反应条件对等离子体脱除吸附于Cu-Ce/AC表面NOx的影响

以放电等离子体协同催化法对吸附在Cu-Ce/AC上的NOx进行脱除,研究了不同的放电条件和添加水蒸气对脱除NOx的影响。结果表明,对于同轴圆筒形反应器,催化剂量一定时,放电长度增加,吸附态NOx去除率先升高后下降;放电电压增大,吸附态NOx去除率升高,原因在于放电反应区内能量密度和活性粒子分布状态改变。根据NOx程序升温脱附（TPD）,TPD低温位（x更容易被放电等离子体脱除,放电长度和放电电压能够影响不同吸附位上NOx的去除效率。适宜条件下,吸附态NOx去除率最高达到93.3%。循环吸附-等离子体脱除NOx进行10次后,NOx脱除率在92%以上。在混合气中添加5%水蒸气提高了等离子体对吸附态NOx的去除率,但导致循环吸附-等离子体脱除NOx效率下降。原因是H2O与NOx竞争吸附带来的负面效应大于等离子体中H2O提供自由基与吸附态NOx反应所带来的正面效应。     

天然气全氧燃烧尾气生活垃圾气化热力学分析

基于Aspen Plus模拟平台,运用吉布斯能最小化原理,以天然气全氧燃烧尾气（后续称为烟气）作为气化剂,选取反应温度和烟气流量与生活垃圾量比（E/M）作为影响因素,气化炉温度变化范围为400~1 500℃,E/M范围0~3.0,对几种典型生活垃圾（木屑、纸屑、塑料、橡胶和厨余）气化进行模拟计算。模拟结果表明,以烟气作为生活垃圾气化剂,可制备富氢产品气,产品气为中热值燃气。温度在800℃左右时,H2的体积分数达到峰值46.75%,反应温度大于800℃时,反应温度的增加对提升产品气的热值、CO的含量有一定作用,但H2的含量和产品气产率有所下降,反应温度过高增加气化的能源投入,反应温度应控制在800~1 000℃范围。高温烟气的过量导致产品气热值和品质下降,E/M宜控制在0.4~1.0区间范围。     

微生物发酵产物中溶藻物质的提取方法

微生物溶藻是藻类水华控制的研究热点,但目前仍缺乏去除微生物发酵产物中营养物质的方法学研究,对野外水体采集的微囊藻的溶藻活性研究也较少见。比较了不同极性溶剂对溶藻物质的固液萃取效率,研究了分子筛层析对溶藻物质的纯化效果,并测定了各提纯步骤的中间产物对野外水体采集的铜绿微囊藻的溶藻效果。结果表明,在溶藻活性基本保持稳定的前提下,固液萃取串联分子筛层析技术对TOC、TN和TP的总去除率平均高达97%,其中,固液萃取的分级去除率平均高达90%,而分子筛层析的分级去除率平均为70%,且分子筛层析后的产物对野外水体采集的铜绿微囊藻的去除率稳定在60%左右。结果说明,固液萃取与分子筛层析技术可以作为溶藻物质工业化提取与实验室纯化的重要方法。     

改性La2O3/聚丙烯纤维对饮用水中磷的吸附及控菌效果

为了研究吸附剂在饮用水中除磷控菌效果,在聚丙烯(PP)纤维上负载氧化镧(La_2O_3)纳米颗粒,并用聚乙烯亚胺(PEI)对吸附剂表面进行亲水改性,制备出PEI/La_2O_3/PP纤维吸附材料,使用X射线衍射分析(XRD)对其进行了表征。实验结果表明:偏酸性条件有利于磷的吸附,溶液中共存离子对吸附效果的影响不大;当温度为45℃时,PEI/La_2O_3/PP对磷的饱和吸附容量达到76.67 mg·g-1,吸附过程能够较好地拟合Langmuir模型;吸附动力学过程能够较好地拟合准二级反应动力学方程。该吸附材料对饮用水中的微量磷具有良好的吸附去除效果,磷深度去除后能达到明显的抑菌效果。     

磺胺类制药废水中苯系物的快速同步检测

磺胺类制药废水是一类难降解有机废水,其中含有苯磺酰胺、苯磺酸、苯酚等苯系物,对这些物质的快速检测十分必要,针对这3种物质建立了基于高效液相色谱的快速同步检测方法。采用C₁₈柱为分离柱,比较了乙腈/水、甲醇/水和甲醇/缓冲盐3种流动相体系的分离效果,优化了230、240、250和260 nm 4种检测波长等条件。结果表明,V_甲醇∶V_{磷酸二氢铵溶液}(0.5%,pH=3.5)=50∶50作为流动相时,基线稳定,峰形较好,3种目标物在11 min内即可实现有效分离,且浓度为5~100 mg·L⁻¹时,3种目标物峰面积与质量浓度的线性关系良好(R²>0.999),检出限为15.0~29.4 μg·L⁻¹,相对偏差为0.05%~1.56%(n=5),该方法能同时检测苯磺酸、苯酚和苯磺酰胺,具有简便、灵敏、准确等优点,可为制药废水的快速检测和磺胺类药物降解机理的分析提供便利。     

落地油泥土壤性质对超声除油效果的影响

落地油泥是油田产生的一类危险固体废弃物,其无害化处理是目前各大油田所面临的重大挑战之一。为了深入认识超声处理过程中油泥土壤性质与超声处理除油效果之间的关系,以不同油田典型落地油泥为研究对象,超声处理后对其土壤残留含油量、土壤颗粒级配、土壤化学组成等进行分析。结果表明：油泥中土壤颗粒粒径较大的大庆、大港落地油泥经超声处理后的除油效果均在60%以上,而土壤颗粒粒径较小的冀东落地油泥超声除油率仅为11%;同时,超声除油效果较好的大庆、大港落地油泥中的钙氧化物含量较低(分别为4.84%和5.94%),而超声除油效果差的冀东落地油泥中的钙氧化物含量较高(11.57%)。进一步的模拟实验结果表明,钙氧化物含量高的土壤对原油的吸附量大、吸附强度高、超声除油效果差,而钙氧化物含量低的土壤吸附量小、吸附强度低、超声除油效果好。以上结果可为油田落地油泥超声处理技术的开发及规模化应用提供指导。     

OAO和AO工艺处理城镇生活污水的微生物群落特征分析

以模拟城镇生活污水为对象,采用AO和OAO 2种工艺进行处理,通过常规水质检测和高通量测序技术来分析和探究导致2种工艺运行效果不同的微生物层面原因。结果表明:OAO工艺对COD和NH_3-N的平均去除率略高于AO工艺,但OAO工艺对TN和TP的去除效果较为显著,平均去除率分别比AO工艺高6.01%和3.44%;2种工艺的优势菌门均为Proteobacteria和Bacteroidetes,2种工艺的优势菌纲也均为β-Proteobacteria和γ-Proteobacteria;2种工艺间微生物群落差异性较大,OAO工艺的微生物种群丰度和多样性均大于AO工艺;AO工艺优势菌属为Pseudomonas、Thiothrix、Dechloromonas,OAO工艺为Thermomonas、Dechloromonas、Rhodobacter。此外,Nitrosomonas、Nitrospira作为亚硝化和硝化阶段的重要菌属在AO工艺好氧池的相对丰度为0.05%和0.02%,在OAO工艺中则显著提高,为0.47%和0.45%。其原因是OAO工艺的好氧池污泥BOD负荷较AO小,更适合硝化细菌生长。硝化细菌及其他功能菌在OAO工艺中的大量存在是OAO工艺的能够高效脱氮的主要原因。以上结果可为OAO工艺处理城镇生活污水中优势菌种的筛选及培养提供参考。     

氯自由基介导的BDD电极选择性氧化脱氮

为实现氨氮的高效选择性转化,设计了一个氯自由基介导的电化学体系。该电化学体系以稳定性好、氧化能力强的掺硼金刚石(BDD)电极为阳极,以Pd-Cu修饰的泡沫镍材料(Pd-Cu/NF)为阴极,以氯化钠为电解质,对BDD电极选择性电催化氧化性能与机理进行了研究。结果表明：在4.0 V电压下,体系中的Cl⁻原位可转化成氯自由基(Cl·),Cl·可选择性地将氨氮转化为N₂和少量$ {\rm{NO}}_3^ - $,副产物$ {\rm{NO}}_3^ - $在Pd-Cu/NF阴极被高效还原为N₂;分别探究了阴极材料、电场强度、电极间距、溶液pH和电解质种类对氨氮转化性能的影响。通过电子顺磁共振和自由基捕获实验,证实了Cl·在氨氮转化过程中发挥了重要作用。在最优条件下,可实现40 min内100%的氨氮转化率和25 mg·L⁻¹的N₂生成量,以上研究结果可为解决水体中氨氮的污染问题提供参考。     

废铅酸蓄电池铅膏铵法预脱硫过程的动力学分析

以废铅酸蓄电池中铅膏为研究对象,开展了用NH₄HCO₃为脱硫剂对铅膏进行脱硫转化的实验研究。通过分析反应过程中PbSO₄转化率随时间的变化关系,考察了搅拌速度、反应温度及NH₄HCO₃浓度对铅膏脱硫转化的影响;利用固液多相反应的收缩核模型,分析了反应的动力学过程,并计算了反应的表观活化能及表观反应级数。结果表明：在实验选取的条件范围内,提高反应温度、增大NH₄HCO₃浓度及加快搅拌速度均可以促进铅膏的脱硫转化;表观活化能为9.7 kJ·mol⁻¹,表观反应级数为0.71,反应过程受内扩散步骤控制。研究结果可为铅膏铵法预脱硫技术能高效、低耗的应用提供参考。     

CaO2及H2O2类Fenton降解土壤石油烃污染

采用H_2O_2/Fe(Ⅲ)/柠檬酸类Fenton体系和CaO_2/Fe(Ⅲ)/柠檬酸类Fenton体系修复土壤石油污染,考察了氧化剂种类、氧化剂投加量、 Fe(Ⅲ)浓度和柠檬酸浓度对柴油降解效果的影响,并进一步研究比较了CaO_2/Fe(Ⅲ)/柠檬酸和H_2O_2/Fe(Ⅲ)/柠檬酸2种修复方式对土壤原著微生物群落变化及豌豆植株生长所带来的生态毒性效应。单因素实验结果表明:在其他条件相同的情况下,CaO_2类Fenton降解柴油效果优于H_2O_2类Fenton降解效果;柴油降解率随着氧化剂投加量、Fe(Ⅲ)和柠檬酸浓度的增大呈现先增后降的趋势。当CaO_2浓度为166.67 mmol·L~(-1)、Fe(Ⅲ)浓度为27.78 mmol·L~(-1)、柠檬酸浓度为27.78 mmol·L~(-1)时,反应24 h后,土壤中柴油降解率达到44.14%。生态毒性实验表明:CaO_2类Fenton处理后土壤微生物群落的丰富度和多样性指数均有所提高,H_2O_2类Fenton处理后均有所降低,2种处理方式均在不同程度上改变了土壤微生物群落的优势菌门构成;CaO_2及H_2O_2类Fenton处理均抑制了豌豆植株的生长,发芽率、植株干重、株高、叶绿素含量等测试指标均下降,其中H_2O_2类Fenton处理的抑制效果更为明显。进一步分析可知,CaO_2类Fenton处理技术比H_2O_2类Fenton处理技术更适用于石油污染土壤修复。