MoS2/BiOI复合光催化剂制备及其光催化氧化还原性能

通过两步法合成花状MoS_2/BiOI复合光催化剂,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外可见漫反射(UVVis)、光电子能谱(XPS)等方法对合成的样品进行了表征,对其可能的形成机制进行探究,通过电化学表征计算出BiOI与MoS_2的价带与导带位置,显示复合材料形成了1型异质结.同时以罗丹明B(RhB)与含Cr6+溶液作为目标污染物测试光催化剂的氧化还原性能,相比于BiOI和MoS_2单体,MoS_2/BiOI复合光催化剂表现出更强的光催化氧化与还原能力,其中以质量分数为2%的MoS_2与BiOI复合光催化剂效果最佳,可见光照20 min后RhB降解率达到98.92%,80 min后Cr6+溶液光催化还原率可达到97.87%,较纯BiOI分别提高了1.79倍与3.85倍,且经过4次重复利用后仍具有较高的光催化活性.光催化降解Rh B过程中空穴(h+)与超氧自由基(·O-2)作为主要活性物种,其中空穴影响更为显著.     

外源Cl-添加对不同母质土壤溶液Cd2+浓度的影响

土壤镉(Cd)的环境行为与其在土壤溶液中的存在形态以及陪伴离子有关,然而外源Cl~-与土壤溶液中Cd~(2+)的关系以及不同母质土壤对Cd~(2+)的环境行为的影响并没有明确的结论.选取2种水稻土(第四纪红色黏土母质发育的红黄泥、紫色砂页岩母质发育的紫泥田)为研究对象,添加离子态外源Cd~(2+)(0、1、2.5、5 mg·kg~(-1)),平衡老化后添加外源Cl~-(0、0.6、1.2 mg·kg~(-1)),在保持水分恒定的情况下进行模拟培养试验,研究外源Cl~-添加对土壤溶液Cd~(2+)浓度的影响.结果表明,随着外源Cd~(2+)的增加,土壤溶液Cd~(2+)的浓度提高,红黄泥土壤溶液Cd~(2+)的浓度显著高于紫泥田;添加Cl~-会使土壤溶液中Cd~(2+)浓度升高,且Cd~(2+)浓度与外源Cl~-呈显著正相关,红黄泥和紫泥田土壤溶液中Cd~(2+)的平均浓度比不添加Cl~-时Cd~(2+)的平均浓度分别增加了12.74%、51.49%;土壤对Cd~(2+)的吸附关系符合Freundlich等温吸附方程,紫泥田对Cd~(2+)的吸附量显著高于红黄泥,添加Cl~-对红黄泥Cd~(2+)的吸附影响很小,而对紫泥田的影响显著.Cl~-存在下,红黄泥和紫泥田的解吸率分别为12.50%～19.25%、14.76%～24.99%,外源Cl~-添加对Cd~(2+)解吸影响小.综合分析认为,Cl~-对不同土壤Cd~(2+)的吸附解吸行为影响有较大的差异.     

大沽河口潮间带沉积物重金属污染特征

为了解胶州湾大沽河口潮间带沉积物重金属污染现状,2015年采集60个大沽河口潮间带表层沉积物样和2个柱状样,测试了样品的粒径及主要重金属元素含量。结果显示,大沽河口地区以黏土质粉砂为主,局部含有砂质粉砂和粉砂质砂;潮汐对粒径较大的砂、粉砂的分选性较好,对黏土的分选性较差;沉积物重金属污染程度较低,Zn、Pb、Cu、Cr、Cd、As和Hg等7种重金属元素的平均含量为30.29×10-6、29.35×10-6、80.55×10-6、69.92×10-6、0.08×10-6、0.05×10-6和8.63×10-6;表层沉积物中各金属元素与平均粒径之间有较强的负相关性;利用Hakanson潜在生态危害指数法对各金属元素的潜在生态危害程度进行了评价,结果显示大沽河口潮间带重金属污染程度整体较低,Hg为主要超标元素,近年来,该地区环境有所改善。     

One-step synthesis of Cu(II) metal–organic gel as recyclable material for rapid, efficient and size selective cationic dyes adsorption

Efficient removal of non-biodegradable and hazardous dyes from wastewater remains a hot research topic. Herein, a rationally designed a Cu(Ⅱ)-based metal–organic gel(Cu-MOG) with a nanoporous 3 D network structure prepared via a simple one-step mixing method was successfully employed for the removal of cationic dyes. The Cu-MOG exhibited high efficiency, with an adsorption capacity of up to 650.32 mg/g, and rapid adsorption efficiency, with the ability to adsorb 80% of Neutral Red within 1 min. The high adsorption efficiency was attributed to its large specific surface area, which enabled it to massively bind cationic dyes through electrostatic interaction, and a nanoporous structure that promoted intra-pore diffusion. Remarkably, the Cu-MOG displayed size-selective adsorption, based on adsorption studies concerning dyes of different sizes as calculated by density functional theory. Additionally, the adsorption performance of the Cu-MOG still maintained removal efficiency of 100% after three regeneration cycles. These results suggested that the Cu-MOG could be expected to be a promising and competitive candidate to conveniently process wastewater.     

Highly catalytic activity of Mn/SBA-15 catalysts for toluene combustion improved by adjusting the morphology of supports

Rod-like, hexagonal and fiber-like SBA-15 mesoporous silicas were synthesized to support MnO_x for toluene oxidation. This study showed that the morphology of the supports greatly influenced the catalytic activity in toluene oxidation. MnO_x supported on rod-like SBA-15(R-SBA-15) displayed the best catalytic activity and the conversion at 230°C reached more than 90%, which was higher than the other two catalysts. MnO_x species consisted of coexisting MnO_2 and Mn_2O_3 on the three kinds of SBA-15 samples. Large amounts of Mn_2O_3 species were formed on the surface and high oxygen mobility was obtained on MnO_x supported on R-SBA-15, according to the H_2 temperature programmed reduction(H_2-TPR)and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) results. The Mn/R-SBA-15 catalyst with greater amounts of Mn_2O_3 species possessed a large amount of surface lattice oxygen, which accelerated the catalytic reaction rate. Therefore, the surface lattice oxygen and high oxygen mobility were critical factors on the catalytic activity of the Mn/R-SBA-15 catalyst.     

Ag/P-g-C3N4复合材料可见光催化降解双酚AF的机理研究

利用简单的热聚合及原位沉淀法制备了一系列不同质量比(1%～10%)的Ag/P-g-C_3N_4复合材料,采用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、FTIR、BET和XPS等表征手段对复合材料的形貌结构、光学特性和化学组成进行了表征.利用合成材料光催化降解双酚AF(BPAF),研究了溶液初始pH、溶解性有机质(DOM)对BPAF降解的影响,并对光催化降解机理进行了探讨.结果表明,在pH=7时,5%Ag/P-g-C_3N_4表现出最强的光催化性能,其在90 min内对BPAF的降解率达到100%.DOM在低浓度(0.5 mg·L~(-1))时促进了BPAF的光降解,而在高浓度时(2～10 mg·L~(-1))抑制了BPAF的光降解.活性基团捕获实验结果表明,在Ag/P-g-C_3N_4降解BPAF过程中,h~+和·OH起主要的作用,直接参与了BPAF的降解.相对于P-g-C_3N_4,Ag/P-g-C_3N_4光催化性能的增强主要是因为Ag的负载促进了e~-和h~+的分离,同时Ag单质的SPR效应提高了复合材料对可见光的吸收率,延长了光生载流子的寿命.     

自然生境中厌氧氨氧化功能微生物生态学研究进展

自然生境中发生的厌氧氨氧化过程是继反硝化和好氧氨氧化后的又一条氮损失途径,对全球生态系统氮循环具有重要意义,但不同自然生态系统中存在不同种类的厌氧氨氧化微生物.通过阐述厌氧氨氧化反应发生的生理机制,并对不同自然环境中发现的厌氧氨氧化功能微生物进行梳理,分析了厌氧氨氧化菌分布的空间异质性成因.结果表明,适量的无机氮可以促进厌氧氨氧化的发生,有机碳含量低和低氧条件更有利于厌氧氨氧化菌的生存且厌氧氨氧化的活性较高,这与厌氧氨氧化菌的化能自养代谢途径有着紧密的联系,低养分条件下反硝化菌的活性受到短暂抑制,促进了厌氧氨氧化的发生.同时,适当的高盐环境会提高厌氧氨氧化活性并促进厌氧氨氧化菌群落结构转变,高盐度环境下Scalindua属占优势,低盐度环境下Brocadia属更占优势.厌氧氨氧化菌对温度变化有很好的适应性,大部分厌氧氨氧化菌（如Scalindua属、Kuenenia属和Brocadia属）对于极端环境均有较强的环境适应性;此外,悬浮颗粒物浓度、含水量等因素也会影响厌氧氨氧化菌的分布及其代谢活性.建议今后从基因组学、蛋白组学和转录组学相结合的角度对自然环境中的厌氧氨氧化菌开展生理生态机理的研究,并探明厌氧条件下Fe3+、Mn4+、SO₄2-等电子受体与厌氧氨氧化过程的生物化学联系,以更好地应用于工程技术研究,并为生态环境修复提供理论依据.      

中国水土资源本底匹配状况研究

论文以中国水资源二级区为基本单元,利用单位面积水资源量法和基尼系数法,以二级区水资源总量和潜在可开垦耕地面积为数据基础,评价中国水土资源本底匹配状况,为中国水土资源优化配置提供科学依据。首先根据适宜农作物耕种的高程、坡度和土壤类型条件,得到中国潜在可开垦耕地分布;然后,计算单位潜在可开垦耕地面积水资源量,评价中国水土资源本底匹配分布状况;最后,绘制水土资源洛伦兹曲线,计算基尼系数,对中国水土资源本底匹配总体状况进行评价。研究结果表明： 1）中国北部区域潜在可开垦耕地较多,西南部和南部沿海区域分布较少,未来具有较大耕地开发潜力的区域主要分布在北方; 2）中国本底水资源和潜在可开垦耕地资源空间分布存在严重错位; 3）较之已有研究成果中依据水资源量和耕地面积计算的基尼系数0.566,论文以本底水资源和潜在耕地为基础数据计算的基尼系数0.712要大很多,表征中国本底水土资源不匹配程度要严重得多,中国80%的水资源服务不到23%的潜在可开垦耕地。     

基于CSGD的排放清单处理工具研究

CSGD（crowd sourcing geographic data,众源地理数据）是通过互联网向大众或相关机构提供的一种开放地理空间数据,具有易获取、时效性好、准确性高等特点,在排放清单时空分配方面具有应用潜力.然而,现有排放清单处理工具不支持CSGD数据直接输入且难以满足排放清单空间分配和空气质量模式所需清单格式,因此,亟待开发一套可以拓展该类数据在排放清单领域应用的工具.以CSGD中的POI（城市设施兴趣点）数据为主要研究对象,基于QGIS平台、C++语言及Python语言,开发了在Windows系统下的ISAT（inventory spatial allocate tool,排放清单空间分配工具）工具及在Windows或Linux系统下的ISAT.M工具.结果表明:ISAT工具以POI数据为基础制作出的空间分配结果与排放源排放强度的空间分布特征的一致性较好;ISAT.M工具输出的inline清单可以作为CMAQ空气质量模式及其DDM敏感性分析模块的输入文件并开展模拟,通过与SMOKE模型的关闭源法模拟结果对比发现,二者在数据及空间分布上呈较好的一致性.研究显示,CSGD数据应用于排放清单空间分配可较好地反映排放源空间分布特征,同时由于此类数据存在信息冗杂、近郊区数据缺失等问题,在应用过程中应注意数据清洗及数据种类的选取工作.      

石家庄某制药企业污水处理过程中NH3排放研究

为了解污水处理过程中各处理单元NH₃的排放特征,采集石家庄某制药企业各污水处理单元以及经过废气治理后排放的样品,计算各采样点NH₃浓度及排放量。结果表明:各污水处理单元中,水解酸化池NH₃浓度和单位体积污水NH₃排放量均为最高,分别为62.89和3 360 mg∕m ³。各污水处理单元NH₃总排放量为0.97 kg∕h,单位体积污水NH₃排放量为9 312 mg∕m ³;经废气治理后,排入环境的NH₃为0.25 kg∕h,单位体积污水NH₃排放量为2 400 mg∕m ³,去除率为74.2%,经治理后NH₃排放量明显降低。南区、北区废气治理采用碱洗+氧化+水洗工艺,NH₃去除率分别为93.3%和83.1%;生物区废气治理采用生物滴滤床工艺,NH₃去除率为39.1%,碱洗+氧化+水洗工艺对NH₃的去除效果好于生物滴滤床工艺。