武汉军运会前后臭氧及其前体物的特征和来源

利用湖北省超级站2019年10~11月的臭氧、NO_x(=NO+NO₂)和102种VOCs物质的小时数据分析了军运会期间臭氧污染变化;基于DSMACC箱型模式模拟不同VOCs和NO_x浓度下臭氧的光化学生成敏感性;采用PMF模型对前体物VOCs进行源解析,并估算不同源类的臭氧生成潜势.结果显示,军运会保障前臭氧日最大8小时浓度(最大MDA8:219.51μg/m³)超过国家二级标准,保障期臭氧MDA8浓度(135.11μg/m³)明显下降,保障后浓度回升(140.98μg/m³).军运会保障前中期臭氧浓度的差异受气象条件影响更明显,而保障后臭氧浓度的上升主要是因为前体物浓度的大幅增加.根据DSMACC模拟的EKMA曲线,武汉市军运会期间臭氧的光化学生成主要受VOCs浓度变化的影响.进一步对VOCs进行源解析,结果显示,保障前VOCs对臭氧生成贡献较大的源类是燃烧源、石油化工和机动车,分别占23.0%、22.8%和22.5%;保障期间VOCs的主要来源是机动车(38.4%)和燃烧源(25.5%);保障后则主要是石油化工(32.6%)和燃料挥发(25.7%).三个阶段对比发现,军运会的保障方案对石油化工源减排效果明显,但对机动车和燃烧源排放的限制效果并不显著.武汉市应该更注重对燃烧、燃料挥发和机动车排放的治理.     

基于贝叶斯的苯并(α)芘PBPK模型优化与健康风险评估应用

应用基于生理的药代动力学(PBPK)模型预测苯并(α)芘(BaP)暴露的人体内部剂量,基于贝叶斯的马尔科夫链蒙特卡洛模拟(MCMC)方法对模型参数进行校准和优化,最后运用已优化的模型对BaP内暴露基准值进行推导.研究发现,基于贝叶斯的MCMC方法对模型后验参数校准后,模型精度明显提高,两个数据集验证结果显示残差平方和分别降低了72%和94%.PBPK模型以BaP和子代谢物3-羟基苯并(α)芘(3-OHBaP)的体内动力学过程为结构基础,模拟BaP体内浓度分布大小为脂肪>肾脏>皮肤>缓慢灌注组织>快速灌注组织>静脉血>肝脏;3-OHBaP体内浓度分布大小为肾脏>快速灌注组织>脂肪>肺>静脉血>缓慢灌注组织>肝脏>皮肤.敏感性分析显示,快速灌注组织-血分配系数对模型输出影响最大,灵敏度系数超过了200%;排泄系数影响最小,只有肾小球过滤率K_BR的灵敏度系数超过了1%.以美国国家环境保护局推荐的参考浓度2.0×10^-6mg/m³为外暴露安全基准值,基于PBPK模型推导了职业暴露的BaP生物监测当量(BE),结果显示BE值为0.405pmol/mol肌酐(尿液3-OHBaP平均浓度),为基于人体内暴露剂量水平进行定量健康风险评估奠定了基础.     

PM2.5与O3协同控制视角下深圳市工业VOCs源谱特征

选取深圳8类典型工业行业开展VOCs样品采集,检测分析了100种VOCs组分,从PM_2.5和O₃协同控制的角度分析了不同污染源的成分谱特征和对环境的影响.结果表明：加油站源谱组成以烷烃（48.4%）占主导,OVOCs （27.6%）占比突出,乙酸乙酯（14.1%）、异戊烷（13.0%）、正戊烷（12.0%）为其优势排放物种;涂料制造、胶黏剂生产、油墨制造、化工制品、纺织印染、医药制造行业排放组成均以OVOCs （42.3%~97.1%）占主导,丙酮为大多数行业的优势物种,且乙腈在部分行业中占比突出.垃圾发电行业以OVOCs （33.9%）和卤代烃（28.3%）占主导,乙醛（13.4%）、丙酮（11.0%）、一氯甲烷（6.1%）为该行业排放的优势物种.以PM_2.5和O₃协同控制为导向,芳香烃和烯烃是储存运输源需要控制的重点;OVOCs和芳香烃都应成为工艺过程源和废弃物处理源控制的关键.涂料制造行业的源反应活性SR_O3和SR_SOA值分别为6.0g/g和1.2g/g,削减单位质量排放的VOCs所减少的PM_2.5和O₃生成潜势最多,应成为深圳市PM_2.5和O₃协同控制下的优先控制行业.     

污泥基生物炭提升活性污泥系统处理性能

对污泥基生物炭提升活性污泥系统处理性能进行探讨,将活性炭和污泥基生物炭分别投入A²O工艺厌氧池活性污泥,发现其对COD削减率最高分别为72.9%和41.1%,均能有效削减,生物炭对TN削减率最高为74.1%,优于活性炭.表征显示污泥基生物炭上更易附着活性污泥且比表面积更大.在A²O小试厌氧池中以"1次/污泥龄"为频率投加活性炭、污泥基生物炭和脱脂污泥基生物炭,结果发现:投加污泥基生物炭对COD、TN、TP的削减均优于活性炭,投加脱脂污泥基生物炭对COD、TN的削减与投加活性炭相当,对TP平均削减率高达85.6%,优于活性炭,表明生物炭处理(BT)工艺比粉末活性炭处理(PACT)工艺处理生活污水能力更强,脱脂污泥基生物炭作为污泥脂质提取后的副产品更经济.     

高海拔地区与低海拔地区污水处理系统中微生物群落特征分析对比

从污水处理系统中微生物群落结构特征分析入手,利用高通量基因测序技术对高海拔地区(西藏)与低海拔地区(无锡)生活污水处理厂污泥样品中的微生物群落结构进行分析和对比。结果表明:高海拔地区各样品的Simpson指数(0.993~0.994)和Shannon指数(8.388~8.668)均高于低海拔地区的数值,但实际处理效率却低于低海拔环境。高海拔地区样品中丰度最高的菌属为Haliangium和Ferruginibacter,丰度分别为6.5%~10.3%和5.6%~6.4%,与去除水中的生化需氧量相关,而在低海拔地区样品中丰度最高的菌属为Hyphomicrobium,丰度为7.8%~11.4%,与污水处理的脱氮功能相关。在低海拔地区,具有除磷功能的聚磷假丝酵母菌(Candidatus accumulibacter)的丰度值为1.3%,但是在高海拔地区的样品中却未检测到其存在, 而是由Tetrasphaera(丰度1.2%~1.6%)和黄杆菌(Flavobacterium,丰度0.57%~0.70%)替代。环境条件的主成分分析结果表明,与高海拔地区的菌属种类分布相关性最高的环境因素为TN浓度,其次为TP、NH₄+-N和DO浓度。高海拔环境下,COD和BOD₅对微生物菌落分布的影响明显低于低海拔环境。     

Chemical characterization and source identification of PM2.5 in Luoyang after the clean air actions

Luoyang is a typical heavy industrial city in China, with a coal-dominated energy structure and serious air pollution. Following the implementation of the clean air actions, the physicochemical characteristics and sources of PM_2.5 have changed. A comprehensive study of PM_2.5 was conducted from October 16, 2019 to January 23, 2020 to evaluate the effectiveness of previous control measures and further to provide theory basis for more effective policies in the future. Results showed that the aerosol pollution in Luoyang in autumn and winter is still serious with the average concentration of 91.1 μg/m³, although a large reduction (46.9%) since 2014. With the contribution of nitrate increased from 12.5% to 25.1% and sulfate decreased from 16.7% to 11.2%, aerosol pollution has changed from sulfate-dominate to nitrate-dominate. High NO₃⁻/SO₄²⁻ ratio and the increasing of NO₃⁻/SO₄²⁻ ratio with the aggravation of pollution indicating vehicle exhaust playing an increasingly important role in PM_2.5 pollution in Luoyang, especially in the haze processes. Secondary inorganic ions contributed significantly to the enhancement of PM_2.5 during the pollution period. The high value of Cl⁻/Na⁺ and EC concentration indicate coal combustion in Luoyang is still serious. The top three contributor sources were secondary inorganic aerosols (33.3%), coal combustion (13.6%), and industrial emissions (13.4%). Close-range transport from the western and northeastern directions were more important factors in air pollution in Luoyang during the sampling period. It is necessary to strengthen the control of coal combustion and reduce vehicle emissions in future policies.     

2015—2020年湖北省PM2.5和臭氧复合污染特征演变分析

为揭示湖北省PM_2.5和臭氧(O₃)复合污染演变特征,基于湖北省17个地市的空气质量国控点和武汉市大气超级站组分监测数据,全面分析湖北省17个地市2015—2020年PM_2.5和O₃的时空变化特征及相关关系,探讨PM_2.5和O₃协同效应的成因机理. 结果表明:①2015—2020年,湖北省PM_2.5显著改善,平均降幅为4.7 μg/(m3·a),但冬季负荷仍较高,主要集中于中部地区;O₃污染凸显,平均增幅为3.8 μg/(m3·a),污染集中在4—10月的暖季,东部地区最严重,近两年超标天数已与PM_2.5相当. ②湖北省PM_2.5和O₃关联日趋密切,协同效应显著,日评价指标显示夏季二者呈显著正相关(相关系数为0.57),近两年当PM_2.5浓度≤50 μg/m3时,相关系数高达0.63;冬季PM_2.5浓度与O_x(O₃+NO₂)浓度呈正相关,尤其2020年东部城市二者相关性高达0.46,显示大气氧化性对PM_2.5二次污染的重要性. ③以武汉市为例,归纳PM_2.5和O₃复合污染的成因,暖季低PM_2.5背景下,高温、中等湿度和弱风速的气象条件以及VOCs和NO_x等前体物的高浓度排放,使得受VOCs主控的光化学反应加剧,易造成O₃污染,从而加强PM_2.5二次生成;冬季高的大气氧化性,叠加不利气象条件,促进颗粒物的二次生成,导致重污染时PM_2.5组分以硝酸盐等二次无机组分为主. 研究显示,湖北省PM_2.5和O₃协同控制重点为,在保持现有NO_x控制力度基础上强化VOCs控制,遏制暖季和东部区域O₃浓度上升,加强冬季和中部PM_2.5治理.      

凋落物对落叶松林雪盖下土壤真菌多样性的影响

为探究冬季雪盖下影响土壤微生物活性“碳亏缺”假说的全球一致性,在大兴安岭寒温带落叶松林采用人工堆雪的方法设置50 cm厚的有效雪被,并在雪被下布设不同质量的落叶松针叶作为凋落物,依据凋落物的质量分别设置自然对照组、凋落物去除组、凋落物加倍组和凋落物多倍组,用Illumina MiSeq高通量测序技术对土壤真菌ITS基因ITS1区进行测序,分析真菌群落组成结构和多样性,并结合土壤化学特征探究其相关性. 结果表明:雪盖下添加不同质量凋落物的土壤化学指标间存在显著性差异. 添加凋落物降低了土壤pH,增加了土壤有机碳(OC)、总氮(TN)、碱解氮(AN)、速效磷(AP)和速效钾(AK)含量. 其中凋落物多倍组中的OC、TN、AN、AP和AK含量均显著高于其他3组,但其pH却显著低于其他3组(P<0.05);凋落物去除组的微生物生物量碳(MBC)含量显著高于其他3组,但其TN、AN、AP和AK含量均显著低于其他3组(P<0.05). 土壤真菌测序共获得1089个可操作分类单元(OTUs),各组共有的OTUs数量为390个,特有OTUs的数量随凋落物量的增加呈递减趋势. 各组共检测到真菌11门42纲97目193科352属534种,其中伞菌纲(Agaricomycetes)的红菇属(Russula)为优势菌群. 各处理间Alpha多样性指数无显著性差异;Beta多样性和冗余分析结果表明,真菌被分为3组,其中优势菌群的相对丰度与OC、TN和AN含量均呈显著相关. 研究显示,凋落物的输入对寒温带落叶松林雪盖下土壤真菌的生物量和Alpha多样性没有显著改变,碳元素和氮元素可能是影响冬季土壤微生物活性的限制性因子.      

不同基质组合对氮磷吸附能力的研究

就地利用菜地改建小型湿地系统可能是实现农村生活污水消纳和资源化利用的一种有效途径,其中菜园土与吸附基质的组合直接关系水体污染物中氮磷的净化效果. 选取沸石、谷壳、活性炭、陶粒和菜园土作为试验基质,使用BET比表面积孔径分析仪、扫描电子显微镜和Ｘ射线衍射仪(EDX)对其进行表征,通过等温吸附试验分别筛选出对氮磷吸附效果较好的沸石和陶粒,设置菜园土∶陶粒∶沸石质量占比基质组合:F1(10∶0∶0)、F2(6∶2∶2)、F3(8∶1∶1)、F4(8∶2∶0)、F5(8∶0∶2)、F6(6∶1∶3)和F7(6∶3∶1). 在低、中、高3种氮磷浓度下,通过吸附动力学试验筛选出去除效果最好的基质组合. 结果表明:①5种单一基质中,活性炭、陶粒的比表面积(35.72、33.23 m2/g)和微孔体积(2.20×10?1、8.25×10?2 cm2/g)均较大;沸石和陶粒表面呈粗糙多孔结构. ②Freundlich和Langmuir等温吸附模型均能较好地拟合5种单一基质对氮磷的吸附,各基质对氮的饱和吸附量表现为沸石(2.00 mg/g)>陶粒(1.47 mg/g)>菜园土(1.17 mg/g)>活性炭(0.99 mg/g)>谷壳(0.21 mg/g),对磷的饱和吸附量表现为陶粒(1.28 mg/g)>活性炭(1.25 mg/g)>沸石(1.16 mg/g)>谷壳(0.80 mg/g)>菜园土(0.50 mg/g). ③7种基质组合对氮磷吸附具有相似的动力学特征,Elovich模型、双常数速率模型和一级反应动力学模型均能较好地模拟基质组合对不同污染负荷条件下氮磷的吸附规律. ④7种基质组合对氮磷的吸附速率均呈现先快后慢的趋势,最终于12~48 h趋于稳定. 研究显示,F2、F4和F7基质组合对氮磷的去除效果均较好,但考虑菜地改造的简易性和可操作性,F4为最佳基质组合,其在3种不同氮磷浓度下对氮、磷的吸附量分别为0.36~0.68和0.10~0.39 mg/g.      

夏季强降雨期间千岛湖有机碳的时空分布特征及影响因素

近年来,极端降雨事件在全球发生的强度和频率不断增加,这可能对大型深水水库水体有机碳的时空分布产生深远影响. 为探究强降雨事件对千岛湖有机碳的时空分布特征及影响机制,于2020年5—8月逐月采集了典型大型深水水库——千岛湖100个调查点位水样,分析了千岛湖夏季水体总有机碳(TOC)、溶解性有机碳(DOC)和颗粒有机碳(POC)浓度的时空分布特征和影响因素,重点探讨了强降水过程对有机碳浓度、通量和储量的影响. 结果表明:①2020年5—8月千岛湖TOC、DOC和POC浓度平均值分别为2.06、1.73 和0.33 mg/L,随着强降雨开始,5—7月TOC、DOC浓度呈逐渐上升趋势,而雨量急剧下降的8月(几乎无雨),浓度也随之显著下降;水平分布上,5—7月有机碳浓度高值在全库的分布范围逐渐扩大,整体具有河流区到湖泊区逐渐降低趋势. ②新安江入库碳通量(F_TOC、F_DOC、F_POC)约占全库25条主要河流总入库碳通量的69%,降雨期间5—7月总入库F_TOC分别是8月的11、36和41倍;5—8月有机碳储量(R_TOC、R_DOC、R_POC)平均值分别为44 611、38 452和6 159 t,6月、7月的总入库碳通量均占当月全库水体碳储量的1/5,所占比例分别8月的35和28倍. ③DOC和POC浓度与叶绿素a(Chla)、悬浮颗粒物(SS)、有机悬浮颗粒物(OSS)、无机悬浮颗粒物(ISS)、COD_Mn和TP浓度均呈极显著(P<0.01)正相关,与透明度(SD)呈极显著(P<0.01)负相关. 研究显示:千岛湖有机碳主要受浮游植物内源生产过程以及外源输入过程共同决定,而这两个过程受水文气象因素的综合影响,强降雨过程是千岛湖有机碳时空变化的关键驱动力;强降雨也是有机碳通量升高的关键控制因子,并且高入库碳通量会对全库水体碳储量产生强烈冲击.