福建省地级市人为源活性氮排放及其特征分析

在人口增长和快速城市化的背景下,活性氮排放对生态环境的影响日益加剧.为研究省级尺度活性氮排放规律,采用排放因子法建立2000、2005及2010年福建省人为源活性氮排放清单,分析各地市3个年份活性氮排放量及排放强度特征.结果表明,3个年份福建省活性氮排放总量分别为538.4、587.0和619.97 Gg,呈整体增加趋势.在9个地级市中,增速最快的为莆田市,而漳州市排放量有所下降.排放量最大的为漳州和泉州,排放量最小的为宁德与厦门.从排放来源看,90%以上的排放来自农田生态系统和畜禽养殖系统.能源活动贡献较小,但其排放增长最为显著.2010年,各地市单位面积活性氮排放强度呈"东南沿海高西北内陆低"的格局,最高为厦门市,最低为三明市;GDP和人口排放强度则呈"东南沿海低西北内陆高"的格局,最高为南平市,最低为厦门市.在分析各地市活性氮排放源特征的基础上,探讨了不同地区活性氮减排重点,研究结果可为福建省及下辖各地市活性氮减排提供科学依据.     

成都市污染边界层高度的演变特征分析

基于2014年1月21日至2月5日成都市人民南路四段逐时PM_(2.5)质量浓度、大气能见度资料以及同期Mie散射激光雷达探测数据,遵循消光系数与细颗粒物质量浓度之间的关系,探讨污染边界层高度的演变特征。结果表明:污染时段内的污染边界层高度偏低,平均为221m;污染边界层高度与地面PM_(2.5)浓度的变化具有明显相关性,但污染边界层高度改变在前,地面PM_(2.5)浓度响应在后;污染边界层高度的日变化表现为单峰单谷型,峰值和谷值分别出现在08:00时和14:00时前后。     

不同粒径羟基磷灰石对污染土壤铜镉磷有效性和酶活性的影响

为研究不同粒径羟基磷灰石对重金属污染土壤的修复效果,采用向污染土壤添加常规磷灰石（150 μm）、微米（3 μm）和纳米（40 nm）羟基磷灰石的田间原位试验方法,考察其钝化修复5 a后对土壤铜镉磷有效性和酶活性的影响.结果表明:3种粒径羟基磷灰石均提高了土壤pH,降低了土壤交换性酸和交换性铝的含量,且微米羟基磷灰石处理效果最好.常规磷灰石、微米和纳米羟基磷灰石处理分别使w（离子交换态铜）降低了62.6%、74.3%和70.4%,w（离子交换态镉）降低了15.7%、25.3%和26.7%.3种材料均增加了土壤w（TP）,其中4.61%~17.4%和73.4%~89.8%分别转化为树脂磷和稳定态磷.微米羟基磷灰石处理分别使土壤脲酶活性和微生物量碳含量提高了4.66和0.66倍.研究显示,微米羟基磷灰石更有利于铜和镉由活性态向非活性态转化,增加土壤磷的有效性,提高土壤微生物活性,在我国南方重金属污染红壤区具有较好的应用潜力.      

富营养化淡水中黑色金属试样腐蚀加速的微生物学机制研究

目的探究黑色金属在污染淡水中后期腐蚀加速规律的生物学机制。方法采用高通量测序分析A3钢在富营养化水体和清洁水体中腐蚀产物内微生物的种群结构,并结合元素分析和XPS分析。结果获得了A3钢的腐蚀产物内微生物的门水平物种分布柱状图、OTU估计数统计表、OTU韦恩图、硫酸盐还原菌各属的相对丰度、微生物属水平热图等数据。结论在富营养化水体中,硫酸盐还原菌呈现更显著的水平,造成金属的硫化腐蚀更为严重,验证了黑色金属在富营养化污染淡水水体中后期腐蚀速率反转加速的现象。     

基于我国西南地区儿童行为模式的IEUBK模型本地化研究

IEUBK(Integrated Exposure Uptake Biokinetic Model for Lead in Children)模型是美国环保署开发并推荐使用的儿童铅暴露风险评价模型,该模型的本地化是将其应用到我国的基础.本研究通过对儿童行为模式参数的敏感性分析,确定了儿童血铅含量对以手口接触为主要方式的土壤/灰尘暴露途径最为敏感.以我国西南Y省某污染区域为试点地区,采用问卷调查和环境介质分析等方法,对IEUBK模型中的儿童行为模式参数、环境介质铅浓度参数、土壤和灰尘摄入量参数进行了本地化.采用本地化后的模型预测了相邻的G省某重金属冶炼项目投产前及投产后5、10和20 a的儿童血铅含量,其几何平均值分别为5.28、5.77、6.03和6.32μg·dL-1;如果直接引用基于美国的模型默认参数,预测出的20 a后儿童血铅含量偏低61.39%.     

基于SWAT模型的三峡库区香溪河非点源氮磷负荷模拟

三峡水库蓄水后,水动力条件改变下营养盐的过量输入导致部分支流库湾水华现象及水体富营养化问题严重.本文以香溪河为研究示范区,基于GIS平台建立流域下垫面空间数据库,以氮磷为研究对象,应用SWAT模型对流域三大主要水系及涉及35个子流域进行2000-2009年径流、营养盐输出模拟研究,并对实测数据和模拟结果进行分析,结果表明:径流模拟结果校验阶段的效率系数0.65和0.86,确定系数是0.78和0.91,模拟效果较好,径流和营养盐负荷受降雨影响呈正相关关系,在丰水年和丰水季节较大,2000-2009年期间TN和TP年均负荷分别是2640.64和300.01 t,在2007年达到最大值,分别是3475.96和399.20 t,在2005年为最小值,分别是2036.72和226.44 t,TN和TP负荷的贡献率高岚水系＞古夫水系＞南阳水系,支流TN和TP输出强度空间差异较大,空间分布差异系数分别是0.34和0.58,TN最大值和最小值是29.39 kg·hm-2·a-1和3.86 kg·hm-2·a-1,TP最大值和最小值分别是4.90 kg·hm-2·a-1和0.54 kg·hm-2·a-1.     

三峡水库三期蓄水前后长江口硅酸盐分布及其比值变化

河口SiO2--Si浓度的变化直接影响到水体的营养盐结构和生态系统.根据2010年8月、11月和2011年5月的现场调查资料,对长江口区域一个水文年(跨三峡水库三期蓄水)硅酸盐的分布特征和变化趋势进行了分析.结果表明,长江口及其邻近海域硅酸盐分布与盐度分布极其相似,整体呈现近岸高、外海低的特点;截取一断面分析发现存在上升流,硅酸盐等值线有抬升趋势.3个季节硅酸盐平面分布各有其季节性特点,但总体浓度夏季高于秋季,秋季高于翌年春季;在整个调查区域SiO32--Si/DIN值是10月＞8月＞5月,而SiO32--Si/PO43--P值是5月＞8月＞10月;3个季节SiO32--Si浓度与盐度都呈显著负相关关系.与历史资料比较得出,2010-2011年长江口海域营养盐比值小于2004年,也小于1985-1986年,可见三峡工程蓄水对长江口SiO32--Si/DIN、SiO32--Si/PO43--P降低的影响.     

温度与pH对生物合成施氏矿物在酸性环境中溶解行为及对Cu2+吸附效果的影响

探析施氏矿物在不同温度、pH下的溶解行为,对其在酸性煤矿废水(ACMD)重金属去除领域的应用具有重要的工程指导意义.本研究通过摇瓶实验,在0.16mol·L-1FeSO4·7H2O,初始pH为2.5的酸性体系中,采用氧化亚铁硫杆菌A.ferrooxidans催化合成施氏矿物.考察了15℃与30℃,pH为2.0$6.0环境条件下矿物的溶解行为,及生物合成施氏矿物对酸性体系Cu2+的吸附去除效果.研究结果表明,经过24h反应,施氏矿物合成体系pH从原始2.50降低至2.18,体系Fe2+氧化完全,27.3%的铁离子参与矿物的合成,矿物分子式可表示为Fe8O8(OH)4.22(SO4)1.89.生物合成施氏矿物在温度为15℃,pH分别为3.2、3.0、2.8、2.6、2.4、2.2与2.0液态体系中振荡72h,矿物溶解率分别为1.92%、3.34%、5.90%、13.09%、28.74%、44.53%与61.46%.在温度为30℃的上述酸度体系中,矿物溶解率在相应时间却达到2.04%、3.98%、8.34%、20.53%、43.50%、96.74%与99.92%.在pH≥3.5的不同温度液态体系中该矿物无溶解迹象.在15℃,pH为6.0、5.0、4.5、4.0与3.5,Cu2+浓度为40mg·g-1的液态体系中,生物合成施氏矿物对Cu2+的吸附量为(50.9±2.2)、(47.3±13.3)、(40.5±4.7)、(31.1±5.0)及(16.9±6.5)mg·g-1.体系酸度一定,施氏矿物在15℃与30℃条件下对Cu2+的吸附效果无显著差异.本研究结果对生物合成施氏矿物在ACMD重金属去除工程应用提供必要的参数支撑.     

单光子/光电子在线质谱实时分析聚氯乙烯热分解/燃烧产物

实验室研制了低能光电子磁场增强电离(MEPEI)和单光子电离(SPI)复合电离源,该电离源具有电离化合物范围宽、碎片离子少、质谱图简单等优点,结合飞行时间质谱(TOF-MS)实现了聚氯乙烯(PVC)热分解/燃烧产物的在线分析.针对不同的目标化合物,MEPEI/SPI复合电离源通过调节电离区电场强度,可以快速在SPI和SPI-MEPEI之间切换.PVC热分解/燃烧产物中电离能大于光子能量(10.60 eV)的HCl和CO2(12.74 eV、13.77 eV)利用MEPEI模式电离;而烯烃、二氯乙烯、苯系物、氯苯、苯乙烯、茚满及萘系物等可通过SPI-MEPEI复合模式电离.通过实时监测PVC主要燃烧产物的信号强度随温度的变化趋势可推断出,PVC燃烧产物主要是通过两种机制生成:①250～370℃时,PVC发生脱氯及分子内环化反应,产生大量的HCl、苯和萘;②380～510℃时,PVC发生分子间交联反应,生成烷基芳烃,如甲苯和二甲苯/乙苯等.实验结果表明,SPI/SPI-MEPEI复合离子源TOF-MS分析速度快,应用范围广,在在线分析中具有广泛的应用前景.     

磁性纳米Fe_3O_4对毒死蜱的增效和催化降解研究

应用溶剂热法制备了磁性纳米Fe3O4(NMFO),并用聚乙二醇-6000对其进行改性,使纳米Fe3O4表面由亲水性转变为亲脂性,从而实现与亲脂性毒死蜱的复合。纳米Fe3O4的加入使毒死蜱的生物活性明显提高。室内毒力试验结果表明:含0.2%纳米Fe3O4的Fe3O4/毒死蜱制剂的毒力在室内和紫外光照下分别是同浓度纯毒死蜱的3.84倍和4.17倍;其降解率也显著提高,纳米Fe3O4/毒死蜱制剂在太阳光照下放置10 d,其降解率可达93.2%,相同条件下纯毒死蜱的降解率是10.14%,而将添加或未添加纳米Fe3O4的毒死蜱于暗处放置相同的时间,其降解率分别为1.21%和0.23%。