东莞石马河流域水化学特征时空差异及来源辨析

石马河流域对东江饮用水源地城镇供水具有重要战略意义.为研究石马河水化学特征,分别于2012年2月、6月和11月采集石马河河水水样共39个,分析测定了水体主离子(K+、Na+、Ca2+、Mg2+、Cl-、SO2-4和HCO-3)及营养盐(PO3-4、NO-3和NH+4)浓度,探讨了水化学组成的时空差异、控制因素并对其来源进行了初步辨析.结果表明,水化学组成的时空差异显著,不同时期的河水TDS及营养盐平均浓度排序为11月2月6月;河水阴离子以HCO-3为主,2月和11月时,河水阳离子以Na++K+为主,为HCO-3-Na+水,6月时则以Ca2+为主,为HCO-3-Ca2+水;营养盐浓度在空间上的差异主要受人类活动导致N、P废水排放影响,3个时期的石马河出水口处(R7)N∶P为18.4,有利于浮游植物的生长,河道出现了富营养化的现象;Gibbs图显示,2月和11月的河水主离子受蒸发岩溶解的影响较为显著,而蒸发岩和碳酸盐岩风化共同控制6月的水化学组分;海盐沉降对石马河河水物质的贡献率较小;部分Na+、Mg2+、Cl-和SO2-4来自化肥的施用和工业废水的排放;NH+4-N、PO3-4-P和NO-3-N主要分别来源于家禽养殖废水和生活废水.     

南方红壤区氮湿沉降特征及其对流域氮输出的影响

本研究通过对江西千烟洲香溪流域雨季氮湿沉降及径流过程进行监测,分析降雨及径流过程的各形态氮浓度变化,探讨南方红壤区氮湿沉降特征及其对流域氮输出的影响.结果表明:1 2014年雨季(3~6月)共27场降雨,产生的氮湿沉降负荷达43.64~630.59 kg,氮沉降通量为0.44~6.43 kg·hm-2,呈现出极大的季节变异性;2对其中3场降雨过程进行动态分析发现,当降雨量为8~14 mm时,流域氮沉降负荷达18.03~41.16 kg,而该地区氮湿沉降通量为0.18~0.42 kg·hm-2.其中3场次降雨事件导致流域水体的总径流量为4 189.38 m3,TN总流失负荷16.72 kg,输出通量为4.64 kg·hm-2;DTN总流失负荷为9.64 kg,输出通量为2.68 kg·hm-2;NH+4-N总流失负荷2.93 kg,输出通量为0.81 kg·hm-2;NO-3-N总流失负荷5.60 kg,输出通量为1.56 kg·hm-2.3流域氮湿沉降对流域氮输出的贡献率约为56%~94%,说明降雨对流域氮流失影响巨大,并以硝酸盐为主,流域水体中总氮浓度超过河流水体富营养化阈值(1.5 mg·L-1)存在发生富营养化的隐患.     

上海崇明地区大气分形态汞污染特征

2014年3月~2015年2月对上海崇明东滩湿地公园的气态零价汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(PBM)分别进行了为期1a的连续监测.GEM、RGM和PBM的年平均浓度分别为(2.75±1.13)ng·m~(-3)、(13.39±15.95)pg·m~(-3)和(21.89±40.42)pg·m~(-3),明显高于对应北半球背景值浓度.GEM浓度在夏季最高(3.65 ng·m~(-3)),受自然源排放影响较大,秋冬季较低,受人为源排放影响较大;RGM浓度在春季最高,冬季最低,主要受风速风向的影响;PBM浓度在秋冬季节明显高于其他季节,受秋冬季节较多的细颗粒物重污染过程的影响.GEM和PBM浓度均夜间较高,白天较低,主要受空气气团混合作用影响.RGM浓度在下午较高,主要是由于GEM在下午的光氧化作用加强,利于RGM的生成.GEM和PBM浓度在偏西风向上浓度较高,受上海、江苏等地人为源排放影响较大.RGM浓度在东南风向上浓度明显高于其他方向,这是因为RGM主要来源为人为排放,其浓度受风速影响较大,东南风向上平均风速较小,持续的弱风及停滞的空气不利于RGM的扩散.     

模拟烹饪油烟的粒径分布与扩散

烹饪油烟颗粒物粒径分布与扩散特性研究有助于解析其对室内空气质量和居民健康的影响,采用电子低压撞击器(ELPI)实时监测了油烟机开启和关闭状态下,模拟烹饪油烟发生处和3 m外位置处,0.03~10μm范围内油烟颗粒数浓度和质量浓度随粒径分布.油烟颗粒主要以655 nm以下的细颗粒为主.油烟机能够显著降低室内油烟浓度,开启油烟机后,油烟发生处颗粒数浓度从2.8×106个·cm-3降低到2.3×105个·cm-3,PM2.5(空气动力学直径≤2.5μm的颗粒)质量浓度从85.9 mg·m-3降低到6.2 mg·m-3.油烟机对PM10的净化效率高于PM2.5.油烟迅速从发生处扩散到3 m外,无通风状态下,总颗粒数浓度衰减达65%,PM2.5质量浓度衰减达75%.计算流体动力学(CFD)模拟了油烟机对油烟PM2.5质量浓度场扩散分布影响.红外摄像仪监测了油烟温度场分布扩散,以扇形向外扩散,伴随着油烟温度梯度降低.     

零价铁-氧化剂联合降解土壤中硝基氯苯及土壤性质变化

硝基氯苯是重要的化工原料和中间体,其在土壤中的不断积累对生态环境和人体健康构成了严重威胁.高级氧化修复技术可以将有机污染物直接或间接矿化为CO_2和H_2O,从而成为近年来研究的重点.本文针对南京某化工厂搬迁遗留的硝基氯苯污染的场地土壤,研究了零价铁还原与氧化剂氧化的联合体系对硝基氯苯的降解率,并对反应过程的中间产物和动力学进行了分析,研究了降解后土壤性质的变化.结果表明,当采用KMnO_4、Fenton试剂、30%H_2O_2和Na_2S_2O_44种氧化剂直接氧化时,土壤中硝基氯苯的降解率分别为75.0%、62.9%、58.1%和41.5%;经零价铁还原1 h后,再施加氧化剂氧化处理,硝基氯苯降解率大幅提高,分别达到91.5%、88.5%、87.4%和70.4%.零价铁还原体系中间产物氯代苯胺浓度4 h时达到最大,施加氧化剂后迅速下降,4 h后下降至最低并维持较稳定水平;硝基氯苯氧化反应在单一氧化剂反应体系符合一级动力学方程,但在零价铁与氧化剂联合反应体系符合二级动力学方程;降解后的土壤性质有较大变化,CEC、TOC和土壤养分显著下降,Eh和EC显著增加,土壤pH除施加Na2S2O4下降显著外,施加KMnO_4、Fenton试剂、30%H_2O_2时下降较小,但同时添加零价铁土壤pH下降显著;土壤全N、全P、全K变化不显著,这些可为修复后土壤的再利用提供数据参考.     

外源新碳对红壤团聚体及有机碳分布和稳定性的影响

以中国科学院长期定位试验站的红壤为研究对象,通过室内模拟实验,利用δ~(13)C示踪方法,将稳定同位素碳(δ13C)标记的水稻秸秆添加入红壤,研究水稻秸秆添加对红壤水稳性团聚体分布及稳定性的影响,探索水稻秸秆腐解过程中有机碳在不同粒级团聚体中的动态变化以及分布规律.研究结果表明:未添加水稻秸秆的红壤(对照组),微团聚体(250μm)占主体,2000μm粒级水稳性团聚体含量最少.与对照相比,添加水稻秸秆后(试验组)促进了2000μm粒级水稳性团聚体的团聚.不同培养时期,2000μm水稳性团聚体增加了108.3%~270.3%,促使大团聚体占主体,显著提高了红壤水稳性团聚体的平均重量直径(MWD)、几何平均直径(GMD)、R0.25值,降低了分形维数(D)值,土壤结构明显得到改善.各粒级团聚体有机碳含量也显著得到提高,2000μm团聚体有机碳含量比对照组增加了14.7%~41.5%.土壤有机碳在53μm粒级团聚体中分布随着粒级的增大而增大,即2000μm2000~250μm250~53μm.不同粒级团聚体δ13C值动态变化显著,有机碳的周转速率增大.外源新碳前期主要分配在2000μm、250~53μm粒级团聚体中,并促进了原有机碳的分解,后期主要分配在微团聚体中.红壤大团聚体有机碳含量与团聚体稳定性呈极显著的相关关系(p0.01).     

餐厨垃圾固态发酵过程中挥发性脂肪酸与产气的变化关系研究

为了研究餐厨垃圾固态发酵过程中挥发性脂肪酸(VFAs)与产气的变化关系,采用中温(37.0±0.2)℃连续式发酵,在完全混合CSTR反应器中连续运行100 d,分析餐厨垃圾固态发酵过程的启动、运行、失衡、失衡后恢复及实现固态发酵全过程各参数的变化趋势,重点研究VFAs各成分与产气、pH等的关系.结果表明,餐厨垃圾固态发酵实验过程可划分为4个时期:适应期(0~13 d)、启动期(14~30 d)、抑制期(31~50d)、恢复及稳定期(51~100 d).不同时期的容积产气率、VFAs及各参数均表现出不同的阶段性变化.在餐厨垃圾固态发酵全过程中,pH保持在5~7之间,正丁酸比例一直处于较高水平;VFAs与pH和容积产气率在初期基本保持反比关系,最终在稳定期达到平衡,均稳定在一定范围内波动.在恢复及稳定阶段以NaOH稀碱液调节当日回流渗滤液的pH值,在第63 d时pH值上升至6.76,VFAs含量稳定在20~22 g·L~(-1)之间,产气量明显提高;在81 d时TS达到20%以上,系统容积产气量和生物降解率均保持相对稳定.     

我国人为源气态活性氮排放时空变动特征分析

随着粮食和能源需求的增加,农业生产和化石燃料燃烧带来的活性氮污染越来越成为影响我国环境和人民健康的重要因素之一.通过对2000、2005及2010年全国31个省(直辖市、自治区)的人为源气态活性氮排放总量、单位GDP及单位人均排放量的Moran's I指数和GetisOrd G*i指数进行空间分析,探讨了气态活性氮排放及其强度的时空变动特征.结果表明,全国的气态活性氮排放及其强度呈现明显的空间集聚特征.在空间分布特征上,全国活性氮排放表现为高值集聚分布,其热点主要位于华北平原和长江中下游平原地区;排放强度方面则为高值聚集和低值聚集兼备.通过对3个年份的冷热点比较分析发现,排放强度的冷点地区变化较小,热点地区变化较大.其中,单位GDP排放强度方面,冷点地区处于东南沿海地区,热点地区则由西北地区缩小到四川、甘肃两省;而单位人口排放强度方面,冷点地区范围有所缩减,热点地区则由分散转变为集中分布于京津冀及周边的山西、内蒙古和辽宁等.分析人为源气态活性氮时空分布格局和特征及其形成原因,可为评估和减缓气态活性氮排放对生态环境的影响提供科学基础.     

喜马拉雅山中段北坡地表水体主要离子特征及其控制因素——以叶如藏布流域为例

为调查喜马拉雅山中段北坡地表水环境特征,2015年9月在叶如藏布流域采集24个地表水体水样并对其水化学特征分析测定,研究结果表明:(1)叶如藏布流域水化学特征存在显著空间差异.随着海拔升高,地表水体p H值、TDS值呈微弱的减小趋势.24个水样中23个水样属于淡水,1个为微咸水.(2)叶如藏布流域内地表水阳离子主要为Ca~(2+),阴离子以SO_4~(2-)为主,其次为HCO_3~-,即地表水为Ca~(2+)-SO_4~(2-)型.(3)叶如藏布流域地表水中各离子之间具有不同程度的相关性.其中Cl~-、HCO_3~-、Na~+和K~+4种离子共源性好;阳离子的来源不同,Na~+和K~+主要来源于碳酸氢盐,Ca~(2+)主要来源于硫酸盐,而Mg~(2+)的来源比较广泛.(4)叶如藏布流域大部分离子主要来源于陆地,受陆源影响从小到大排列顺序为:Na~+Mg~(2+)SO_4~(2-)Ca~(2+)K~+HCO_3~-.流域水文化学过程主要受岩石风化作用控制,特别是受到碳酸盐风化影响.以强木村为界,流域下游地区地表水化学特征受人类活动影响逐渐变大,特别是畜牧活动及人类施肥的影响.     

金华地区PM2.5中的极性有机示踪物

用GC/MS,对金华地区3个采样点、四个季节,225个PM_(2.5)样品中10种极性有机示踪化合物进行了分析,包括天然源:3个异戊二烯SOA示踪物、1个α-蒎烯SOA示踪物和2个真菌孢子示踪物,和人为源:1个甲苯SOA示踪物、3个生物质燃烧示踪物.结果表明,异戊二烯SOA示踪物浓度为3.41~48.50 ng·m~(-3),α-蒎烯SOA示踪物浓度为2.45~25.40 ng·m~(-3),甲苯SOA示踪物为4.75~39.80 ng·m~(-3).各SOA示踪物均有明显的季节变化,其中,异戊二烯SOA示踪物呈夏季秋季≈春季冬季,α-蒎烯SOA示踪物夏季春季≈秋季冬季,甲苯SOA示踪物秋季夏季春季冬季.估算得出甲苯SOC对OC的贡献为3.03%~24.50%,而来源于生物质燃烧的有机碳对OC的贡献可以达到1.23%~42.80%.表明人为源排放前体物的二次转化以及生物质燃烧是金华地区大气细颗粒物污染的重要来源.