秋夏季黄河三角洲湿地土壤汞和甲基汞的变化

汞在湿地中的行为对湿地水生生物健康具有重要影响.于2011年和2012年分别采集干(夏初)湿(秋季)季节黄河三角洲湿地土壤样品,分析不同季节汞与甲基汞的含量差异和垂直变化.秋季总汞平均含量为0.064 mg·kg-1;夏季为0.027 mg·kg-1,总汞含量平均减少57%,湿地由积水到干旱过程中导致汞的释放.秋季各点位0~10 cm深甲基汞平均含量为0.28μg·kg-1,夏季甲基汞平均含量为0.066μg·kg-1,各点位含量平均减少76%.在秋季受湿地淹水影响,利于甲基汞的形成,水分减少和湿地干旱导致土壤中的甲基汞减少.在垂直方向上,夏季与秋季相比总汞在0~10 cm深度都有减少,土壤中的汞发生释放,因此,湿地在秋季表现为汇,而在春夏季为大气汞的源.硫酸盐还原细菌的含量秋季远高于夏季,在夏季硫酸盐还原菌与甲基汞和甲基化率均显著相关,硫酸盐还原菌、淹水环境、有机物质都会影响甲基汞产生和分布.     

基于城市功能区划分的道路机动车大气污染物排放清单研究——以厦门市海沧区为例

道路机动车尾气排放是造成城市近地面空气污染的主要原因之一,建立基于城市功能区划分的道路机动车大气污染物排放清单对改善中观尺度的城市空气质量具有重要辅助作用.本文以厦门市海沧区为例,基于城市功能区划分方法,结合各功能区内监测道路的机动车通行量实测数据,建立道路机动车大气污染物排放清单,并分析各功能区道路机动车大气污染物排放特征.结果发现,海沧区道路机动车尾气排放物中CO的排放贡献率最高,工业区和居住区的道路机动车大气污染物排放量对海沧区的空气污染贡献率最大,海沧区夜间大气污染物的主要排放源来自于工业区道路机动车大气污染物排放;生态服务区及公共管理与公共服务区的道路机动车排放特征受相邻工业区机动车大气污染物排放的影响较为显著.研究表明:城市功能区分布欠合理是导致道路机动车大气污染物高排放量的重要原因之一;基于城市功能区划分构建道路机动车大气污染物排放清单的研究方法,不仅可为中观尺度下的城市大气污染排放情况提供有效的调查途径,而且能为城市功能格局的合理规划提供重要的理论依据.     

南京市不同季节大气亚微米颗粒物化学组分在线观测研究

本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪在典型冬季重污染(12月)和夏季(8月)时期分别对南京城市大气非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)进行连续在线观测.结果表明,NR-PM1的组分平均贡献为(8月,12月):有机物(51.8%,44%)、硝酸盐(12.8%,23%)、硫酸盐(20.9%,13%)、铵盐(14%,16.8%)、氯化物(0.5%,3.2%).硝酸盐和硫酸盐在8月和12月呈现不同的日变化,如硝酸盐在12月白天呈现增加趋势,表明白天光化学作用对硝酸盐形成起主导作用;12月高浓度的硫酸盐在较高相对湿度的夜间被观测到,而8月在午后出现峰值,这表明在12月和8月硫酸盐的形成可能分别被液相生成和气相光化学作用驱动.8月臭氧污染期间,硝酸盐通过非均相反应在夜间快速形成,日出后,SO_2-4和氧化态有机气溶胶(OOA)同时增加表明二次气溶胶的形成;12月霾污染期间,二次无机组分和具有较高氧化度的OOA逐渐增加.     

生活垃圾源头沥水的减量提质效应研究

针对我国生活垃圾厨余组分含量高、含水率高和热值低的特点,提出以降低厨余组分含水率为主要手段,实现生活垃圾源头减量和提质为主要目标的源头沥水和选择性分质收集模式.在苏州市两个居民小区进行了为期10个月的项目试点,监测结果显示,居民家庭采取源头沥水措施后,生活垃圾产生量减少6.47%,含水率降低2.23%,低位热值提高10.94%.生活垃圾源头沥水的减量提质效应良好,有助于提高后续焚烧及填埋处理设施运行效率和二次污染控制水平,降低运输及处理成本.     

外源新碳对红壤团聚体及有机碳分布和稳定性的影响

以中国科学院长期定位试验站的红壤为研究对象,通过室内模拟实验,利用δ~(13)C示踪方法,将稳定同位素碳(δ13C)标记的水稻秸秆添加入红壤,研究水稻秸秆添加对红壤水稳性团聚体分布及稳定性的影响,探索水稻秸秆腐解过程中有机碳在不同粒级团聚体中的动态变化以及分布规律.研究结果表明:未添加水稻秸秆的红壤(对照组),微团聚体(250μm)占主体,2000μm粒级水稳性团聚体含量最少.与对照相比,添加水稻秸秆后(试验组)促进了2000μm粒级水稳性团聚体的团聚.不同培养时期,2000μm水稳性团聚体增加了108.3%~270.3%,促使大团聚体占主体,显著提高了红壤水稳性团聚体的平均重量直径(MWD)、几何平均直径(GMD)、R0.25值,降低了分形维数(D)值,土壤结构明显得到改善.各粒级团聚体有机碳含量也显著得到提高,2000μm团聚体有机碳含量比对照组增加了14.7%~41.5%.土壤有机碳在53μm粒级团聚体中分布随着粒级的增大而增大,即2000μm2000~250μm250~53μm.不同粒级团聚体δ13C值动态变化显著,有机碳的周转速率增大.外源新碳前期主要分配在2000μm、250~53μm粒级团聚体中,并促进了原有机碳的分解,后期主要分配在微团聚体中.红壤大团聚体有机碳含量与团聚体稳定性呈极显著的相关关系(p0.01).     

南昌市移动源排放清单研究

根据收集的南昌市移动源活动水平数据,采用合适的估算方法、排放因子和GIS技术,建立了南昌市2007—2014年移动源排放清单,并对2014年移动源清单进行了空间化处理与分析,空间分辨率为1 km×1 km.结果表明,2007—2014年南昌市移动源共向大气排放CO、HC、NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2分别为18.26×10~4、5.07×10~4、18.46×10~4、0.99×10~4、1.08×10~4、3.31×10~4t.其中,2014年移动源向大气中排放的这6种污染物总量分别为2.14×10~4、0.76×10~4、1.97×10~4、0.08×10~4、0.09×10~4、0.55×10~4t.道路移动源中,汽油小型客车是CO、HC和SO_2最大的贡献源,排放量分别占机动车排放总量的55.1%、78.5%和56.1%;柴油重型货车是NO_x、PM_(2.5)和PM_(10)排放贡献率最大的车型,分别占43.2%、40%和40%.非道路移动源中,小型拖拉机对CO、HC、NO_x、PM_(2.5)和PM_(10)的贡献率均较大,分别占非道路移动源排放总量的29.9%、26.9%、23.4%、29.5%和29.8%;SO_2排放主要来源于船舶,占非道路移动源SO_2排放总量的45.1%.高污染排放集中的区域,主要是青山湖区、西湖区和东湖区.     

微生物燃料电池处理含S2-/NH4+废水的研究

以除硫硝化微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC)处理含S~(2-)/NH_4~+的模拟无机废水,研究了不同进水S~(2-)浓度下MFC的产电性能、污染物去除效果和阳极室硫累积情况.结果表明,除硫硝化MFC可实现同步阳极除硫和阴极硝化,并通过非生物电化学作用和生物电化学作用共同产电.进水S~(2-)浓度为(60.8±2.9)、(131.7±2.4)、(161.7±4.5)和(198.1±3.1)mg·L~(-1)时,最佳阳极碳刷清洗周期分别为3、3、3、4个换水周期,前3个进水浓度下的换水周期可分别缩短为6、8和8 h.MFC阴极硝化完全,不受进水S~(2-)浓度影响,但氧从阴极向阳极的渗漏导致阳极库仑效率较低(40%).适当增加进水S~(2-)浓度可增强MFC的产电性能并提高S~(2-)去除负荷和颗粒硫累积比.除硫硝化MFC适宜的进水S~(2-)浓度为(161.7±4.5)mg·L~(-1),相应的最大功率密度为5.77 W·m~(-3),周期产电量为(141.0±5.2)C,S~(2-)去除负荷为(0.31±0.00)g·L~(-1)·d~(-1),颗粒硫累积比达58%.阳极碳纤维丝上沉积有粒径约100 nm的颗粒硫.阳极悬浮物与沉积物相比,悬浮物中S0含量比例较高,而S6+含量比例较低.     

生物吸附/MBR/硫铁自养反硝化组合工艺运行特性及蛋白质源污泥增量研究

为实现污水处理的深度脱氮除磷及蛋白质源污泥增量,进行了生物吸附/MBR/硫铁自养反硝化组合工艺处理城镇污水的试验研究.结果表明,生物吸附池可以快速富集进水中的大部分有机物,COD平均去除率为55.1%,剩余污泥采用厌氧发酵方式处理,用于生产优质碳源.通过组合工艺系统中的硝化、硫自养反硝化及铁屑除磷作用,出水氨氮、总氮和总磷分别达到1、5和0.4 mg·L~(-1)以下.优质碳源投加到MBR工艺段,碳源环境的改善使得污泥增长率从0.17 g VSS/g COD提高至0.49 g VSS/g COD,进水中总氮的同化比例从40%提高至59%.此外,污泥中蛋白质及氨基酸含量也显著增长,增长率分别为18.3%和19.7%.组合工艺在获得高排放标准水质的同时,实现了高蛋白质源污泥的增量,可为污泥资源化利用提供优质原料.     

Fe-Ce/GAC催化臭氧降解高浓度腐殖酸废水

采用浸渍焙烧法制备了Fe-Ce/GAC催化剂,并用于催化臭氧降解模拟高浓度腐殖酸废水.以废水COD、腐殖酸浓度为考察指标,研究了Fe-Ce/GAC催化剂的前驱体无机铁盐种类、焙烧温度、铁盐浓度、助剂稀土元素种类及浓度、分散剂硝酸钾浓度等不同制备条件对催化臭氧降解腐殖酸的效果.试验表明,在腐殖酸浓度为3.00 g·L~(-1)、pH值约8.0、温度为25℃、臭氧投量为1.24 g·h~(-1),反应40 min后COD、腐殖酸去除率仅为17.1%、43.0%;添加以2.0%硝酸铁、1.5%硝酸铈、1.0%硝酸钾溶液浸渍,经350℃焙烧3 h后制备的Fe-Ce/GAC催化剂,可使COD、腐殖酸去除率分别提高40.3%、31.8%.且Fe-Ce/GAC催化剂具有较好的稳定性,重复使用5次后,COD、腐殖酸去除率仅小幅降低了4.2%、9.1%.SEM图象显示活性炭经改性后,比表面积明显增大,有利于活性物质的负载;EDS分析表明催化剂负载了大量的Fe、Ce等金属物质;XRD图谱显示催化剂含有Fe_2O_3、CeO_2等多种活性物质.Fe-Ce/GAC催化臭氧的机理可解释为:活性成分氧化铁在催化过程中生成的羟基氧化铁会促进羟基自由基的生成,而铈元素在催化过程中不仅会提高催化剂的活性,而且生成的化学吸附氧可促进对有机物的吸附及氧化.     

金华地区PM2.5中的极性有机示踪物

用GC/MS,对金华地区3个采样点、四个季节,225个PM_(2.5)样品中10种极性有机示踪化合物进行了分析,包括天然源:3个异戊二烯SOA示踪物、1个α-蒎烯SOA示踪物和2个真菌孢子示踪物,和人为源:1个甲苯SOA示踪物、3个生物质燃烧示踪物.结果表明,异戊二烯SOA示踪物浓度为3.41~48.50 ng·m~(-3),α-蒎烯SOA示踪物浓度为2.45~25.40 ng·m~(-3),甲苯SOA示踪物为4.75~39.80 ng·m~(-3).各SOA示踪物均有明显的季节变化,其中,异戊二烯SOA示踪物呈夏季秋季≈春季冬季,α-蒎烯SOA示踪物夏季春季≈秋季冬季,甲苯SOA示踪物秋季夏季春季冬季.估算得出甲苯SOC对OC的贡献为3.03%~24.50%,而来源于生物质燃烧的有机碳对OC的贡献可以达到1.23%~42.80%.表明人为源排放前体物的二次转化以及生物质燃烧是金华地区大气细颗粒物污染的重要来源.