三维有序介孔铈钴铜催化剂的制备及其降解邻二甲苯的机制

以PMMA为模板,通过聚乙二醇(PEG400)和柠檬酸辅助的溶胶凝胶法制备三维有序介孔铈钴铜(3DOM 3C)催化剂,应用BET、SEM、XRD和XPS等对不同煅烧温度的3DOM 3C催化剂进行表征分析,研究了催化剂活性及其影响因素,并利用FT-IR和GC-MS对降解产物进行分析,推测出催化降解邻二甲苯的机理.结果表明,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化剂表面具有三维介孔结构,且分散均匀,表面的晶体氧化物最少,存在大量的Cu~(2+)、Ce~(3+)和表面氧,催化剂表面存在更多的固溶体、表面活性位点和氧空位,有利于提高催化活性.在邻二甲苯初始浓度600 ppm、空速16000 h~(-1)、50%O_2条件下,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化效果最佳,在260℃时,3DOM 3C催化剂对邻二甲苯的转化率达98%,T_(90)为250℃. 3DOM 3C对邻二甲苯的转化率随着初始浓度、空速和相对湿度的升高而呈下降趋势,随着O_2含量的增加而增加.气流中混入150 ppm的乙酸乙酯能够提高邻二甲苯的转化率,提高其低温催化性能.邻二甲苯催化反应后催化剂表面的O—H、■、C—H和金属—氧键都相应的减少,降解中间产物主要有邻甲基苯甲醛和邻甲基苯甲酸.邻二甲苯降解反应涉及Mars Van Krevelen机理(MVK),先被氧化成邻甲基苯甲醛,再进一步氧化成邻甲基苯甲酸,最终生成CO_2和H_2O.     

长江原水臭氧-生物活性炭挂膜中试研究

为了探究面向长江水源的臭氧-生物活性炭深度处理工艺的挂膜技术,进行了长江原水常州段的臭氧-生物活性炭挂膜中试研究.结果表明,在挂膜前期,由于炭柱的物理吸附作用逐渐饱和,炭柱对DOC(溶解性有机碳)、UV_(254)和COD_(Mn)(高锰酸盐指数)的去除率逐渐降低,对氨氮几乎没有去除,在挂膜中后期,由于活性炭上生物膜逐渐成熟,生物降解起主导作用,有机物和氨氮去除率升高并趋于稳定.90 d后,炭柱对DOC、UV_(254)和COD_(Mn)这3个有机物指标的去除率分别稳定在30.64%、57.50%和30.00%以上,氨氮去除率稳定在88.93%左右,认为挂膜成功.扫描电镜图显示活性炭表面出现丰富的菌胶团,同时高通量测序也验证了活性炭中丰富多样的微生物群落结构.     

基于DPSR模型的区域河流健康综合评价指标体系研究

深入的河流健康状态评价技术研究,有助于管理者了解河流现状,尤其是健康状况,进而合理地开发利用河流,实现河流生态、经济、文化的可持续发展.研究基于DPSR(驱动力D-压力P-状态S-响应R)模型,构建了河流健康评价理论框架,遵循科学性、系统性、稳定性、可比性原则,从驱动力、压力、状态、响应4个维度构建区域河流健康综合评价指标体系.研究可为水生态环境健康管理提供决策依据,对于区域河流恢复、生态环境建设、转变经济增长方式及社会的可持续发展有着重要的理论和现实意义.     

溶解性有机物对冰相中蒽和芘光降解的影响

以Suwannee River Fulvic Acid Standard II(SRFA)、Upper Mississippi River NOM(UMRN)、Elliott Soil Humic Acid Standard IV(ESHA)和Leonardite Humic Acid Standard(LHA) 4种溶解性有机物(Dissolved Organic Matter, DOM)为研究对象,利用125 W高压汞灯作为模拟光源进行室内模拟光解实验,考察了DOM对冰相中蒽和芘光降解的影响.其中,SRFA和UMRN是水源DOM,ESHA和LHA是陆源DOM.结果表明,蒽和芘在冰相中均可以发生直接光降解.4种DOM对冰相中蒽和芘光降解的影响行为并不相同,水源DOM对冰相中蒽和芘光降解的影响程度小于陆源DOM.DOM对冰相中蒽和芘光降解的抑制以光屏蔽效应为主.4种DOM对冰相中蒽和芘光降解均产生淬灭效应,但淬灭程度相异,DOM对蒽激发态的淬灭程度高于其对芘激发态的淬灭程度.与DOM共存条件下,冰相中芘的表观光解速率常数与DOM的SUVA值具有显著正相关性(p0.01).     

台风“安比”对河北东南部地区一次O3污染影响的特征分析

利用欧洲中心ERA-Interim数据以及河北省环境监测站、气象站观测资料,对2018年7月22—24日台风"安比"影响河北前后的一次O_3污染过程的生成、维持、清除进行动力分析,结果如下:台风外围的副热带高压天气型结构有利于河北南部地区污染物的积聚,其演变对预报大气光化学污染具有重要的意义;台风降水对O_3污染有非常好的清除作用,降水量越大,清除效果越好;高压带内部的高温有利于光化学反应,有利于O_3污染的形成;近地层的弱风辐合场与下沉气流的双重作用对O_3污染形成有很好的贡献;旋转形变效应(ds)负值区与河北中南部O_3污染区域对应;动力条件促使湍流运动加强,对O_3污染的清除有很好的作用.通过相关系数检验发现石家庄、邢台5 cm土壤温度和臭氧小时浓度相关性较高(相关系数0.75～0.85),由于土壤温度增加速度低于地表温度增加速度,臭氧浓度增加速度也低于地表温度增加速度,因此5 cm土壤温度比地表温度更及时反映了臭氧光化学反应强度.     

上海郊区家庭妇女PM2.5重金属组分暴露水平、来源与健康风险

为了解上海市郊区家庭妇女大气PM_(2.5)及重金属组分的呼吸暴露水平和潜在健康风险,于2017年2月至2018年6月使用SKC个体采样泵对松江区143位研究对象开展个体暴露监测,采用能量色散X射线荧光光谱法(ED-XRF)测定PM_(2.5)中13种无机元素的质量浓度.利用PMF源解析技术和美国环保署推荐的健康风险评价模型,对Ni、V、Cr、Mn、As和Pb的来源和暴露风险进行分析.结果表明,家庭主妇PM_(2.5)的年日均暴露浓度为40. 61μg·m-3,普遍高于周边环境监测站点的PM_(2.5)平均水平.Cr(Ⅵ)和As的致癌健康风险超过了可接受水平(10-6); V、Cr(Ⅵ)、Mn、Ni和As的非致癌风险处于安全水平,但5种元素的非致癌风险加和超出了安全阈值( 1). PM_(2.5)中10种无机元素(Al、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Zn、As和Pb)的主要来源包括扬尘与室内源混合源(43. 8%)、工业冶炼尘(34. 6%)、燃煤(14. 5%)和燃油(7. 2%).根据源类的健康风险评价结果,应进一步加强工业冶炼和化石燃料燃烧综合防控.     

闽江口秋茄红树林凋落物产量及分解动态

于2017年以闽江口粗芦岛秋茄(Kandelia obovata)红树林为研究对象,分别采用凋落物收集框和分解袋法,研究秋茄凋落物产量及其碳(C)、氮(N)、磷(P)含量月动态及凋落叶分解过程中C、N、P含量与水解酶活性.结果表明:①秋茄凋落物年产量为618.79 g·m~(-2)·a~(-1),其中,叶占61.2%,果、枝和花分别占23.7%、10.5%和4.6%.②凋落叶总氮(TN)含量8月显著高于其他月份(p0.05),而TP含量在1—3月显著高于其他月份;C/N在8月显著低于其他月份(p0.05),而C/P及N/P在9月显著升高(p0.05).③在凋落叶分解过程中,C、N、P含量及其化学计量比随时间存在明显差异(p0.01),并且地上组TC、TN、C/N和C/P明显不同于地下组(p0.05).④在分解过程中,4种水解酶随时间存在明显差异(p0.01).⑤凋落叶酸性磷酸酶活性与土壤温度、电导率和凋落叶TP含量存在显著相关关系(p0.01).这些结果说明,秋茄凋落物产量及元素含量随季节变化存在明显差异;沉积作用对凋落叶分解过程中元素含量有显著影响,水解酶活性主要受凋落叶元素含量和土壤环境因子的控制.     

生物炭中持久性自由基对秀丽隐杆线虫的毒性

为了评价生物炭的使用对生态系统,尤其是对土壤无脊椎动物的毒性影响,使用模式生物秀丽隐杆线虫（Caenorhabditis elegans,C.elegans）来评估生物炭的环境风险.观察了生物炭原样、生物炭颗粒物和生物炭浸提液对线虫神经行为学评价指标（身体摆动频率、相对运动长度、排泄间隔时间、碰触反应率和化学感知行为指数）的影响;并结合生物炭的理化性质、非金属元素组成和重金属元素含量以及环境持久性自由基（EPFRs）的强度,评估生物炭对线虫的生物毒性.结果显示,EPFRs信号强的生物炭和颗粒物对秀丽隐杆线虫有一定的毒物兴奋效应,EPFRs信号微弱的浸提液无显著性影响.因此,生物炭中的EPFRs对秀丽隐杆线虫有潜在的神经毒性作用.     

全国23个城市水源水中邻苯二甲酸酯代谢物浓度调查

采用UPLC-MS/MS方法对中国23个城市的90个自来水厂141个水源水样中5种常用PAEs的8种代谢产物进行检测.结果发现,所有自来水水源水中均检出了MPAEs,邻苯二甲酸单正丁酯（MnBP）检出浓度最高,为74.7ng/L.水源水中邻苯二甲酸单乙酯（MEP）,邻苯二甲酸单异丁酯（MiBP）和MnBP浓度与邻苯二甲酸二乙酯（DEP）,邻苯二甲酸二异丁酯（DiBP）和邻苯二甲酸二正丁酯（DnBP）浓度分别呈显著相关,表明两者可能是同源.邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯（DEHP）二级代谢产物所占DEHP一级、二级代谢产物浓度和（∑DEHP）为4.0%±5.6%,和天然水体中DEHP的微生物降解结果类似,水源水中的MPAEs可能来自PAEs在自然水体中的微生物降解.     

两种不同形态MnO2降解卡马西平的效果及途径对比

研究了两种不同形态MnO₂（δ-MnO₂和胶体MnO₂）对难降解有机药物卡马西平（carbamazepine,CBZ）的去除效果,并通过液相色谱质谱联用技术（LC/MS）分析了不同pH值条件下δ-MnO₂和胶体MnO₂氧化转化CBZ的产物,探究其氧化转化途径.结果表明,δ-MnO₂和胶体MnO₂能通过化学氧化作用在2h内去除约1mg/L CBZ,相比之下,胶体MnO₂受pH影响较小且单位质量Mn对CBZ具有更好的去除效果.δ-MnO₂和胶体MnO₂与CBZ反应过程中各检出7种和4种产物.胶体MnO₂具有更强的氧化能力,越过了多种中间产物的产生步骤,使CBZ的降解途径更加简明.