中国国道和省道机动车尾气排放特征

近年来,随着我国机动车保有量的持续增长,机动车排放已成为我国重要的大气污染物来源之一.现有的机动车排放研究多关注城市内的机动车大气污染物排放,针对城市间的大气污染物排放研究较少.我国城市间交通道路主要包括国道和省道,截止至2015年我国国道里程18.53万km、省道里程32.97万km,约占全国等级公路总里程的13%,因此开展我国国道和省道机动车大气污染物排放研究十分重要.本研究基于全国国道和省道交通监测站的年均监测数据,采用环境保护部发布的《道路机动车大气污染物排放清单编制技术指南(试行)》中的指导方法,计算了2015年我国国道和省道机动车的大气污染物排放清单,分析了污染物排放的时空分布特征.结果表明,我国国道和省道公路机动车排放的一氧化碳(CO)、氮氧化物(NO_x)、颗粒物(PM)和碳氢化合物(HC)排放量分别占全国机动车污染物总排放量的4.5%、27.9%、14.4%和7.7%;不同车型对国道和省道机动车大气污染物排放的分担率不同,其中大货车是NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)的主要来源,摩托车是CO和HC的主要来源;不同道路类型中各车型的大气污染物排放分担率也不同,如高速路上大货车是NO_x、PM_(10)和PM_(2.5)的主要来源,普通道路上大客车和大货车是NO_x、PM_(10)和PM_(2.5)的主要来源.     

大气颗粒物及降尘中重金属的分布特征与人体健康风险评价

为了解PM_(2.5)、PM_(10)和降尘中Cu、Mn、Pb、Ti、V、Cd、Cr、Co、Mo、Ni等10种重金属元素的分布特征及人体健康风险,利用大流量颗粒物采样器采集了北京城区某地四季大气中PM_(2.5)、PM_(10)及降尘样品,用ICP-MS测定了上述10种金属元素的质量浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(10)的年均质量浓度分别为153.40μg·m~(-3)和232.93μg·m~(-3),超出GB 3095-2012中二类环境功能区标准限值的5倍和3倍;PM_(2.5)/PM_(10)的均值为0.74,表明大气颗粒物中以粒径小于2.5μm的颗粒为主;后向轨迹分析结果表明外源颗粒物的来向随季节变化而改变,冬、春、夏、秋季主要来向为西北、北-东北、东南、东南-西北.PM_(2.5)和PM_(10)中10种元素的年均质量浓度从高到低依次为TiMnPbCuCrNiVCdMoCo,其中Ti、Mn、Pb、Cu和Cr这5种元素占10种目标元素总质量浓度的91.93%和92.49%.除PM_(10)中Cd年均质量浓度(6.53 ng·m~(-3))高于GB 3095-2012限定值(5.00 ng·m~(-3))外,其他元素的质量浓度均不超标.降尘中各元素的含量由高到低依次为TiMnPbCuNiCrVCoMoCd,Ti(2561.48μg·g~(-1))占所有元素的质量分数为72.57%,地累积指数(Igeo)结果表明,Cd(4.03)属重度污染,Pb(2.49)介于中度污染和重度污染之间,Cu(1.33)属中度污染,Ni(0.43)属轻微污染.重金属的致癌健康风险(10-4)和非致癌健康风险(1),均处于较低水平,短期内不会对人体健康造成威胁,但不能忽视长期处于此环境所带来的健康危害.     

电流密度对BDD电极电化学矿化吲哚的影响与机制

掺硼金刚石膜(BDD)电极电化学氧化法是去除难降解有机污染物的有效手段.与总有机碳(TOC)等的测定相比,气态中间产物的逸出量能够更直观有效地反映有机物的矿化程度与去除效果.本研究以吲哚为代表性污染物,通过对比不同电流密度(10、20和30 m A·cm-2)下BDD电极对吲哚的去除率与矿化率,结合降解过程中碳和氮形态的变化与守恒情况,分析吲哚的降解机制.结果表明,BDD电极对吲哚有良好的去除效果,电流密度为10、20、30 m A·cm-2时,吲哚达到100%去除的时间分别为8、5和4 h;TOC去除率、CO_2产生量均随电流密度的增加而增大,证明矿化率与电流密度成正相关;电解产生的CO_2气体与TOC、无机碳(TIC)构成了碳守恒体系.4~5 h时,体系TOC、TON和CO_2产生量均没有变化,表明电解产生的靛红具有较高的稳定性,此时为中间产物积累阶段;XPS表征进一步证实了中间产物靛红、苯醌等在电极表面的吸附,随着电解时间的延长,这些吸附的中间产物可进一步被降解.本研究从气态产物检测及碳氮形态分析与守恒的角度阐释吲哚矿化过程,对于辅助揭示有机物的电解过程有重要意义.     

Fe-Ce/GAC催化臭氧降解高浓度腐殖酸废水

采用浸渍焙烧法制备了Fe-Ce/GAC催化剂,并用于催化臭氧降解模拟高浓度腐殖酸废水.以废水COD、腐殖酸浓度为考察指标,研究了Fe-Ce/GAC催化剂的前驱体无机铁盐种类、焙烧温度、铁盐浓度、助剂稀土元素种类及浓度、分散剂硝酸钾浓度等不同制备条件对催化臭氧降解腐殖酸的效果.试验表明,在腐殖酸浓度为3.00 g·L~(-1)、pH值约8.0、温度为25℃、臭氧投量为1.24 g·h~(-1),反应40 min后COD、腐殖酸去除率仅为17.1%、43.0%;添加以2.0%硝酸铁、1.5%硝酸铈、1.0%硝酸钾溶液浸渍,经350℃焙烧3 h后制备的Fe-Ce/GAC催化剂,可使COD、腐殖酸去除率分别提高40.3%、31.8%.且Fe-Ce/GAC催化剂具有较好的稳定性,重复使用5次后,COD、腐殖酸去除率仅小幅降低了4.2%、9.1%.SEM图象显示活性炭经改性后,比表面积明显增大,有利于活性物质的负载;EDS分析表明催化剂负载了大量的Fe、Ce等金属物质;XRD图谱显示催化剂含有Fe_2O_3、CeO_2等多种活性物质.Fe-Ce/GAC催化臭氧的机理可解释为:活性成分氧化铁在催化过程中生成的羟基氧化铁会促进羟基自由基的生成,而铈元素在催化过程中不仅会提高催化剂的活性,而且生成的化学吸附氧可促进对有机物的吸附及氧化.     

船用钢板材料在淡水环境中初期腐蚀行为

目的研究船用钢板材料在长江淡水环境中的初期腐蚀行为。方法运用形貌分析、腐蚀质量损失、XRD、开路电位、极化曲线等方法研究Q235B和CCSA两种船用钢板材料在室外长江淡水环境中不同暴露方式(水面大气、半浸、全浸)及不同浸泡时间(0.5,1 a)腐蚀行为;室内长江淡水环境不同暴露方式(半浸、全浸)浸泡768 h内的腐蚀行为;室内长江淡水环境全浸泡下在不同时间(0~14 d)的电化学腐蚀行为。结果两种船用钢板材料在武汉长江淡水中腐蚀严重,半浸泡环境下腐蚀速率最大,达到100μm/a,水面区大气腐蚀速率最小,腐蚀速率为30μm/a左右,全浸区腐蚀速率为80μm/a左右,1 a和0.5 a的腐蚀速率相近,CCSA耐蚀性优于Q235B。室内长江淡水浸泡环境下两种船用钢板材料腐蚀电位随时间而降低,2d后趋于稳定;半浸泡环境下腐蚀速率大于全浸区;极化曲线说明浸泡2 d后,腐蚀速率降低且趋于稳定。结论 CCSA耐蚀性优于Q235B,半浸泡环境下腐蚀最严重,其次为全浸区,水面大气环境腐蚀最小。     

纤维素降解菌Arthrobacter oryzae HW-17的纤维素降解特性及纤维素酶学性质

采用单一碳源选择性培养基和纤维素平板水解圈法筛选到一株具有较强纤维素分解能力的菌株Arthrobacter oryzae HW-17.此外,高通量测序发现,不同驯化条件下微生物群落结构有明显差异,低温条件下优势属为类芽孢杆菌属(Paenibacillus)和伯克氏菌属(Burkholderia).本文同时对菌株Arthrobacter oryzae HW-17的微生物特性和纤维素降解特性进行了初步研究,结果发现,KNO_3、30或35℃、pH=7分别为菌株产纤维素酶的最佳氮源、温度和pH.菌株HW-17的最高纤维素酶活为18.55 U·m L~(-1),且对磨碎加工处理的纤维素样品和含鸡粪的纤维素混合样品有更好的降解效果.此外,菌株HW-17产生的纤维素酶在中温(≤50℃)和偏酸性(pH=5~7)条件下能保持较高的酶活.Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)等金属离子能够抑制该酶的活性.     

成都市大气颗粒物粒径分布及水溶性离子组成的季节变化特征

利用Anderson冲击式分级采样器,于2012年2月~2013年1月在成都市城东成都理工大学校园内按月采集了不同粒径的大气颗粒物样品,分析了颗粒物样品的质量浓度以及9种水溶性离子含量.结果表明,采样期间成都市PM_(2.1)和PM_(11)的年平均浓度分别为(125.9±56.14)μg·m~(-3)和(224.5±83.64)μg·m~(-3),颗粒物浓度冬季最高,春季次之,秋季浓度最低;成都市水溶性离子浓度平均水平为37.15μg·m~(-3),其中检测的9种离子浓度从大到小顺序依次为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Ca~(2+)Cl~-Mg~(2+)K~+Na~+F~-,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+占总水溶性离子的78%,是主要的离子组分.SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+呈单峰分布,其主要分布于细粒子中;Ca~(2+)和F~-也呈单峰分布,但是主要分布在粗粒子中;Cl~-和K~+粒径分布相似,Mg~(2+)和Na~+分布相似,均呈双峰分布.成都市冬、春季节粗、细颗粒物中的水溶性离子浓度均明显高于夏、秋季节.结合离子相关性分析,细颗粒物中的SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+可能主要以(NH_4)_2SO_4或NH_4HSO_4、NH_4NO_3的形式存在,而粗颗粒物中的主要离子组分SO_4~(2-)、NO_3~-和Ca~(2+)则可能以Ca(NO_3)2、CaSO_4等形式存在.主成分分析结果表明,颗粒物中水溶性离子主要来自二次过程、土壤扬尘、生物质燃烧和农业源.     

不同溶剂和反应温度对污泥热液化制取生物质油性质影响研究

选取4种溶剂(水、乙醇、正己烷、水-乙醇共溶济)作为污泥热液化制取生物质油的溶剂,分析溶剂种类和反应温度对热液化效果和生物质油性质的影响.结果表明:相同温度下,生物质油产率随溶剂种类变化趋势为:乙醇水-乙醇共溶剂正己烷水,最高产率为54.82%(乙醇溶剂,240℃).污泥有机物转化率随溶剂种类变化趋势为:水-乙醇共溶剂乙醇水正己烷,最高有机物转化率为96.40%(水-乙醇共溶剂,330℃).污泥经热液化处理后,碳、氢、氮、硫元素在生物质油中富集,氧含量下降,热值36 MJ·kg-1(乙醇、240℃除外).不同溶剂油成分差别较大,采用水或正己烷,产物主要是脂肪酸类、烷烃及部分酰胺和腈类,采用乙醇或水-乙醇共溶剂,产物主要是酯类、烷烃类.生物质油沸点集中分布在250~500℃,添加乙醇溶剂可显著提高生物质油轻组分含量.     

Ag-AgI/CN/MA复合物的制备及其可见光催化性能

采用沉淀法和热聚合法分别将AgI、氮化碳(CN)负载在介孔γ-Al_2O_3(MA)上,并通过光还原银离子成功制备了等离子体诱导可见光催化剂Ag-AgI/CN/MA.利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和透射电子显微镜(TEM)对Ag-AgI/CN/MA复合材料进行表征,并对其在可见光照射下(λ420 nm)的光催化性能进行了研究,考察了初始溶液pH值及催化剂投加量等条件对光催化反应的影响.结果表明,表面银以Ag+和Ag0形式共存,并且Ag和AgI均匀地分散在CN的表面.与CN和Ag-AgI/MA相比,Ag-AgI/CN/MA复合物对甲基橙(MO)具有更高的可见光催化降解效率,且反应过程中Ag+的释放量显著减少,显示出良好的稳定性.当溶液pH值为7、催化剂投加量为1 g·L~(-1)时,Ag-AgI/CN/MA-2显示出最优的催化性能.同时,其对罗丹明B(Rh B)、甲基红(MR)和刚果红(CR)等不同电性的染料均体现出良好的催化性能.     

钙、氯对磷酸盐稳定污染土壤中铅的促进作用研究

为探讨促进磷酸盐稳定污染土壤中铅的方法,在全铅含量为517 mg·kg-1的铅冶炼污染土壤中加入5 mmol·kg-1磷酸盐,同时加入10mmol·kg-1硝酸钙或5 mmol·kg-1氯化钾,在15%或30%的含水率下培养40 d,之后种植黑麦草.结果表明,与单独施用磷酸盐相比,采用磷酸盐与钙、氯结合或增加培养期间的土壤含水率后,土壤DTPA-Pb含量下降3.92%~26.1%;对于同一添加剂处理,培养期间土壤含水率从15%增加到30%,土壤有效铅(DTPA-Pb)含量下降8.83%~24.4%.增加土壤含水率后,土壤有效磷(Olsen-P)含量均显著升高(p0.05).土壤铅的EXAFS分析表明,与未施用磷酸盐的对照相比,土壤中加入磷酸盐后矿物态铅的比例由57%上升至81%,加施钙、氯或增加土壤含水率后,多数处理矿物态铅的比例有所下降,而有机结合态铅比例上升.与对照相比,污染土壤中施用磷酸盐后,植物产量大幅增加,但施用钙、氯或增加培养期间含水率后,部分处理植物产量有所下降.以上结果表明,在铅冶炼污染土壤中加入磷酸盐时,加入钙、氯或者增加土壤含水率均有利于铅的稳定,但以上措施可能对植物生长产生不利影响.