2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM_2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM_2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM_2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM_2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO^2-₄、NO^-₃、NH⁺₄)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM_2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM_2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM_2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

应用Models-3/CMAQ研究长三角区域大气污染及输送

选用美国国家环保局第3代空气质量模式（Models-3，／CMAQ），配合中尺度气象模式（MM5）进行研究，模拟了2001年1、7月份长江三角洲区域冬夏季典型天气条件下大气层二次污染物臭氧及颗粒物的浓度分布及输送状况。采用2001年冬．夏季各10d的小时监测数据对模式验证。结果表明，Models-3／CMAQ对O3、PM10的模拟相关系数分别为0．77和052；一致性指数分别达到081和0．99。模型对于O3略微低估，标准偏差为-31％，而对于PM10则有所高估，标准偏差为46％。对长三角7月份O3浓度及1月份PM10的模拟结果显示，7月份长三角区域16个主要城市O3日均浓度集中在0．043～0．086mg／m^3之间，其中，泰州、扬州．湖州、镇江O3月日均浓度相对较高，均超过0．064mg／m3o模拟时段内O3最高小时浓度达0．276mg／m^3。1月份整个模拟区域PM10月日均浓度为O056mg／m^3，其中，南京市PM10日均浓度最高，达0．080mg／m^3模拟时段内PM10最高小时浓度达0.432mg／m^3研究表明，长三角地区存在明显的污染物输送现象，大气污染已经从局地污染转化为区域污染。     

基于大数据分析和IVE模型的杭州市机动车污染物排放变化特征研究

以杭州市全市域为研究对象,基于机动车排放管理数据库和IVE模型本地化后计算出市区、城区、城郊和郊区4类区域及快速路、主干路和次干路3类道路的各类机动车排放清单,利用Arc GIS及杭州市路网信息建立了1 km×1 km网格化空间分布,分析了机动车污染物排放特征.结果显示,杭州市机动车各污染物NO_x、CO、PM_(2.5)和VOCs的年排放量分别为4.9×10~4、12.5×10~4、0.2×10~4、2.1×10~4t.各种车型中,中重型货车对NO_x和PM_(2.5)的贡献均最大,分别为45.8%和36.3%,其次为大中型客车、公交客运,小微型客车对CO和VOCs的排放贡献最大,分别为69.3%和51.1%.机动车各污染物排放强度均呈现由城市中心向城市边缘递减的趋势,高排放区域集中在城中心及城南和城北区域,同时各污染物排放量日变化特征明显,均出现弱双峰现象.     

基于远程在线监控车载终端的柴油车NOx排放等级诊断研究

远程在线监控车载终端集成了远程通讯模块、卫星定位模块、发动机OBD信息解析模块,能够实时读取车辆排放相关运行信息,但无法直接判断车辆NO_x排放情况.为了快速、准确地评估车辆排放情况,诊断和监测NO_x高排放车,同时为了克服有些重型柴油车监测数据中缺失进气流量、燃油流量、车速等重要的实时信息,无法计算出车辆NO_x排放因子的问题.本文提出了由NO_x浓度分布特征驱动的高排放重型柴油车识别算法,通过远程在线监控车载终端设备获取车辆的发动机信息和SCR系统运行信息,运用NO_x浓度分布计算车辆每天NO_x排放浓度占比,通过系统聚类法对车辆NO_x排放浓度占比进行聚类,结果聚为优、良、中、差4类.利用车辆NO_x排放浓度区间分布及其聚类结果分别作为训练集的输入和输出,选择BP神经网络作为训练算法,训练获得的模型分类准确率为90%,利用训练好的模型判断在用柴油车NO_x排放等级,从而识别及监测NO_x高排放车辆.研究结果可为柴油车NO_x高排放诊断及监测提供依据,有助于监管部门能够快速识别NO_x高排放车辆.     

长江三角洲地区大气O3和PM10的区域污染特征模拟

以TRACE-P污染源资料及上海市地方排放清单为基础,采用Models-3/CMAQ环境空气质量模型和中尺度气象模式MM5,模拟研究了2001-01和2001-07长三角近地面二次污染物O3及PM 10的浓度分布及输送状况,并以上海市国控点2001年冬、夏季各10 d的小时监测数据对模型进行了验证.验证结果显示,Models-3/CMAQ对O3和PM10的模拟结果与监测值的相关系数分别为0.77和0.52;一致性指数分别达到0.81和0.99.模型对O3小时最高浓度的估算偏低27%,标准偏差为-3.1%;对PM10小时平均浓度的估算偏低10%,标准偏差为46%.模型已具备再现和模拟长三角大气污染输送过程的能力,且误差落在可接受的范围之内.模拟结果显示,2001-07长三角区域16个主要城市中,有14个城市O3小时最大浓度超过国家二级标准,高浓度O3可覆盖苏南和浙北广大区域.2001-01泰州、扬州、南京、镇江、常州等城市受本地排放源和北部大气污染输送的影响显著,大气PM10日均浓度超过PM10国家二级标准.长三角地区环境空气质量与污染类型受大气污染传输与化学转化的影响十分明显.夏季太阳辐射较强时,南部城市排放的污染物常以二次污染物的形式影响下风向城市;太阳辐射较弱的情况下,则以一次污染物输送为主的形式影响周边地区.冬季长三角区域颗粒物污染总体水平较高,这与我国北方地区排放的颗粒物在西北风作用下向长三角输送造成的影响密切相关.长三角地区的大气污染已逐渐从局地转为区域问题.     

长江三角洲2014年天然源BVOCs排放、组成及时空分布

基于遥感解译植被,结合WRF气象场模拟,利用MEGAN模型估算了2014年长三角地区天然源VOCs（BVOCs）排放清单,分析其化学组成及时空分布特征.结果表明,2014年长三角江浙沪皖三省一市BVOCs排放总量为188.6万t,其中异戊二烯70.42万t（37.3%）,单萜烯30.3万t（16.1%）,其他VOCs为87.88万t（46.6%）.BVOCs季节变化十分显著,夏季最高,冬季最低;夏季排放占年排放量的60.9%（108.8万t）,冬季仅占3.2%（5.7万t）.受植被覆盖影响,BVOCs排放存在空间分布差异,南高北低,浙江、安徽、江苏和上海市的BVOCs排放量依次为84.2万t（44.6%）、76万t（40.3%）、27.2万t（14.4%）和1.2万t（0.7%）,这主要与植被类型分布有关.     

上海市秋季大气VOCs对二次有机气溶胶的生成贡献及来源研究

2011年9月1日～11月21日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度和挥发性有机物体积分数进行了在线连续观测.期间共出现4次大气污染过程:PD1(9月20～23日)、PD2(10月5～9日)、PD3(10月13～18日)、PD4(11月10～14日).本测点大气PM2.5的平均浓度分别为(45±16)、(76±46)、(57±36)和(122±92)μg·m-3,VOCs的体积分数分别为(30.87±30.77)×10-9、(32.09±30.69)×10-9、(34.04±28.13)×10-9和(44.27±31.58)×10-9;烷烃、烯烃、芳香烃的体积分数分别占TVOC的53.58%、27.89%、10.96%;用OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)评估了VOCs大气化学反应活性.结果表明,烯烃和芳香烃是本测点秋季大气VOCs中对LOH和OFP贡献最大的关键活性组分.利用气溶胶生成系数FAC和OC/EC比值法估算上海市SOA的生成潜势,两种方法得出的SOA浓度值分别为1.43μg·m-3和4.54μg·m-3,比值法明显较高,这主要是本研究测得的SOA前体物偏少所致.其中芳香烃不仅是OFP的关键活性组分,而且也是SOA的重要前体物.应用PMF模型对VOCs进行源解析,确定了秋季上海市大气中VOCs的6个主要的污染来源,分别为汽车尾气(24.30%)、不完全燃烧(17.39%)、燃料挥发(16.01%)、LPG/NG泄露(15.21%)、石油化工(14.00%)、涂料/溶剂的使用(13.09%).汽车尾气和涂料/溶剂等源排放的VOCs中富含OFP关键活性组分和SOA重要前体物,它们对VOCs浓度的贡献占TVOC的37.39%,这些排放源应列入未来上海市大气复合污染控制的优先范围.     

利用SPAMS研究上海秋季气溶胶污染过程中颗粒物的老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2011年11月11～18日在上海测量了气溶胶高污染过程中200 nm～2.0μm气溶胶的粒径谱及其化学组成.对气溶胶粒子的分类结果发现,灰霾天期间大气中主要存在OCEC、METAL、EC、SECONDARY和K-Na等5种气溶胶粒子,其粒子数分别占总数的27.4%、3.4%、7.3%、45.6%和5.4%,二次污染显著.观测得到的5类气溶胶颗粒中都包含18NH4+、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,说明灰霾天期间这些颗粒都经历了不同的二次过程或与二次组分进行了不同程度的混合,且随着灰霾的生成和发展,气溶胶不断老化,二次气溶胶粒子的信号迅速增强.OCEC粒子中97HSO4-的信号较强,说明SO2可能在气溶胶表面发生多相反应,同时因有机物的存在对气态硫酸参与气溶胶成核和增长起了重要作用,尤其是在严重污染的条件下,气态硫酸和有机蒸气相互作用可能加速了硫酸-有机颗粒物的形成.从气溶胶类型的谱分布可以发现,新鲜的EC气溶胶粒子排入大气后,其表面会不断附着18NH+4、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,EC颗粒在老化的过程中其类型逐步由EC气溶胶演变成二次气溶胶粒子.来自海洋的暖湿气流除了形成降水对气溶胶形成冲刷作用,使得二次气溶胶粒子和OCEC气溶胶粒子数明显降低以外,也将有机胺带入内陆,在清洁天气溶胶粒子中形成Amine粒子.     

基于Urban-RAM模型的上海居民生活碳排放研究

随着全球对碳排放相关研究的不断深入,居民生活引起的能源消耗和碳排放问题引起了研究人员越来越多的关注,但目前鲜有对上海市居民生活整体碳排放的系统研究.本文以2010年为基准年,引入美国劳伦斯伯克利国家实验室开发的Urban-RAM模型,对上海市居民生活碳排放情况进行定量分析,旨在初步掌握上海市居民生活碳排放的总体规模和结构特征,为上海市低碳城市建设和相关决策提供科学依据.研究结果表明,上海市2010年居民生活碳排放总量(CO2e)为4985.7万t,主要以间接排放为主,间接碳排放和直接碳排放分别占居民生活碳排放总量的64.1%和35.9%;上海市居民生活碳排放在各个消费领域的分布不均,直接碳排放主要来自公共和居住建筑领域,该领域的直接碳排量为1065.0万t,占全市居民生活直接碳排放总量的59.5%;间接碳排放主要来自家庭消费领域,该领域的间接碳排量为1625.2万t,占全市居民生活间接碳排放总量的50.9%,其中以食品消费和衣装消费的贡献最大,分别占家庭消费领域碳排放总量的53.5%和29.5%;综合来看,公共和居住建筑领域的整体碳排量最大,为2231.6万t,占全市居民生活碳排放总量的44.8%.     

2013年1月中国中东部大气重污染期间上海颗粒物的污染特征

2013年1月,我国中东部地区连续遭受多场大范围、长时间、高强度的灰霾天气.期间,本研究采用在线连续观测手段测量了上海市城区大气中气态污染物、颗粒物的质量浓度、细颗粒物的化学组分等,获得了高污染过程中颗粒物的污染特征.观测结果显示,1月份期间PM₁₀、PM_2.5与PM_1.0平均浓度分别为(125±75) μg·m^-3、(82±54) μg·m^-3和(44±27) μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀为65.0%±13.0%,能见度小于10.0 km的累计时间长达284 h,占整月小时数的38.2%.灰霾期间大气PM_2.5中SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺和OM分别占PM_2.5的21.5%±4.9%、22.8%±5.9%、15.9%±3.1%和20.4%±4.3%,其中,二次组分(SNA+SOA)占PM_2.5的65.7%±8.4%,表明灰霾期间二次组分对PM_2.5的贡献较大;灰霾期间还测得较高的SOR和NOR,分别为0.335±0.121和0.229±0.066,说明SO₄^2-和NO₃^-的生成效率较高;较高的/比值(1.137±0.438)表明灰霾期间机动车的污染较明显.研究发现,随着PM_2.5质量浓度不断地增加,SNA的比例明显上升,期间NH₄⁺对SO₄^2-、NO₃^-等酸性物质的中和发挥了重要作用.研究结果显示,灰霾期间,因受低温和高浓度颗粒物的影响,上海地区的大气对有机物的氧化能力明显减弱,昼夜OC/EC值差别不大.