活性炭纤维上4-氯酚及焦化废水尾水的O3催化氧化降解实验研究

选择YT-1000型活性炭纤维（ACF）作为催化剂,考察ACF与O₃协同作用催化降解水溶液中4-氯酚的最佳反应条件,并将该条件应用于焦化废水生物处理尾水中难降解有机污染物的催化氧化。ACF表面具有丰富的微孔结构,对4-氯酚有良好的吸附作用,在动力学上提高了其与O3反应的起始浓度,并且在ACF表面含氧、含氮等基团的催化作用下发生氧化反应,1 L浓度为100 mg/L的4-氯酚水样中投加2 g ACF反应6 min时,吸附作用对TOC的去除率为43.4%,而ACF协同O₃作用时的TOC去除率提高到72.5%,协同增效作用为67.1%;在选定的反应条件下,ACF协同O₃降解焦化废水生物处理尾水,60 min时的TOC与色度的去除率分别达到56.8%和96.3%。上述研究过程证明了吸附作用与催化作用的协同能有效降解生物过程不能降解的焦化废水中惰性有机污染物。     

亲水性多孔载体在流化床中的生物膜形成过程分析

采用实验制备的一种新型亲水性多孔聚合物作为流化床反应器中生物膜附着生长的载体,实现流态化水力条件下的生物挂膜过程.在3个结构尺寸相同的流化床反应器中考察了接种污泥浓度、进水有机负荷及载体粒径对亲水性多孔载体生物挂膜量的影响,试验结果表明,接种污泥浓度为30 g VSS/L、进水TOC值为350 mg/L、载体粒径为5～8 mm时载体表面的附着生物量最大,反应器运行12 d的载体附着生物量达到4.45 g VSS/L,膜结构稳定,表现出较活性污泥法更高的活性.在进水TOC、氨氮浓度分别为350 ms/L、50 mg/L,HRT为6 h的情况下,两者的去除率分别达到了97.1%和64.3%,表明载体上的生物膜对污水中TOC及氨氮的去除表现出高效率.挂膜后载体表面上的微生物以丝状菌为主,孔壁上的微生物以球菌和杆菌为主要生物相,证明载体内外表面皆适宜微生物的生长,并且形成合理的生物相分布.     

有机粘土疏水性吸附过程的分子模拟:烷基碳原子数和有机物logK_(ow)的影响

基于从分子尺度上解析改性剂烷基碳原子数和有机物疏水性对有机粘土吸附能力的影响机制,以从头算的量子化学计算方法(MP2/6-31g(d))模拟了有机粘土在水溶液中的吸附过程.通过计算吸附前后几何构型、能量、化学键和电荷分布等参数的变化,分析了影响有机粘土疏水性吸附的关键因素,并对疏水性吸附作用力的化学本质进行了初步探讨.计算结果表明,烷基碳原子数增加对提高有机物吸附能的作用并不显著,长链烷基提高有机粘土吸附容量的真正原因在于其可提供更多的有机物吸附位.有机物的疏水性(以正辛醇-水分配系数logKow表征)是影响疏水性吸附过程的关键因子,水分子的引力作用对疏水性吸附具有决定性影响,理论上解释了普遍存在的有机物吸附量与logKow呈正相关的实验现象.疏水性吸附力的作用前提是有机物为疏水性,即当水分子的引力作用较弱时疏水性作用力才可以表现出来;而对于亲水性有机物,疏水性吸附力会被水分子的引力所抵消,吸附强度减弱.模拟红外光谱和电荷分布结果表明,吸附前后无化学键断裂和电子得失的发生,只有原子电荷密度的微小变化,据此推测疏水性吸附力以分子间弱相互作用力——London色散力为主.     

潘多拉菌LX-1菌株对二氯甲烷的降解特性研究

从某污水处理厂的活性污泥中分离筛选到一株能以二氯甲烷为唯一碳源和能源生长的好氧降解菌LX-1(Pandoraea pnomenusa LX-1).单因素试验表明,适宜菌株LX-1生长的pH和环境温度分别为7.0和35℃,培养基里添加1%的NaCl有助于LX-1的生长及对DCM的降解,二氯甲烷的最大耐受浓度达到了1500mg·L-1.菌株LX-1降解1mg二氯甲烷能产生0.8083mg Cl-和0.3838mg CO2,脱氯率和矿化率分别达到了96.8%和74.15%.培养液中可溶性有机碳含量随降解时间变化呈上升趋势,pH呈下降趋势,结合相关文献报道,推测菌株在代谢二氯甲烷的过程中产生了水溶性小分子酸类(如甲酸)等结构较为简单的有机物,它们最终将被矿化为CO2、H2O和细胞生物量.     

不同煅烧温度制备的Mn、N掺杂TiO2光催化性能研究

以MnSO4·H2O为锰源,尿素为氮源,采用溶胶-凝胶法制备不同锻烧温度的纯TiO2、Mn-TiO2及Mn-N-TiO2光催化剂,利用X射线衍射、紫外-可见光漫反射光谱及电子自旋共振等技术对样品形貌和结构进行表征,并以罗丹明B的光催化降解为模型反应,考察不同锻烧温度对其光催化活性的影响.结果表明,Mn、N成功掺入TiO2后,有利于提高光催化剂的热稳定性,抑制锐钛矿相向金红石相转化,且光吸收拓展到可见光区域.Mn、N共掺杂样品比单Mn掺杂样品具有更高的光催化活性,400℃下锻烧的Mn-N-TiO2在可见光下对罗丹明B的降解具有最高的光催化活性,光照2h降解率达到100%.高温锻烧Mn-N-TiO2和Mn-TiO2样品在紫外光照射30min后对罗丹明B的降解率在90%以上.     

石墨烯氧化物气凝胶修饰金属阳极促进微生物燃料电池的产电性能

微生物燃料电池（microbial fuel cell,MFC）阳极的比表面积、生物相容性以及导电性被认为是影响微生物燃料电池产电性能的关键因素。三维金属阳极因其导电性强、比表面积较二维电极材料大等优点可用来取代碳基电极。为了提高微生物燃料电池的产电性能,本研究选用2种具有三维结构的不锈钢刷（SSB）和泡沫镍（Ni-foam）为金属阳极基材,并将石墨烯氧化物（GO）通过一步冷冻干燥法合成石墨烯氧化物气凝胶复合金属电极（GOA-SSB/Ni-foam）,将其作为阳极进行MFC的产电性能研究。结果显示：在MFC运行中,GOA-SSB和GOA-Ni-foam作为阳极,最大功率密度分别达到490和119 mW·m-2,比未修饰SSB和Ni-foam提高8.1和5.5倍。扫描电镜（SEM）表征显示三维复合金属阳极表面附着的微生物量远高于未修饰电极,且未修饰的SSB和Ni-foam电极表面较GOA-SSB和GOA-Ni-foam电极表面腐蚀更严重,说明GOA不仅可提升阳极比表面积、生物相容性还可减缓阳极基材的腐蚀。电化学阻抗（EIS）结果表明GOA-SSB和GOA-Ni-foam阳极相比于未修饰阳极能够极大的降低传荷电阻,证实GOA修饰阳极加快了电子传递速率。另外,拉曼（Raman）表征显示Shewanella oneidensis MR-1菌可原位还原GOA,佐证了GOA修饰阳极运行后欧姆内阻降低的原因。     

铁还原菌作用下含镉聚合硫酸铁絮体中铁还原与镉释放规律及其影响因素

选取Shewanella oneidensis MR-1为供试铁还原菌,旨在研究MR-1在还原含Cd聚合硫酸铁絮体过程中,絮体中Fe（Ⅲ）还原、Cd释放规律及影响因素。结果表明,扰动可促进絮体中Fe（Ⅲ）还原及Cd释放;絮体中Cd的添加使得Fe（Ⅲ）还原过程中产生的二次矿物主要物相由磁铁矿转变为针铁矿,且Cd浓度的增加导致Fe（Ⅲ）还原率逐渐降低,Cd释放率也逐渐降低;絮体中Fe浓度的逐渐增大同样使得Fe（Ⅲ）还原率逐渐降低,Cd释放率则先增大后减小;腐殖质类模型物质蒽醌-2,6-二磺酸钠的添加可提高絮体中Fe（Ⅲ）的还原率,进而促进Cd的释放。对同一体系或不同体系间的Fe（Ⅲ）还原率及Cd释放率进行线性拟合,结果发现较大的Fe（Ⅲ）还原率能够导致絮体中Cd的更多释放,从而对环境造成更大的危害。     

焦化废水中总氮的构成及在生物工艺中的转化

为了明确焦化废水中总氮的构成及在生物工艺中的转化利用,统计分析了总氮及5种无机含氮化合物在A/O1/O2、A/O1/H/O2和O1/H/O2 3个生物处理工艺中的浓度变化,结合模拟实验研究好氧反应中含氮化合物的氨化作用,并探索高浓度氨氮情况下硝化作用的条件控制。结果表明,总氮由氨氮、硫氰化物、氰化物和有机含氮化合物等构成;氨氮和硫氰化物占总氮比例超过80%,是主要贡献者。模拟实验中在COD和SCN-浓度为4 465和1 238 mg/L水质状况下,控制温度17~19℃、pH 7~7.5、溶解氧 1~5 mg/L、SV30为30%,连续曝气50.5 h时实现COD和SCN-去除率达90%和99%。在O1/H/O2工艺二级好氧池中,氨氮浓度380~400 mg/L时,控制温度23~27℃、pH为7.8~8.3条件下,调试运行23 d实现完全硝化作用。研究证明,影响氨化过程与硝化过程效率的因素包括水质、温度、pH、污泥浓度与停留时间等。     

Ce-ZnO/AC在真空紫外下催化降解对二甲苯废气

将Ce掺杂ZnO光催化剂通过负载活性炭 (AC)的方式制备Ce-ZnO/AC吸附-催化复合材料,并以对二甲苯为典型挥发性有机污染物(VOC),研究其在真空紫外体系中光催化转化性能。结果表明：活性炭的负载能有效提高臭氧的利用效率,强化对二甲苯的去除率和矿化率;当Ce-ZnO与活性炭的负载比例为1∶2时,复合材料的光催化性能达到最优,此时对二甲苯的转化率达到95%以上;活性炭的负载不仅可使污染物与催化剂充分接触,还可有效利用臭氧从而产生·OH等自由基,协同促进对二甲苯的降解,同时更多的中间产物被降解。复合催化材料显示了良好的稳定性,在利用5次后,仍可再生恢复其光催化性能至初始状态。相对于单独的真空紫外光解,Ce-ZnO/AC吸附-催化复合材料与真空紫外体系耦合降解二甲苯的能量利用率提高了2倍,经济性好。     

Zr-S-TiO2纳米材料的制备及其光催化降解诺氟沙星

作者采用固相法合成了不同Zr、S掺杂比的Zr-S-TiO₂纳米材料催化剂,并运用XRD、SEM、FTIR等技术进行物相形貌表征及元素组成分析,以UV-Vis研究了催化剂对水中诺氟沙星(NOF)的可见光降解性能,采用LC-MS对NOF的降解产物进行质谱检测,进而研究Zr-S-TiO₂催化剂对诺氟沙星的降解机理。结果表明,Zr和S成功掺入到TiO₂晶格或晶格间隙中,Zr-S-TiO₂纳米材料紫外吸收光谱发生明显的红移现象;Zr-S-TiO₂(摩尔比Zr∶S)=1∶9)光催化1 h对诺氟沙星的降解率达98.4%;LC-MS分析NOF的3种降解产物,推测Zr-S-TiO₂纳米材料光催化降解诺氟沙星的主要降解途径是脱氟和开环作用。