Ozone-enhanced catalytic oxidation of monochlorobenzene over iron oxide catalysts

In this study, we examined the experimental catalytic oxidation of gaseous monochlorobenzene (MCBz) with O₃ over Fe₂O₃ in a packed bed reactor to investigate the feasibility of economical low temperature decomposition at a high space velocity (SV). We investigated the effects of several reaction parameters (temperature, O₃ concentration, and SV) on the MCBz oxidation. At 150 °C, the conversion of MCBz over Fe₂O₃ in the absence of O₃ was only 3%; it increased to 91% over Fe₂O₃ in the presence of 1200 ppm of O₃ at a high SV of 83 s⁻¹. A long-term operation study revealed that the conversion of MCBz was stable for more than 96 h. In the steady state, the carbon and chlorine balances were 88% and 86%, respectively. Applying a Langmuir-Hinshelwood kinetic model, we estimated an activation energy of 16.7 kJ mol⁻¹ for MCBz oxidation over Fe₂O₃ in the presence of O₃.     

金属盐改性活性氧化镁对饮用水中氟离子的去除性能

饮用水中氟含量超标会损害人体的健康,本研究研制了一种改性吸附剂用于去除饮用水中过量的氟离子。本研究采用浸渍,焙烧的方法将金属盐负载到活性氧化镁上,制备改性活性氧化镁,考察了其除氟效果和吸附除氟的主要影响因素。结果表明,经过钙盐,铁盐改性后的活性氧化镁最大吸附容量显著增加,在复杂水体环境中仍有突出的除氟效果;改性吸附剂适宜pH为3~10;金属盐改性活性氧化镁处理水样不会有Mg²⁺和浸渍盐离子溶出,是一种安全可靠的吸附除氟材料。     

悬浮填料生物膜反应器细菌群落季相更替对处理效果的稳定作用

针对生物实验室污水处理难度高及其秋冬季节达标率低的问题,采用改进工艺的悬浮填料生物膜反应器(moving bed biofilm reactor, MBBR)进行连续处理,观察秋冬季节MBBR水质处理效果,利用高通量测序技术研究环境因子水温(Tw)、溶解氧(DO)、pH对生物膜细菌群落更替的影响以及主要微生物种群变化。结果表明,Tw由26 ℃下降到10 ℃期间,反应器COD、${{\rm{NH}}_4^ + }$-N去除率仍然分别保持在75%、80%左右,MBBR出水稳定在一级A标准。变形菌门(Proteobacteria)、拟杆菌门(Bacteroidetes)和浮霉菌门(Planctomycetes)是生物膜主要优势菌门,Tw的下降引起拟杆菌门的相对丰度显著升高。假单胞菌属(Pseudomonas)和黄杆菌属(Flavobacterium)在低Tw下成为优势菌属,动胶菌属(Zoogloea)相对丰度保持稳定。通过冗余分析(RDA)发现,DO与短波单胞菌属(Brevundimonas)、pH与脱氯单胞菌(Dechloromonas)、固氮弧菌属(Azoarcus)具有显著正相关性,Tw与假单胞菌属、黄杆菌属具有显著负相关性。MBBR结果揭示,细菌群落动态更替是MBBR出水水质仍然保持稳定的重要原因。     

有机固废厌氧发酵产物的转化制备与应用进展

有机固废的高效转化和循环利用对解决全球环境污染、能源短缺和资源缺乏等共性问题具有积极作用。采用厌氧发酵技术高效处理有机固废,可合成制备出不同酸化产物,并促进酸化产品的加工应用。在文献及工程调研的基础上,梳理了有机固废厌氧酸化发酵的不同代谢途径,分析了不同酸化产物的经济性及工程化应用现状。以发酵产物乙醇、乳酸、丙酸和丁酸等为代表,分析了酸化产品的制备及应用状况。采用系列宏观与微观的调控手段,可促进酸化发酵目标产物的代谢转化,并实现有机固废酸化发酵脂肪酸类产物的高效合成,从而为发酵脂肪酸类产品的制备生产和加工应用提供参考。     

电解液循环对废手机线路板碱性矿浆电解回收的影响

针对废手机线路板碱性矿浆电解资源化过程中电解液带来的污染问题,采用氨-氯化铵碱性矿浆电解液循环回收废手机线路板中金属,以降低能耗、减少污染。研究了氨-氯化铵碱性矿浆电解体系从废手机板制备阴极铜的过程中,电解液循环对Cu的回收率、电流效率、Cu纯度以及Cu和Ni、Zn、Pb等金属迁移转化的影响。经过7次电解液循环实验,结果表明,电解液循环对Ni、Zn、Pb等金属分布及电流效率的影响十分显著,但Cu的分布、纯度及回收率基本不受影响。Cu主要分布在电解液和沉积物中,其他金属则主要在电解液与阳极渣中;8组实验获得的沉积物中Cu的纯度和回收率分别高于99.9%和90%。基于碱性矿浆电解回收废手机板中金属工艺中,完全可以实现电解液的循环利用。本研究可为碱性矿浆电解废线路板提供参考。     

水体中27种有机磷阻燃剂(OPFRs)的检测及风险评价

有机磷阻燃剂(organophosphorus flame retardants,OPFRs)具有致畸、致癌、致突变风险以及神经毒性作用。为了更好地研究其存在水平和健康风险,建立了固相萃取与高效液相色谱-串联质谱仪和气相色谱-质谱联用仪检测水体中27种OPFRs的分析方法,并对OPFRs进行了健康风险评价。20种OPFRs采用MCX固相萃取柱预处理和LC-MS/MS进行检测,以甲醇和含10 mmol·L⁻¹的甲酸水溶液作为流动相进行梯度洗脱,7种OPFRs采用HLB串联Envi-18固相萃取柱进行预处理并利用GC-MS进行检测。检测结果表明,27种OPFRs的检出限为0.02~2.53 ng·L⁻¹;定量限为0.06~8.43 ng·L⁻¹;回收率为65.82%~108.48%。2021年4月份,采集北京市潮白河地表水和地下水8个水样并检测其OPFRs。实测结果表明：除磷酸三(2-异丙基苯)酯、磷酸异癸基二苯酯、磷酸叔丁基苯二苯酯、磷酸二苄酯外,其余23种OPFRs均有不同程度检出,质量浓度为0~973.17 ng·L⁻¹;磷酸三(2-乙基己基)酯、磷酸三乙酯、磷酸三丙酯、磷酸三异丙酯含量相对较高,分别高达973.17、459.90、315.47、298.41 ng·L⁻¹。采用USEPA模型对水样中的OPFRs进行了健康风险评价, 13种OPFRs的非致癌风险值为0~6.17×10⁻⁴,4种OPFRs致癌风险值为1.37×10⁻⁹~1.07×10⁻⁷;在高暴露条件下,OPFRs的非致癌风险值为1.61×10⁻⁵~6.17×10⁻⁴,致癌风险值为1.00×10⁻⁸~1.07×10⁻⁷,均低于风险阈值。上述结果说明,水体中OPFRs产生的健康风险处于较低水平。此次采集的潮白河地表水和地下水水中OPFRs的致癌风险和非致癌风险均处于较低水平。本研究结果可为地表水和地下水水体中OPFRs的检测及风险评价提供参考。     

城镇污水AAOA高标准除磷脱氮技术开发与应用

针对城镇污水在高标准除磷脱氮过程中碳源不足的问题,提出了基于多路径协同的AAOA除磷脱氮技术,探究了AAOA系统实现高标准除磷脱氮对进水C/N的要求,并对实际城镇污水处理进行了实验研究。结果表明：当进水C/N分别为6、7.5、9时,系统TN去除率分别为74.12%、84.90%、90.05%,TP去除率分别为48.29%、97.68%、98.50%;当进水C/N≥7.5时,系统可以实现高标准脱氮除磷。16S rRNA高通量测序结果表明：系统中脱氮除磷功能菌属主要有Aeromonas、Nitrospira、Aeromonas、Comamonadaceae_unclassified、Uliginosibacterium、Saccharibacteria_norank、Candidatus_Accumulibacter、Aeromonas、Pseudomonas、Dechloromonas,系统通过自养硝化、异养硝化、异养反硝化、反硝化聚磷、好氧反硝化等多条路径协同作用实现了高标准除磷脱氮。同时,采用AAOA系统处理城镇污水,当城镇污水进水C/N为7.5时,系统出水${\rm{NH}}_4^{+} $-N、TN和PO43--P平均质量浓度分别为0.40、3.57、0.21 mg·L−1,平均去除率分别达到98.76%、89.03%和95.55%,即无需外加碳源可实现城镇污水的高标准除磷脱氮。     

基于表层沉积物污染状态的环保清淤范围划定：以长荡湖为例

为确定长荡湖环保清淤范围,通过对表层沉积物TN、TP和8种重金属的监测来确定空间分布差异及高污染区域,并结合实际操作情况确定具体清淤范围。结果表明,研究区域TN为419~2 920 mg·kg⁻¹,均值为1 186 mg·kg⁻¹,无明显空间差异和分层差异。长荡湖表层(0~15 cm)沉积物TP均值为499 mg·kg⁻¹,上层0~5 cm的 TP略高于底层。沉积物TP具有一定的空间差异性,不同深度的TP空间差异性相似,均为北部中间湖区、西部湖区、南部及东侧湖区较高。长荡湖表层沉积物Cr、Cu、Ni、Zn、As、Cd、Pb和Hg的平均质量分数分别为：53.3、26.1、30.6、88.4、6.20、0.467、18.3、0.050 mg·kg⁻¹。其中,Cd污染较为严重,平均值为背景值的3.71倍,其余重金属污染较轻。8种重金属在表层沉积物0~5 cm质量分数明显高于底部,高质量分数区域主要集中在大浦港、新河港入湖湖区。通过对TN、TP、重金属进行污染评价,以TN>1627 mg·kg⁻¹,TP>625 mg·kg⁻¹,RI>300为清淤界限并扣除沉积物小于10 cm的区域和鱼类养殖区,确定主要清淤区域为西部、东南部及部分东北部、南部中心湖区。该研究结果可为类似环保清淤工程的清淤区域确定提供参考。     

环保绞吸船清淤作业过程对湖泊水环境的影响

有效控制和减轻环保清淤施工过程对周边水体的影响,是减少二次污染和加强工程质量控制的关键措施。以长荡湖环保清淤四期工程中实施清淤作业的环保绞吸船为研究对象,通过现场监测和模拟实验,探究了环保绞吸船在水下施工过程中对周边水体水质的时空影响。结果表明,绞吸船作业对周边水体的总悬浮颗粒物 (TSS) 质量浓度影响最为显著,其影响范围约为50 m。通过模拟绞吸船施工后的底泥沉降过程,发现在停止扰动4 h后,上覆水中总氮 (TN) 、总磷 (TP) 和TSS分别下降至初始值的20%、7%和5%。底泥再悬浮扰动停止8 h后,绞吸船施工对周边水体影响基本消除。比较绞吸船作业前后柱状底泥中污染物质量分数的变化,清淤前后0~20 cm表层底泥中TN、TP、有机质 (OM) 和镉 (Cd) 等4种污染物的去除率分别为70%、73%、72%和85%。建议根据实际工况条件合理调整绞吸船施工扩散距离限制阈值;对于浅水湖泊应重点关注风浪和绞吸船施工影响叠加对于敏感水体的潜在不利影响。该研究结果可为类似湖泊环保清淤工程设计提供参考。