 min/45 min、45 min/45 min和30 min/30 min),连续流反应器经过60 d左右的运行,可以成功实现短程硝化的快速启动.控制停/曝时间为30 min/30 min,进水氨氮浓度为50或100 mg·L~(-1)时,亚硝化率分别可达90%或95%.另外,间歇曝气有利于抑制硝化菌(NOB)的活性,而缩短水力停留时间(HRT)可淘洗出NOB,两者结合可以更好地维持短程硝化.     

苏北潮滩温室气体排放的时空变化及影响因素

滨海湿地温室气体CO_2、CH_4和N_2O的排放在全球碳氮循环中发挥着重要的作用,进一步影响着全球气候变化.为研究滨海湿地CO_2、CH_4和N_2O排放的时空变化及影响因素,以苏北潮滩为例,采用静态暗箱-气相色谱法,于2013年4月至2014年3月,测定了不同时空尺度下CO_2、CH_4和N_2O通量的变化规律,并分析了影响温室气体通量变化的环境因素.结果表明,CO_2、CH_4和N_2O通量的季节变化的最大值出现在夏季,CO_2和N_2O通量的最小值出现在冬季,而CH_4在春季表现为弱吸收;互花米草滩年均排放CO_2量最大,为(766.3±496.9)mg·(m2·h)~(-1),芦苇滩年均排放CH_4和N_2O最大,分别是(0.420±0.900)mg·(m2·h)~(-1)和(17.4±5.0)μg·(m2·h)~(-1).光滩表现为对CH_4的吸收,为(-0.004±0.032)mg·(m2·h)~(-1),对CO_2和N_2O的排放,且排放通量最小,分别是(57.1±16.2)mg·(m2·h)~(-1)和(6.1±2.1)μg·(m2·h)~(-1).全球变暖潜能的最大值出现在互花米草滩,为68 841.280 kg·(hm2·a)~(-1),分别是芦苇滩和碱蓬滩的1.41倍和3.02倍,光滩的GWP最小,为5 002.100 kg·(hm2·a)~(-1).通过Pearson相关分析发现,除光滩外,CO_2通量与气温、土温呈显著的相关性(P0.05),而CH_4和N_2O通量与温度则不存在显著的相关性.尽管如此,CO_2、CH_4和N_2O通量的时间变化更多地是受温度以及植被生长状况的影响,而空间变化则主要由植被的状况所决定;外来种互花米草主要是通过增加CO_2排放来影响滨海湿地的全球变暖潜能.     

太湖湖滨带春季悬浮物沉降特征与水体营养盐响应

为研究湖滨带悬浮物沉降过程中水体营养盐时空分布状况,在太湖西岸湖滨带典型区域进行原位沉降实验,计算了沉降量和沉降通量,并对沉降过程中TP、TN、NH+4-N、NO-3-N测定分析.结果表明,太湖西岸湖滨带沉降通量表现为人工芦苇区近岸无植被区自然芦苇区远岸无植被区,平均沉降通量分别为(1 383.40±925.60)、(1 208.67±743.50)、(278.72±142.53)、(245.58±154.25)g·(m2·d)-1,沉降第6 d以后沉降量稳定上升,沉降速率大于分解速率;经过持续15 d野外沉降实验观测,沉降过程中近岸带的TP含量是远岸带的2~3倍,且沉积物捕获器内NH+4-N和NO-3-N含量出现显著的差异(P0.01);沉降量与水体TN和NH+4-N含量呈显著相关(P0.01,n=42),表明沉降量的增加会导致上覆水体TN与NH+4-N含量增加;TN与NH+4-N相关系数为0.84,显示沉降量的增加可能加速氮素不同形态间相互转化,这一现象在当前太湖湖泛治理中应当予以重视.     

模拟烹饪油烟的粒径分布与扩散

烹饪油烟颗粒物粒径分布与扩散特性研究有助于解析其对室内空气质量和居民健康的影响,采用电子低压撞击器(ELPI)实时监测了油烟机开启和关闭状态下,模拟烹饪油烟发生处和3 m外位置处,0.03~10μm范围内油烟颗粒数浓度和质量浓度随粒径分布.油烟颗粒主要以655 nm以下的细颗粒为主.油烟机能够显著降低室内油烟浓度,开启油烟机后,油烟发生处颗粒数浓度从2.8×106个·cm-3降低到2.3×105个·cm-3,PM2.5(空气动力学直径≤2.5μm的颗粒)质量浓度从85.9 mg·m-3降低到6.2 mg·m-3.油烟机对PM10的净化效率高于PM2.5.油烟迅速从发生处扩散到3 m外,无通风状态下,总颗粒数浓度衰减达65%,PM2.5质量浓度衰减达75%.计算流体动力学(CFD)模拟了油烟机对油烟PM2.5质量浓度场扩散分布影响.红外摄像仪监测了油烟温度场分布扩散,以扇形向外扩散,伴随着油烟温度梯度降低.     

Cu-Al2O3中骨架铜类芬顿催化去除水中有机污染物

为解决传统铁基芬顿催化剂在水体通常酸碱(pH6)条件下活性低的问题,采用简单共沉淀法制备了Cu掺杂的Al_2O_3类芬顿催化剂.通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见(UV-vis)吸收光谱分析表明,Cu-Al_2O_3中铜掺杂的质量分数低于4.77%时,催化剂中铜主要以Cu~(2+)和Cu~+的形式共存于Al_2O_3的骨架结构中,形成Al—O—Cu键;过量的铜掺杂会导致外骨架铜物种如铜氧化物团簇的存在.以难降解有机污染物2-氯苯酚(2-chlorophenol,2-CP)和染料罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为目标污染物,对Cu-Al_2O_3的类芬顿催化性能进行了详细地研究.结果表明,骨架铜物种在中性温和条件下对2-CP和Rh B显示出很高的催化去除效率和稳定性,反应2 h,Cu-Al_2O_3(Cu质量分数4.77%)对2-CP的去除率达到54%,相应的TOC去除率达到49%,而铜离子溶出浓度仅为0.025 5 mg·L-1,而Cu-Al_2O_3(Cu质量分数7.58%)由于外骨架铜的存在导致催化活性增加缓慢和稳定性下降.ESR测试结果表明,·OH和HO_2~-/O_2~-·是反应中主要的活性物种.     

改性沸石湿地脱氮除磷效能及机制

为明确改性沸石湿地对分散性农村生活污水中氮磷的去除效能,并探索其脱氮除磷机制,将改性沸石作为折流湿地填料层填料,应用于厌氧折流板反应器(ABR)+折流湿地(BFCW)组合工艺,为苏州市农村生活污水处理提供新途径.结果表明,改性沸石湿地对氮磷去除良好且稳定,脱氮量和除磷量较沸石湿地分别增大1.8%和1倍多.湿地主要通过填料的吸附截留作用脱氮除磷,以Ca-P和Al-P为主要沉淀磷素形式,植物的泌氧和吸收作用有助于稳定出水水质.湿地前端和后端分别以填料的吸附截留作用和微生物的硝化反硝化作用为主要脱氮途径.改性过程对沸石磷素吸附沉淀性能的大幅提升是在多重途径的协同作用下实现的,湿地构型和植物根系的影响是造成相同区域填料氮磷截留量差异的主要原因.硝化作用强度的高低是改性沸石湿地脱氮效果及稳定性季节性波动的主因.     

不同工况蚯蚓人工湿地表层污泥处理效果

通过在传统污泥干化湿地中投加蚯蚓,研究了蚯蚓人工湿地处理污泥技术的可操作性;同时研究了不同污泥负荷48、65、80 kg·(m~2·a)~(-1)、不同蚯蚓投放密度0、0.43、0.54、0.65 kg·m~(-2)以及不同进泥频率等工况条件下,该模拟湿地装置表层污泥的脱水和稳定化效果.结果表明,通过设置入土深度为10 mm的挡板,能够提供蚯蚓在进泥期间的栖身之所,保证蚯蚓湿地的正常运行;蚯蚓的加入能够显著改善人工湿地污泥干化和稳定化的效能,使表层污泥脱氢酶活性(dehydrogenase activity,DHA)更低,含水率和VS分别下降了15%和10%左右,并且在0.65 kg·m~(-2)的蚯蚓投放密度下,蚯蚓人工湿地的稳定化效果最好.随着污泥负荷的增加以及进泥频率的降低,蚯蚓人工湿地运行效能会变差.     

树脂基纳米钛锆氧化物复合吸附剂同步去除水中磷和氟

以大孔强碱性阴离子交换树脂D201为基体,负载纳米钛、锆氧化物,制备新型树脂基纳米钛锆氧化物复合吸附剂TiZr-D201.通过吸附等温线实验、pH影响实验、竞争吸附实验、动力学实验及柱吸附实验,并结合对吸附剂的表征,探讨了复合吸附剂对水中磷和氟的吸附性能和相应的吸附机制.结果表明,当pH值为5.8,温度为308K时,Ti-Zr-D201对磷和氟的Langmuir拟合最大吸附容量分别是34.9 mg·g~(-1)和35.1 mg·g~(-1),且吸附行为是自发进行的,温度越高,吸附效果越好;与磷相比,pH值对Ti-Zr-D201吸附氟的影响更为显著;选取SO_4~(2-)、NO_3~-和Cl~-作为竞争离子,Ti-Zr-D201较基体D201表现出很好的抗干扰能力;内扩散模型拟合结果表明Ti-Zr-D201在吸附平衡前存在两个不同的吸附阶段;柱吸附实验表明Ti-Zr-D201具有稳定的结构和良好的动态吸附性能,并且可再生循环使用,具备实际应用的潜力.     

基于Monte Carlo模拟法对水源水体中微囊藻毒素的健康风险评估

调查水源水体中微囊藻毒素MCs(MC-RR、MC-LR和MC-YR)的污染情况,结合调查情况应用蒙特卡洛法(Monte Carlo)模拟量化人群通过饮水途径摄入微囊藻毒素的风险.在珠江西航道沿线设置5个采样点,在2016年1~6月期间共采集90份水样,根据国标(GB/T 20466-2006)推荐的HPLC方法检测水体中的微囊藻毒素,运用专业风险评估软件@Risk7.0,构建非参数概率评估模型,对通过饮水途径摄入微囊藻毒素(暴露)风险进行概率评估.对随机采集90份水源水体中微囊藻毒素MCs质量浓度检测值进行分布拟合,并运用Chi-Squared、Anderson-Darling、Kolmogorov-Smirnov这3种统计方法进行拟合度检验,根据3种评估拟合结果,确定最佳拟合分布模型.结果表明,在检测的90个水样品中,MC-RR的检出率最高,达到51.11%,质量浓度范围为0.001 7~0.386 3μg·L~(-1);其次为MC-LR和MC-YR,检出率分别是47.78%和21.11%,质量浓度范围分别是0.028 5~0.279 6μg·L~(-1)和0.003 0~0.136 2μg·L~(-1),水源水体中3种微囊藻毒素以MC-RR为主,最大检出质量浓度为0.386 3μg·L~(-1),MC-YR的含量最低.采用软件@Risk7.0分布拟合结果显示,MC-LR质量浓度最适的拟合分布为Ext Value Min模型(0.113 91,0.098 462),MC-RR质量浓度最适的拟合分布为Logistic(0.058 064,0.053 044).健康风险评估表明,MC-LR对人体健康危害的风险高于MC-RR的风险,儿童比成人更易于受到MCs污染的威胁.MC-LR对儿童健康危害的致癌年风险数值大于美国环保署(USEPA)推荐的最大可接受风险水平1×10-4;MC-LR对成人的致癌暴露年风险数值大于国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的最大可接受风险水平5×10-5,表明水源水体中的MCs对人体健康存在潜在的危害,有必要加强饮用水源水体的保护与监控,为有效控制水源地水质污染和更好地保障人民健康奠定基础.