中国内陆流域地表水体光电化学特征研究

太阳辐射是自然界中最主要的能量来源.目前人们对自然界利用太阳能途径的认识主要集中于具有生物光采集系统(如叶绿体)的光合作用,而对于非生物光采集系统是否广泛存在于地表水体中仍不清楚.本研究通过测定全国范围内151个地表水样光生电子的能力,绘制了中国内陆流域地表水体光电化学特征图谱.通过利用XPS、XRD和EEM等手段表征水样悬浮态和溶解态物质组成,揭示了地表水体光电化学活性来源及其影响因素.结果显示,我国地表水体普遍存在光电化学活性.按生物质换算,我国地表水体光生电子每年可转化生物质当量约为1.4×10³～1.1×10⁴万t葡萄糖,相当于光合作用固碳总量的0.51%～4.02%.地表水体的光电流大小与光强和光敏物质浓度呈正相关,相关系数分别达到0.99和0.99.水体的光电化学活性主要来源于悬浮态物质,其贡献度大于60%,与含Ti或含S的半导体矿物丰度呈正相关;而溶解态物质贡献较小(<40%),其光电化学成分主要为溶解性有机质,并与腐殖酸类或富里酸类物质浓度呈正相关.本研究为自然界微生物光电能营养作用的发生提供线索,同时也为量化自然地表水...     

2016—2020年广州市PM2.5时空分布特征

对大气污染物进行时空分布特征研究是开展大气污染防治的关键技术支撑.本研究基于广州市52个城市环境空气质量监测站点数据,采用系统聚类法、经验正交函数 （EOF）等方法分析了2016—2020年广州市PM_2.5浓度的时空分布特征.结果表明：①2016—2020年广州市PM_2.5污染改善显著,PM_2.5年均浓度从35.9 μg·m^-3下降至23.0 μg·m^-3,达标比例由96.2%上升至100%;PM_2.5干季平均浓度为湿季的1.54倍, 国控点超标天数为湿季的10.5倍;PM_2.5浓度日变化曲线峰谷值浓度差由7.5 μg·m^-3下降至3.9 μg·m^-3,日变化幅度趋于平缓.②广州市PM_2.5浓度最高值区主要分布在东西两侧,高值区域范围逐年减小,全市PM_2.5浓度分布趋于均匀;采用系统聚类法可将广州市PM_2.5分成北部、中北部、 南部、中南部4个污染区,其中,北部区PM_2.5浓度下降率仅为其他污染区的1/2,推测其PM_2.5浓度下降可能更多地由区域背景浓度的下降贡献;EOF分解前3模态累积方差贡献率达93%,分别可表征PM_2.5总体污染程度、在南北方向上的区域输送特征及由外围区域向中心城区聚集的 污染特征.     

城市污染地区与高山清洁地区新粒子生成事件特征分析

在中国复合型污染的大气环境背景下,新粒子生成(New Particle Formation,NPF)是大气颗粒物的重要来源之一,直接影响到空气质量、云物理过程、全球辐射平衡及人类的生产生活.本文通过分析城市污染地区和高山清洁地区新粒子生成天和非新粒子生成天的特征差异,研究新粒子生成事件的关键影响因素.利用2016年3月12日—4月6日北京的观测资料和2012年9月23日—10月28日黄山的观测资料,分别代表城市污染地区和高山清洁地区进行研究,同时,结合同期气态前体物浓度和气象要素进行详尽的分析.结果表明,观测期间,北京发生新粒子生成事件的频率为42.3%,黄山发生新粒子生成事件的频率为25%,北京的新粒子生成速率J₃和J₁₀、增长速率GR_3～10和GR_10～25及凝结汇分别为3.30～51.39 cm^-3·s^-1和3.37～35.21 cm^-3·s^-1、0.10～2.89 nm·h^-1和1....     

凹凸棒石对十八胺吸附的实验研究

利用天然凹凸棒石对难降解的十八胺进行吸附研究,并对天然凹凸棒石粘土结构和性质进行分析表征,重点研究了固液比、时间、p H值和温度对十八胺在凹凸棒石上吸附的影响.结果表明,十八胺在凹凸棒石上的吸附受p H和温度的影响明显,并且符合准二级动力学方程和Langmuir吸附等温线,由Langmuir吸附等温线(293 K)得出的饱和吸附容量为143.92 mg·g-1.凹凸棒石作为天然粘土有望成为处理十八胺的理想吸附材料.     

典型养殖型湖泊中的重金属含量及健康风险特征——以宿鸭湖为例

为评估典型水产养殖型湖泊中的重金属含量水平及其人体健康风险特征,系统采集并测定了宿鸭湖湖水、周边地下水、沉积物及鱼体中的重金属含量.在此基础上计算了不同重金属在不同介质间(湖水-鱼体、湖水-沉积物及沉积物-鱼体)的转移因子,并通过健康风险指数计算定量分析了宿鸭湖水生态系统中重金属对人体的健康影响,以及不同暴露途径的风险贡献率.结果表明:Zn、Ba和Sr在不同介质体内含量均较高,而Sn和Cd的含量均比较低.Cr和Zn在鱼体中的均值含量超过WHO鱼类产品中重金属的含量限值,具有潜在毒性;湖水和地下水中的所有重金属浓度均低于饮用水标准中的相关限值;部分沉积物样品中Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb含量超出环境保护部《土壤环境质量标准》(GB15618—2008)自然背景值,但低于美国华盛顿州沉积物化学标准(WAC 172-204-320)中的含量限值,已构成轻微污染.不同介质间的转化因子分析表明,鱼体对湖水中的Zn、Sr、Ba、Cu、Cr、Ni、Co、Sn和Cd均存在富集作用;但除Zn以外,鱼体对沉积物中的其他重金属无明显的富集作用;宿鸭湖水生态系统中的重金属Cr对人体的HRI值为1.6,其健康危害效应不可忽视;食用鱼类是导致Cr人体健康危害的主要途径,贡献率高达94%;最后,与非养殖型湖泊相比,宿鸭湖水库中鱼体内Pb和Cr的含量明显偏高,且重金属从湖水到沉积物的转移因子明显偏高,而从湖水到鱼的生物浓缩因子相对较低.     

兰州城区大气PM2.5污染特征及来源解析

为探究兰州城区PM_(2.5)的污染特征及其来源,分别在兰州市城关区和西固区设置PM_(2.5)采样点,于2013年10月(非采暖期)和12月(采暖期)采集样品并进行分析,得到了PM_(2.5)及其16种化学组成的质量浓度.结果表明,兰州城区PM_(2.5)污染水平较高,平均质量浓度为129μg·m~(-3).样品无机元素平均质量浓度为:SCaFeAlMgPbZnMnTiCu,其中S、Ca、Fe、Al的质量浓度在1μg·m~(-3)以上,是主要元素组分;样品各无机元素质量浓度表现为采暖期高于非采暖期,城关区高于西固区.样品水溶性离子平均质量浓度为:SO~(2-)_4NO~-_3NH~+_4Cl~-K~+Na~+,其中SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4的质量浓度在10μg·m~(-3)以上,是主要离子组分;样品各水溶性离子质量浓度表现为采暖期高于非采暖期,西固区高于城关区.富集因子(EF)分析结果表明,元素Al、Ca、Mg、Ti的EF值均小于1以自然来源为主;元素Cu、Pb、S、Zn的EF值显著大于10,表明这4种元素在PM_(2.5)中高度富集,且主要源于人为活动造成的污染.主成分分析结果表明,交通排放源、生物质燃烧源、土壤源和二次粒子对兰州城区大气PM_(2.5)贡献显著.     

2014年北京市城区臭氧超标日浓度特征及与气象条件的关系

根据2014年1~12月北京市环境保护监测中心监测的O₃浓度数据,综合探讨了北京市O₃的时空分布及与其气象条件的关系.结果表明:2014年北京市全年O₃小时平均浓度约为56.18 μg·m^-3,O₃超标日小时平均浓度约为148.05 μg·m^-3且超标日主要集中在5~9月;超标日O₃日变化呈现单峰型分布,06:00或07:00为低谷,15:00、16:00左右达到峰值;超标日O₃浓度在09:00~23:00明显高于夏季同时间段浓度平均;空间分布上中心城区站点O₃浓度相对较低,而城区西部植物园站点浓度最高;统计的2014年北京市O₃超标日地面形势场3种类型高压类、低压类、均压类各占16%、36%、48%;超标日O₃浓度与气压、湿度、能见度呈负相关关系,与风速、温度呈正相关关系; 2014年5月29日~6月1日北京市发生的一次O₃重污染过程是由本地光化学污染及区域输送造成的,区域输送对北京市O₃浓度有着十分重要的影响.     

滴水湖及其环湖水系沉积物、土壤中多氯联苯的空间分布特征及风险评价

为了解城市人工湖泊中多氯联苯(PCBs)的污染状况,利用GC/MS技术测定了滴水湖及其环湖水系沉积物、土壤中14种PCBs的含量,并对其分布特征、来源和生态风险进行了探讨与分析.结果表明,滴水湖及其环湖水系沉积物、周边农田土壤中Σ_(14)PCBs含量分别为0.65~16.41 ng·g~(-1)(以干重计)和0.47~1.27 ng·g~(-1),总体处于较低污染水平.但环湖水系表层沉积物高于湖区表层及柱样沉积物中PCBs含量,引水过程可能会对湖区造成污染.湖区沉积物中PCBs随深度增加而降低,表明自成湖以来湖区沉积物中PCBs有污染加剧的趋势.研究区沉积物、土壤中PCBs均以四氯联苯(Tetra-CBs)和五氯联苯(Penta-CBs)为主,分别占Σ_(14)PCBs的20.65%和67.12%,主要特征单体为PCB105、PCB118和PCB77.主成分分析(PCA)结果表明,PCBs主要来源于国产2号、1号PCB产品的使用残留、城市固废焚烧及煤、木材的燃烧排放.研究区沉积物及土壤中12种类二噁英类多氯联苯(DL-PCBs)的毒性当量浓度(TEQs)为0.01~79.40 pg·g~(-1),其中环湖水系及湖区表层沉积物有7个样点中DL-PCBs-TEQs超过了美国EPA沉积物质量指导值(ISQGs),可能对水生生物产生毒性影响,应当引起重视.     

微生物活动对富营养化湖泊底泥磷释放的影响

目前,影响内源磷释放的物理、化学因素已有较为系统的研究,而微生物对磷释放的影响一直以来并未有确切的结论。针对上述问题,文章首先研究能够有效抑制水体微生物增殖的方法,并建立了能有效控制微生物活性的对照模型,在此基础上进一步研究微生物的存在对底泥磷释放的影响。结果表明,按50 mg/L添加量分别加入铜、铬和镉3种重金属离子,无法抑制上覆水中微生物的活性,而40%的甲醛溶液是较好的微生物抑制剂;当底泥和上覆水中微生物数量增加时,微生物的活动会导致泥水界面氧化还原电位降低,同时细菌代谢过程产生的酸类会溶解底泥中难溶的磷酸盐,从而促进底泥磷的释放,释放量可达底泥总磷原有含量的20.11%;反之,底泥会吸附上覆水中的磷,增加量占底泥原有总磷的15.02%。     

煤矸石堆场Fe、Mn迁移累积效应研究

通过对贵州织金典型煤矿区矸石堆场周边地表水体及耕地进行调查与采样分析,探讨了煤矸石堆场Fe、Mn元素迁移对周边地表水体及耕地累积效应的影响。研究结果表明:受煤矸石堆场酸性排水的影响,煤矸石堆场周边溪沟水Fe、Mn含量分别达0.81~32.14mg/L、1.17~8.42mg/L,超过"集中式生活饮用水地表水源地标准"限值的3~107、12~84倍。堆场周边旱作土中Fe、Mn含量分别达63 530~85 990mg/kg、243.1~910.1mg/kg,水稻土达46 940~75 810mg/kg、144.5~409.1mg/kg,Fe、Mn累积指数旱作土分别达1.61、2.97,水稻土分别达1.24、1.33。随着与堆场距离的增大,水稻土Fe、Mn含量逐步降低,在500m范围内Fe降低了35%,Mn降低了61%,而旱作土变化规律不明显。