Pd/TiO2对水体中2,4-二氯酚的催化加氢脱氯研究

分别采用沉淀-沉积法和浸渍法合成了Pd/TiO2催化剂,采用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)对材料进行了表征,并对2,4-二氯酚的催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,2种方法制备的催化剂在加氢脱氯反应中均具有较好的效果,沉淀-沉积法制备的催化剂活性更高,当反应物初始浓度为3.11 mmol.L-1,pH为12,催化剂用量为50 mg时,45 min内2,4-二氯酚可以完成脱氯过程.酸性条件有利于反应的进行.当催化剂用量在15～80 mg时,反应初活性没有明显变化,因此催化反应过程不受传质阻力的影响.当反应物初始浓度在0.62～3.11 mmol.L-1时反应初活性随浓度的提高显著增加,但进一步增加反应物的浓度时初活性没有明显提高,因此2,4-二氯酚在催化剂上的加氢脱氯行为符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明2,4-二氯酚的加氢脱氯受表面吸附所控制.     

长江三角洲夏季一次典型臭氧污染过程的模拟

利用WRF/Chem空气质量模式对长江三角洲夏季一次典型臭氧(O3)污染过程的时空分布特征和物理化学机制进行了数值模拟研究.结果表明,模式能够合理地再现这次长江三角洲夏季典型O3污染过程的时空分布特征和演变规律.2013年8月10~18日,长江三角洲主要受副热带高压影响,晴天、高温和小风的气象条件有利于光化学污染的形成.模拟结果表明,长江三角洲地区气象场、地理位置、区域输送和化学生成都对O3的时空分布有影响.敏感性实验表明,上海O3浓度在海洋性气流影响下较低,但上海排放源对长江三角洲O3浓度时空分布的影响较为显著;南京近地面高浓度O3主要贡献为化学生成(烯烃和芳香烃)和高层O3的垂直输送,杭州和苏州近地面高浓度O3主要来源于物理过程.在O3生成速率最大时(11~13h)对O3前体物减排,对长江三角洲15:00的O3峰值浓度影响较为明显.     

基于阶段式时序注意力网络的PM2.5鲁棒预测

PM_2.5浓度的预测对于大气污染治理、改善环境质量等起到重要作用。受气象条件变化与大气污染物排放等多种因素的交叉影响,PM_2.5预测通常易受突变事件及噪声数据干扰。因此,基于对气象条件以及大气污染物与PM_2.5的相关性分析,提出阶段式时序注意力网络模型（staged temporal-attention network,STAN）,该方法融合多段注意力学习模块与循环神经网络,建模气象因素与大气污染物对PM_2.5浓度的交叉影响。统计分析北京市、上海市、广州市预测结果的绝对误差值,可知:1）对比广泛使用的单一类模型支持向量机（support vector machine,SVM）、长短期时序记忆方法（long short-term memory,LSTM）和多层感知机（multilayer perceptron,MLP）,STAN可达到10%以上的性能领先;对比最新的融合类模型U型网络（U-net）,STAN领先了7%的优势。2）以北京市冬季预测结果为例进行统计分析,STAN的预测值与实测值之间的拟合系数可有95.2%的性能领先。此外,在鲁棒性分析中发现,STAN在含有10%噪声的数据上进行预测,误差上升幅度仅为9.3%。结果表明:注意力机制与时序学习模块相结合能够深度挖掘PM_2.5变化规律并抑制噪声数据,且STAN模型可以进行PM_2.5浓度的鲁棒预测。     

黄土高原小流域雨水资源化潜力计算与评价初探

针对黄土高原地区水资源严重短缺的态势和生态环境建设的需要,以小流域为单元,以雨水资源为研究对象,在分析不同雨水利用形式的基础上,提出雨水资源化理论潜力、可实现潜力和现实潜力三种不同潜力,并探讨了小流域雨水资源化潜力的计算原理和办法,结合设立在黄土高原的11个国家攻关试验区小流域,初步提出雨水资源开发利用程度的评价办法。     

重点行业/领域碳达峰成本测算及社会经济影响评估

实现重点行业碳减排需要国家、地方乃至企业投入巨大成本,如何核算重点排放行业和领域资金规模以及选取最为经济有效的碳减排措施,是我国碳达峰路径需要考虑的关键因素. 采用自下而上的降碳技术综合成本评估模型,以我国六大行业(电力、钢铁、水泥、铝冶炼、炼油和石化、煤化工)和两大领域的59项降碳措施为对象,测算了2021—2035年投资成本并模拟了上述投资可能带来的潜在宏观经济影响. 结果表明:①2021—2035年全国重点行业/领域实现碳达峰累计投入成本为34.0×1012元,其中,2030年前碳达峰累计投入成本为20.8×1012元,年均投入2.1×1012元,约占全国年均GDP的1.5%. ②实现2030年前碳达峰预计需对电力行业、重点工业行业、交通领域和建筑领域分别投资10.7×1012、1.3×1012、5.2×1012、3.6×1012元. 铝冶炼行业单位减碳成本最低〔624元/t(以CO₂计)〕,交通领域单位减碳成本最高〔47 869元/t(以CO₂计)〕. ③碳达峰将通过促进新能源产业发展、重点工业行业节能、交通领域绿色升级和绿色基础设施建设等刺激经济高质量增长,2030年前碳达峰投资累计带动GDP增长约26.2×1012元,每年新增就业岗位约677×104个. 研究显示,工业是碳减排经济性最高的领域,交通领域实现碳减排需要付出较大的投资成本,碳达峰投资将有效促进产业绿色低碳转型.      

腾格里沙漠民勤沙丘CO_2浓度与昼夜变化规律研究

为查明沙漠区CO2浓度和对大气CO2的影响以及在全球碳循环中的作用,利用红外CO2监测仪于2009年9月对腾格里沙漠民勤实验点不同类型不同深度的沙层CO2含量变化进行了昼夜连续观测.根据12个钻孔CO2浓度的昼夜观测结果可知,民勤沙漠区不同观测点CO2浓度差异较大,各观测点昼夜CO2浓度变化在310×10-6～2 630×10-6之间;夜间沙层CO2浓度低,白天CO2浓度高;CO2浓度在深度上也有明显的差异,不同深度CO2浓度由大到小的顺序是:4 m(3m)2 m1m;与温带半湿润的西安地区相比,位于极端干旱区的民勤沙漠区CO2浓度显著低;CO2浓度昼夜变化明显,从当日09:00左右到次日09:00左右均呈现由低到高再到低的变化规律;在沙层水分一定的条件下,昼夜温度变化是造成沙层CO2浓度昼夜变化的主要原因,两者呈显著正相关关系;含水量较高沙层CO2浓度明显高于含水量较低沙层,沙层含水量高低是决定沙层CO2浓度的主要因素;4 m深度以上沙层CO2浓度均高于地表空气CO2浓度,表明极端干旱的沙漠区可能是CO2的来源区,也指示环境恶劣的裸露流动沙丘微生物活动产生的沙层CO2浓度仍然超过了大气CO2浓度.     

大气挥发性有机物的日变化特征及在臭氧生成中的作用——以广州夏季为例

为了得到实时的大气挥发性有机物(VOCs)浓度组成和日变化特征,2006年夏季在广州市区内高约55m的楼顶采用在线的气相色谱仪进行了为期一个月的观测.结果表明,影响城市VOC含量的物种以及对臭氧生成有重要贡献的典型物种的日变化存在不同的特征.烷烃类和烯烃类物种出现早晚高峰值,估计主要与机动车排放有关,芳香烃除了与交通排放有关,还受到溶剂挥发的影响,早晨的峰值晚于交通高峰时间.异戊二烯在正午时间出现一天的单峰值,主要来自于天然源排放.乙苯和间对二甲苯的比值被用来表征采样点上气团光化学反应的进程,通常情况下,广州市区点气团经历的光化学进程越久,臭氧浓度越高.     

海河干流底泥中六氯苯残留及其释放规律

为调查海河干流底泥中六氯苯的污染程度及底泥悬浮后六氯苯的释放规律,利用Malven Mastersizer激光粒度分布仪测定海河干流5个断面底泥的粒径分布.结果表明:底泥粒径<125μm的占总质量50%左右,而>500μm只占10%左右,得出海河底泥的粒径较细,为淤泥质底泥;海河干流5断面底泥总有机碳含量在0.64%～3.40%之间;底泥中残留六氯苯浓度范围为6.8～16.7μg/kg,平均值为长江南京段底泥中六氯苯含量的2.9倍,远低于淮河底泥中六氯苯含量.考察了温度、总有机碳含量、底泥粒径以及吸附时间对六氯苯释放的影响,结果表明各因素对六氯苯的释放均有显著影响.快、慢2段一级动力学模型较好地拟合了六氯苯释放的实验数据,并得出了释放动力学参数:快速和慢速释放部分所占的质量分率F_rap,F_slow分别为37.6%和62.4%;快速和慢速释放速率常数k_rap,k_slow分别为0.066 9h^-1和0.000 5h^-1.     

兰州市大气PM10健康影响效应的可预报性探讨

使用质粒DNA评价法研究了兰州市大气PM₁₀对质粒DNA的氧化性损伤能力及其与ρ(PM₁₀₎、采样期间的风速、相对湿度等气象要素之间的关系.结果表明:兰州市大部分PM₁₀对质粒DNA的氧化性损伤能力与ρ(PM₁₀₎呈正相关.兰州市PM₁₀全样对质粒DNA的氧化性损伤能力与采样期间的相对湿度和平均风速分别呈正相关和负相关,相关系数分别为0.531和-0.673.通过分析PM₁₀对质粒DNA的氧化性损伤原因可知,PM₁₀对人体健康的影响效应可用便于预报的ρ(PM₁₀₎、气象要素(相对湿度和风速等)等进行表征,即其可能具有可预报性.      

pH值对有机垃圾厌氧水解和酸化速率的影响

通过易腐性有机垃圾的批式厌氧发酵实验,比较不同的发酵液pH值对水解和酸化速率的影响.结果表明,发酵液的pH值为5～7时有利于颗粒态有机物的水解;在pH值不控制及pH值为5,6,7,8条件下,微生物处于静止生长期时,水解速率常数K分别为6.81×10^-5,6.57×10^-4,3.51×10^-4,7.55×10^-4,2.47×10^-4h-1.发酵液pH=7时最有利于微生物的合成代谢,从而促进碳水化合物和蛋白质的水解过程和酸化过程,表现为代谢产物如乙醇、乙酸、丁酸和氨氮的大量生成,以及其他代谢产物种类的增加;pH=5和pH=6时,反应后期能促进酸化过程;pH=8时,会抑制酸化过程;对pH值不控制时,严重抑制水解和酸化过程.