黄海近岸大气降水中磷溶解度及其影响因素

于2020年6~9月在黄海近岸城市青岛采集31场降水69个样品,分析其中总磷（TP）、溶解态总磷（DTP）及溶解态无机磷（DIP）和有机磷（DOP）,探讨P浓度和溶解度的变化特征及其影响因素.降水中TP浓度为（6.2±1.0）μg/L,DTP浓度为（3.8±0.6）μg/L,P溶解度为（64.8±18.0）%.DTP中以DIP为主,其贡献为（56.5±21.6）%.降水中TP和DTP与降水量呈负幂指数关系,TP清除指数大于DTP.降水量<10mm时,降水对气溶胶P的清除和稀释作用显著影响降水中P浓度,但降水量>40mm时,这种作用对P浓度的影响不大.降水对气溶胶P的清除作用以云下清除为主,占总清除效率的70%~85%.酸化作用显著促进降水中颗粒态P溶解,且无机P溶解效率高于有机P.对降雨量<5mm及>30mm降水,pH值是影响P溶解度的主要因素,降水量和气团来源对P溶解度也有一定影响.当pH值相近时,降水量越大,P溶解度越高;当pH值相近且降水量<5mm时,海洋源贡献越大,P溶解度越高.对降水量5~30mm的降水,P溶解度受到降水量、pH值及气团来源等因素的共同影响.     

室内木柴燃烧排放水溶性离子粒径分布特征

基于实验室模拟燃烧和稀释通道采样系统,采用荷电低压撞击采样器采集了6种典型木柴燃烧排放的14级粒径段颗粒物.采用离子色谱分析了8种水溶性离子,获得水溶性离子的分粒径排放因子和排放特征.结果表明,Ca²⁺的排放因子呈双峰分布,在0.25~0.38和2.5~3.6μm粒径段出现峰值,分别为0.14和0.16mg/kg.其余离子的排放因子为单峰分布.NH₄⁺、NO₃^-和SO₄^2-的排放因子在0.25~0.38μm粒径段出现峰值,分别为0.41、0.58和0.84mg/kg.K⁺和Cl^-的排放因子在0.15~0.25μm内出现峰值,分别为0.89和0.99mg/kg.木柴燃烧排放总水溶性离子的质量中值粒径为（0.30±0.07）μm,各离子的质量中值粒径范围为0.24~0.44μm.PM_0.094、PM_0.94、PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的排放因子变化范围分别为1.04~9.33、5.00~48.87、5.46~52.00和6.14~53.68mg/kg.木柴燃烧排放颗粒物中K⁺/Cl^-、K⁺/NO₃^-、K⁺/SO₄^2-和SO₄^2-/NO₃^-比值随粒径变化而变化,其排放初始值在应用于源解析和生物质燃烧排放气溶胶传输老化研究时需引起关注.木柴燃烧排放PM₁₀中的阴阳离子当量比值为0.80±0.11,颗粒物的酸度随颗粒物粒径而改变,亚微米颗粒物和细颗粒物的酸度高于超细颗粒物和粗颗粒物的酸度.本研究对构建生物质燃烧排放分粒径水溶性离子清单,更新和改进相关气候和空气质量模型的参数设置,识别烟气传输过程中的老化具有重要意义.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

长三角地区全氟温室气体本底特征及来源

采用位于长三角地区的临安区域大气本底站罐采样获得的全氟温室气体（PFCs、SF₆、NF₃、SO₂F₂）浓度,分析2011~2020年该地区大气中全氟温室气体的浓度分布特征和变化趋势.结果显示,临安站绝大部分全氟温室气体的浓度均呈现逐年升高的变化趋势,至2020年长三角地区全氟温室气体本底浓度分别达到（86.30±0.52）×10^-12（CF₄）、（5.03±0.00）×10^-12（C₂F₆）、（0.70±0.01）×10^-12（C₃F₈）、（1.82±0.00）×10^-12（c-C₄F₈）、（10.44±0.01）×10^-12（SF₆）、（2.36±0.04）×10^-12（NF₃）、（2.61±0.05）×10^-12（SO₂F₂）.长三角地区大部分全氟温室气体的本底浓度与全球本底值接近.通过对临安站全氟温室气体污染浓度的潜在源贡献作用（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析显示,临安站全氟化碳PFCs （CF₄、C₄F₁₀、C₂F₆、C₃F₈、c-C₄F₈）的潜在源区主要包括山东、江苏、安徽、上海、浙江中北部和江西东北部地区,NF₃、SF₆、SO₂F₂的潜在源区则集中在江苏中南部、上海、浙北地区.     

亚洲大陆流出羽中气溶胶磷的来源解析

利用西风盛行时在青岛采集的总悬浮颗粒物（TSP）样品,分析其中总P （TP）和溶解态P （DP）浓度与气团后向轨迹的关系,采用正定矩阵因子分析（PMF）和潜在源贡献因子分析（PSCF）方法解析TP和DP的来源及其潜在贡献区域.结果表明：青岛气溶胶中TP主要来自地壳源的贡献（45%）;其次是机动车排放源（22%）、燃烧源（21%）和工业源（12%）;海盐源的贡献最小（<1%）.但DP主要来自人为源的贡献,其中机动车排放源的贡献为35%,燃烧源和/或二次源为28%、工业源为25%;地壳源和海盐源等自然源的贡献分别为9%和1%.相同来源的TP和DP其潜在贡献区域相似,但DP的贡献区域范围更广.地壳源P （TP和DP）的贡献区域集中在沙尘从源地向我国近海传输的路径上,海盐源P的贡献区域位于黄、渤海,工业源P的贡献区域主要为河南、山东以及蒙古国南部等地区,燃烧源/二次源P的主要贡献区域为山东南部和江苏北部区域,机动车排放源P的贡献区域则主要为北京、天津、山东、江苏等区域.     

莱州湾大气颗粒相中多环芳烃及其衍生物的赋存特征

多环芳烃作为一类典型的持久性有毒物质,一直是环境领域关注的热点和重点,有关多环芳烃衍生物的报道,尤其是有关大气中烷基和硝基多环芳烃的研究报道仍非常缺乏。本研究选取莱州湾刁龙嘴为采集区域,对大气颗粒相样品中16种母体多环芳烃（PAHs）、12种烷基多环芳烃（A–PAHs）和25种硝基多环芳烃（N–PAHs）进行分析。结果表明,16种母体多环芳烃（Σ₁₆PAHs）的浓度范围为517.2 ~ 64124.8 pg/m3;12种烷基化多环芳烃（Σ₁₂A–PAHs）的浓度范围为273.6 ~ 5897.3 pg/m3;25种硝基化多环芳烃（Σ₂₅N–PAHs）的浓度范围为113.5 ~ 1032.3 pg/m3。3种类型多环芳烃的浓度和污染模式均表现出明显的季节变化特征,其中,夏季,2环、3环的PAHs、A–PAHs和N–PAHs比例相对较高,而冬季4环及以上单体的比例偏高。PAHs的特征比值表明,莱州湾刁龙嘴地区PAHs的来源主要以柴油、煤及生物质燃烧为主。Σ₁₆PAHs、Σ₁₂A–PAHs和Σ₂₅N–PAHs与温度均呈现出显著的负相关性（R2 = 0.94,p < 0.01;R2 = 0.61, p < 0.01;R2 = 0.74,p < 0.01）,说明温度是影响颗粒相吸附芳烃类物质的一个主要因素。此外,三者之间Pearson相关关系表明,PAHs及其衍生物表现出相同的污染来源和相似的环境行为。     

泥膜混合MBBR系统自养脱氮工艺的启动研究

为了加速厌氧氨氧化菌(AnAOB)富集,解决自养脱氮工艺启动缓慢的问题,在短程硝化絮状污泥反应器中投加含有少量AnAOB的悬浮填料,构建泥膜混合移动床生物膜反应器(MBBR)系统,探讨该系统在自养脱氮启动中的作用. 结果表明:①在温度为20~30 ℃、pH为7.8~8.2、DO浓度为0.2~0.9 mg/L的条件下,经45 d的运行,成功富集AnAOB. 通过调整运行模式和曝气量,TN去除率提高至70%左右,成功启动自养脱氮工艺. ②在运行过程中,曝气阶段主要发生短程硝化反应,缺氧阶段主要发生厌氧氨氧化反应. ③泥膜混合MBBR系统中优势的好氧氨氧化菌(AOB)和AnAOB分别为Nitrosomonas和Candidatus_Kuenenia. Nitrosomonas主要分布于絮状污泥中,其相对丰度从42.95%减至30.98%;而Candidatus_Kuenenia主要分布于填料生物膜中,其相对丰度从5.88%增至25.90%. ④泥膜混合MBBR系统中还检测出Ignavibacteriales_bacterium_UTCHB1、Pseudomonas、Denitratisoma等多种反硝化细菌,说明部分TN损失是通过内源反硝化途径实现. 研究显示,基于短程硝化絮状污泥的泥膜混合MBBR系统,可以维持稳定的短程硝化,快速富集AnAOB,也可以有效缩短自养脱氮工艺的启动时间.      

丹江口库区库滨带植被土壤细菌群落多样性及PICRUSt功能预测分析

微生物是土壤元素生物地球化学循环的主要驱动力,目前库滨带植物截留和消减污染物质过程中细菌群落及其功能研究尚未清楚.本研究选取适宜丹江口库区库滨带生长的4种典型植物(草本植物香根草、芦苇、乔木植物杜梨和灌木植物假奓包叶),采用16S r DNA Miseq高通量测序技术研究根际细菌群落组成,发现其主要由变形菌门、拟杆菌门、放线菌门等31个门、343个属的细菌组成,表现出群落组成的丰富性.细菌群落分析表明香根草和芦苇细菌群落结构较为相似,但和杜梨细菌群落结构差异最大.PICRUSt功能预测分析表明,库滨带植物根际细菌主要涉及次生产物代谢的生物合成、转录、多糖生物合成和代谢、细胞生长和死亡等38个子功能,表现出功能上的丰富性.库滨带植物根际细菌代谢能力整体趋势为假奓包叶芦苇香根草杜梨.本研究初步探讨了丹江口库区库滨带不同植物根际细菌群落和功能,为丹江口水库库滨带植被构建及其水环境保护提供了参考依据.     

海水中溶解态总氮测定方法比对及影响因素分析

过硫酸钾氧化-锌镉还原法（"锌镉法"）和过硫酸钾氧化-镉铜还原法（"镉铜法"）是我国海水中溶解态总氮测定的常用方法,为比较两种方法之间的差异,本文结合17家实验室海水中溶解态总氮的现场比测结果,对两种方法的测定结果进行比对,并对其影响因素进行分析。不同实验室采用同一方法测定相同样品的对比表明,各实验室内部测定结果具有较好的精密度,实验室之间则表现为锌镉法测定结果波动较大,镉铜法测定结果波动较小的特征;采用两种方法测定同一样品的方法比对表明,锌镉法测定结果低于镉铜法。两种方法的测定结果表明,在同一的实验试剂和实验用水条件下,两种方法测定海水中溶解态总氮的结果波动较大,表明消化瓶内壁吸附的杂质、硝酸盐还原方式以及实验过程中引入的沾污等均是影响测定结果的重要因素。     

结合激光雷达观测与模式模拟的雾霾区域传输分析

以一次2015年1月3日至5日发生在中国中东部地区的严重雾霾事件为例,综合地基微脉冲激光雷达观测和WRF-Chem模式模拟的方法,揭示雾霾事件过程中的气溶胶颗粒物的跨区域传输特征。研究表明,徐州站点的激光雷达探测到1～3 km的外来颗粒物输入,在两次输入过程中,对当地总的气溶胶光学厚度贡献分别为43%和69%。WRF-Chem模式能够有效模拟预报PM_(2.5)浓度,但实测浓度为高值的区域出现低估现象。徐州地区在冬季易受来自山东西部、河南东部以及安徽北部的污染物的影响而引发雾霾,该区域需加强协作、联防联控。近年来我国冬季高空的风向具有规律性,且风速在逐年加快,雾霾从华北地区向华东地区的传输可能将变成常态。