可燃物化学性质对燃烧释放PM2.5元素成分的影响

通过自主设计的燃烧装置,对云南省6种典型乔木树种的不同器官(枝、叶、皮)室内模拟阴、明燃两种燃烧过程,收集燃烧排放颗粒物(PM_2.5)并测定K、Mg等8种元素排放因子,比较不同燃烧状态释放PM_2.5中元素含量的差异,同时分析各元素排放因子与可燃物自身元素含量之间的相关性.结果表明:可燃物中K、Mg和Ca元素含量较高,范围为(137.74~4670.70) mg/kg,微量元素Mn含量突出;阔叶可燃物元素含量普遍高于针叶,器官间元素含量差异显著;燃烧释放PM_2.5中K、Na元素排放因子较高,范围为(0.4269~4.9321)~(0.6311~3.0856) mg/kg,微量元素Zn较高、Cu最少,范围为(0.0409~0.3670)~(0.0029~0.0458) mg/kg,常量元素高于微量;树种间元素排放因子表现针叶高于阔叶,器官间较可燃物自身差异增大;燃烧状态对排放因子存在影响,常量元素普遍表现为明燃>阴燃,微量元素无明显规律;PM_2.5与可燃物各元素含量比值中,Na元素最高,其余元素占比普遍0~1%范围,微量元素含量比高于常量,针叶高于阔叶;可燃物的化学性质对其排放特性影响显著,可燃物与PM_2.5的元素间相关性较高,相关水平普遍达0.600以上,器官间不同元素相关水平表现为:常量元素普遍高于微量元素,针叶略高于阔叶,叶>皮>枝,明燃高于阴燃.     

深圳市工业区VOCs污染特征与臭氧生成敏感性

于2020年9~10月在深圳北部典型工业区开展在线观测以分析该地VOCs污染状况,并使用基于观测的模型(OBM)研究臭氧生成敏感性.观测期间VOCs的总浓度为48.5×10^-9,浓度水平上烷烃>含氧有机物(OVOCs)>卤代烃>芳香烃>烯烃>乙炔>乙腈.臭氧生成潜势(OFP)为320μg/m³,其中芳香烃、OVOCs以及烷烃贡献最大,这3类物种OFP贡献总和超过90%.乙烯与苯呈现“两峰一谷”的日变化特征,主要受到机动车排放的贡献.相对增量反应性(RIR)分析表明,削减人为源VOCs对控制当地臭氧生成最为有效,当中又应优先控制芳香烃;经典动力学曲线(EKMA)分析表明该片区臭氧生成处于过渡区,在开展VOCs区域联防联控的同时,需要在当地进行有力的NOx控制以强化该地区臭氧污染长期管控.     

武汉军运会前后臭氧及其前体物的特征和来源

利用湖北省超级站2019年10~11月的臭氧、NO_x(=NO+NO₂)和102种VOCs物质的小时数据分析了军运会期间臭氧污染变化;基于DSMACC箱型模式模拟不同VOCs和NO_x浓度下臭氧的光化学生成敏感性;采用PMF模型对前体物VOCs进行源解析,并估算不同源类的臭氧生成潜势.结果显示,军运会保障前臭氧日最大8小时浓度(最大MDA8:219.51μg/m³)超过国家二级标准,保障期臭氧MDA8浓度(135.11μg/m³)明显下降,保障后浓度回升(140.98μg/m³).军运会保障前中期臭氧浓度的差异受气象条件影响更明显,而保障后臭氧浓度的上升主要是因为前体物浓度的大幅增加.根据DSMACC模拟的EKMA曲线,武汉市军运会期间臭氧的光化学生成主要受VOCs浓度变化的影响.进一步对VOCs进行源解析,结果显示,保障前VOCs对臭氧生成贡献较大的源类是燃烧源、石油化工和机动车,分别占23.0%、22.8%和22.5%;保障期间VOCs的主要来源是机动车(38.4%)和燃烧源(25.5%);保障后则主要是石油化工(32.6%)和燃料挥发(25.7%).三个阶段对比发现,军运会的保障方案对石油化工源减排效果明显,但对机动车和燃烧源排放的限制效果并不显著.武汉市应该更注重对燃烧、燃料挥发和机动车排放的治理.     

基于贝叶斯的苯并(α)芘PBPK模型优化与健康风险评估应用

应用基于生理的药代动力学(PBPK)模型预测苯并(α)芘(BaP)暴露的人体内部剂量,基于贝叶斯的马尔科夫链蒙特卡洛模拟(MCMC)方法对模型参数进行校准和优化,最后运用已优化的模型对BaP内暴露基准值进行推导.研究发现,基于贝叶斯的MCMC方法对模型后验参数校准后,模型精度明显提高,两个数据集验证结果显示残差平方和分别降低了72%和94%.PBPK模型以BaP和子代谢物3-羟基苯并(α)芘(3-OHBaP)的体内动力学过程为结构基础,模拟BaP体内浓度分布大小为脂肪>肾脏>皮肤>缓慢灌注组织>快速灌注组织>静脉血>肝脏;3-OHBaP体内浓度分布大小为肾脏>快速灌注组织>脂肪>肺>静脉血>缓慢灌注组织>肝脏>皮肤.敏感性分析显示,快速灌注组织-血分配系数对模型输出影响最大,灵敏度系数超过了200%;排泄系数影响最小,只有肾小球过滤率K_BR的灵敏度系数超过了1%.以美国国家环境保护局推荐的参考浓度2.0×10^-6mg/m³为外暴露安全基准值,基于PBPK模型推导了职业暴露的BaP生物监测当量(BE),结果显示BE值为0.405pmol/mol肌酐(尿液3-OHBaP平均浓度),为基于人体内暴露剂量水平进行定量健康风险评估奠定了基础.     

PM2.5与O3协同控制视角下深圳市工业VOCs源谱特征

选取深圳8类典型工业行业开展VOCs样品采集,检测分析了100种VOCs组分,从PM_2.5和O₃协同控制的角度分析了不同污染源的成分谱特征和对环境的影响.结果表明：加油站源谱组成以烷烃（48.4%）占主导,OVOCs （27.6%）占比突出,乙酸乙酯（14.1%）、异戊烷（13.0%）、正戊烷（12.0%）为其优势排放物种;涂料制造、胶黏剂生产、油墨制造、化工制品、纺织印染、医药制造行业排放组成均以OVOCs （42.3%~97.1%）占主导,丙酮为大多数行业的优势物种,且乙腈在部分行业中占比突出.垃圾发电行业以OVOCs （33.9%）和卤代烃（28.3%）占主导,乙醛（13.4%）、丙酮（11.0%）、一氯甲烷（6.1%）为该行业排放的优势物种.以PM_2.5和O₃协同控制为导向,芳香烃和烯烃是储存运输源需要控制的重点;OVOCs和芳香烃都应成为工艺过程源和废弃物处理源控制的关键.涂料制造行业的源反应活性SR_O3和SR_SOA值分别为6.0g/g和1.2g/g,削减单位质量排放的VOCs所减少的PM_2.5和O₃生成潜势最多,应成为深圳市PM_2.5和O₃协同控制下的优先控制行业.     

高海拔地区与低海拔地区污水处理系统中微生物群落特征分析对比

从污水处理系统中微生物群落结构特征分析入手,利用高通量基因测序技术对高海拔地区(西藏)与低海拔地区(无锡)生活污水处理厂污泥样品中的微生物群落结构进行分析和对比。结果表明:高海拔地区各样品的Simpson指数(0.993~0.994)和Shannon指数(8.388~8.668)均高于低海拔地区的数值,但实际处理效率却低于低海拔环境。高海拔地区样品中丰度最高的菌属为Haliangium和Ferruginibacter,丰度分别为6.5%~10.3%和5.6%~6.4%,与去除水中的生化需氧量相关,而在低海拔地区样品中丰度最高的菌属为Hyphomicrobium,丰度为7.8%~11.4%,与污水处理的脱氮功能相关。在低海拔地区,具有除磷功能的聚磷假丝酵母菌(Candidatus accumulibacter)的丰度值为1.3%,但是在高海拔地区的样品中却未检测到其存在, 而是由Tetrasphaera(丰度1.2%~1.6%)和黄杆菌(Flavobacterium,丰度0.57%~0.70%)替代。环境条件的主成分分析结果表明,与高海拔地区的菌属种类分布相关性最高的环境因素为TN浓度,其次为TP、NH₄+-N和DO浓度。高海拔环境下,COD和BOD₅对微生物菌落分布的影响明显低于低海拔环境。     

Chemical characterization and source identification of PM2.5 in Luoyang after the clean air actions

Luoyang is a typical heavy industrial city in China, with a coal-dominated energy structure and serious air pollution. Following the implementation of the clean air actions, the physicochemical characteristics and sources of PM_2.5 have changed. A comprehensive study of PM_2.5 was conducted from October 16, 2019 to January 23, 2020 to evaluate the effectiveness of previous control measures and further to provide theory basis for more effective policies in the future. Results showed that the aerosol pollution in Luoyang in autumn and winter is still serious with the average concentration of 91.1 μg/m³, although a large reduction (46.9%) since 2014. With the contribution of nitrate increased from 12.5% to 25.1% and sulfate decreased from 16.7% to 11.2%, aerosol pollution has changed from sulfate-dominate to nitrate-dominate. High NO₃⁻/SO₄²⁻ ratio and the increasing of NO₃⁻/SO₄²⁻ ratio with the aggravation of pollution indicating vehicle exhaust playing an increasingly important role in PM_2.5 pollution in Luoyang, especially in the haze processes. Secondary inorganic ions contributed significantly to the enhancement of PM_2.5 during the pollution period. The high value of Cl⁻/Na⁺ and EC concentration indicate coal combustion in Luoyang is still serious. The top three contributor sources were secondary inorganic aerosols (33.3%), coal combustion (13.6%), and industrial emissions (13.4%). Close-range transport from the western and northeastern directions were more important factors in air pollution in Luoyang during the sampling period. It is necessary to strengthen the control of coal combustion and reduce vehicle emissions in future policies.     

2015—2020年湖北省PM2.5和臭氧复合污染特征演变分析

为揭示湖北省PM_2.5和臭氧(O₃)复合污染演变特征,基于湖北省17个地市的空气质量国控点和武汉市大气超级站组分监测数据,全面分析湖北省17个地市2015—2020年PM_2.5和O₃的时空变化特征及相关关系,探讨PM_2.5和O₃协同效应的成因机理. 结果表明:①2015—2020年,湖北省PM_2.5显著改善,平均降幅为4.7 μg/(m3·a),但冬季负荷仍较高,主要集中于中部地区;O₃污染凸显,平均增幅为3.8 μg/(m3·a),污染集中在4—10月的暖季,东部地区最严重,近两年超标天数已与PM_2.5相当. ②湖北省PM_2.5和O₃关联日趋密切,协同效应显著,日评价指标显示夏季二者呈显著正相关(相关系数为0.57),近两年当PM_2.5浓度≤50 μg/m3时,相关系数高达0.63;冬季PM_2.5浓度与O_x(O₃+NO₂)浓度呈正相关,尤其2020年东部城市二者相关性高达0.46,显示大气氧化性对PM_2.5二次污染的重要性. ③以武汉市为例,归纳PM_2.5和O₃复合污染的成因,暖季低PM_2.5背景下,高温、中等湿度和弱风速的气象条件以及VOCs和NO_x等前体物的高浓度排放,使得受VOCs主控的光化学反应加剧,易造成O₃污染,从而加强PM_2.5二次生成;冬季高的大气氧化性,叠加不利气象条件,促进颗粒物的二次生成,导致重污染时PM_2.5组分以硝酸盐等二次无机组分为主. 研究显示,湖北省PM_2.5和O₃协同控制重点为,在保持现有NO_x控制力度基础上强化VOCs控制,遏制暖季和东部区域O₃浓度上升,加强冬季和中部PM_2.5治理.      

不同基质组合对氮磷吸附能力的研究

就地利用菜地改建小型湿地系统可能是实现农村生活污水消纳和资源化利用的一种有效途径,其中菜园土与吸附基质的组合直接关系水体污染物中氮磷的净化效果. 选取沸石、谷壳、活性炭、陶粒和菜园土作为试验基质,使用BET比表面积孔径分析仪、扫描电子显微镜和Ｘ射线衍射仪(EDX)对其进行表征,通过等温吸附试验分别筛选出对氮磷吸附效果较好的沸石和陶粒,设置菜园土∶陶粒∶沸石质量占比基质组合:F1(10∶0∶0)、F2(6∶2∶2)、F3(8∶1∶1)、F4(8∶2∶0)、F5(8∶0∶2)、F6(6∶1∶3)和F7(6∶3∶1). 在低、中、高3种氮磷浓度下,通过吸附动力学试验筛选出去除效果最好的基质组合. 结果表明:①5种单一基质中,活性炭、陶粒的比表面积(35.72、33.23 m2/g)和微孔体积(2.20×10?1、8.25×10?2 cm2/g)均较大;沸石和陶粒表面呈粗糙多孔结构. ②Freundlich和Langmuir等温吸附模型均能较好地拟合5种单一基质对氮磷的吸附,各基质对氮的饱和吸附量表现为沸石(2.00 mg/g)>陶粒(1.47 mg/g)>菜园土(1.17 mg/g)>活性炭(0.99 mg/g)>谷壳(0.21 mg/g),对磷的饱和吸附量表现为陶粒(1.28 mg/g)>活性炭(1.25 mg/g)>沸石(1.16 mg/g)>谷壳(0.80 mg/g)>菜园土(0.50 mg/g). ③7种基质组合对氮磷吸附具有相似的动力学特征,Elovich模型、双常数速率模型和一级反应动力学模型均能较好地模拟基质组合对不同污染负荷条件下氮磷的吸附规律. ④7种基质组合对氮磷的吸附速率均呈现先快后慢的趋势,最终于12~48 h趋于稳定. 研究显示,F2、F4和F7基质组合对氮磷的去除效果均较好,但考虑菜地改造的简易性和可操作性,F4为最佳基质组合,其在3种不同氮磷浓度下对氮、磷的吸附量分别为0.36~0.68和0.10~0.39 mg/g.      

崇明东滩光滩带夏季有机质空间分布特征、来源组成及食物网作用

本文选取长江口崇明东滩光滩带为研究对象,通过2019年夏季表层沉积物总有机碳（TOC）、总氮（TN）、生物硅（BSi）及碳稳定同位素（δ13C）等参数,分析了有机质的空间分布特征和主要来源组成,探讨了有机质分布的主要影响因素及其与大型底栖动物分布的关系。结果表明,崇明东滩光滩带表层沉积物有机质含量呈现北高南低的分布特点,包括海源有机质、陆源有机质和盐沼C₃植物,占比分别为（35.22±9.20）%、（34.45±4.87）%和（30.33±4.34）%。底栖硅藻对有机质的贡献在光滩带较植被带更高。沉积物粒径是影响光滩有机质含量空间分布的主要因素,盐沼C₃植物和陆源有机质的δ13C值接近,可能模糊了有机质来源的空间差异。大型底栖动物丰度、生物量的空间分布与有机质含量显著相关,表层沉积物有机质为光滩消费者提供了食物基础。本文的研究结果对了解光滩潮间带有机质的生物地球化学循环及食物网的功能具有重要意义。