北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.     

基于PMF模型的北京市PM2.5来源的时空分布特征

2012年8月至2013年7月,对北京市定陵、车公庄、东四、石景山、通州、房山、亦庄和榆垡等8个站点的大气细颗粒物PM2.5进行了12个月次的同步采样观测,并测定了其中元素碳、有机碳、水溶性离子和无机元素的浓度水平.利用PMF模型对PM2.5的来源进行解析.结果表明,北京市PM2.5的主要来源为二次源、燃煤、地面扬尘、机动车排放、工业源和建筑尘等,年均贡献率分别为42%、19%、19%、10%、6%和4%.PM2.5的来源具有显著的季节变化,春季大风天气频繁、地面扬尘源为主要来源,而夏、秋、冬季均以二次源为主,尤其是夏季二次源贡献达56%,冬季燃煤源对PM2.5的贡献显著提升为25%.污染源贡献也存在一定空间差异,冬春季燃煤源对郊区点的贡献显著高于城区点,而二次污染源具有区域性污染特征.在区域性积累型重污染日,二次源对PM2.5的贡献均占主要地位,对气态前体物NOx、SO2和VOCs等的控制对PM2.5的减少至关重要.     

2015年“十一”期间北京市大气重污染过程分析

采用垂直观测、地面观测、PM_2.5化学组分观测和气团轨迹分析等手段,对2015年10月份北京市一次大气重污染过程进行了分析.结果表明,重污染时近地面层气溶胶消光系数升高,污染物主要积聚在600m以下.重污染期间气象要素特征为：风场弱,湿度大,地面受弱气压场控制,边界层高度极低.重污染期间不同站点PM_2.5浓度变化趋势和峰值出现时间较为一致;大部分时段PM_2.5中NO₃^-浓度明显高于其他组分;周边区域受重污染的影响面积相对较小,高浓度区主要集中在北京市及近周边地区.多手段的观测结果以及PM_2.5浓度与气象要素和各化学组分的相关性分析的结果均表明：区域传输,包括秸秆焚烧,对本次北京市重污染天气过程具有一定的影响,但本地机动车排放在不利气象条件下的积累、二次转化以及垂直方向空间的极端压缩是导致重污染的主要原因.     

2015年阅兵限行减排措施对北京市环境空气PM2.5中生物质燃烧排放有机物的影响

为了考察中国人民抗日战争暨世界反法西斯战争胜利70周年（大阅兵）北京及其周边地区施行的机动车单双号限行措施和工厂的限排减排措施对北京市环境空气中ρ（PM_2.5）、生物质燃烧排放的有机化合物（包括左旋葡聚糖、甾醇类和多环芳烃类化合物）分布状况的影响以及生物质燃烧潜在的风险评估,采集了2015年8月10日-9月1日环境空气PM_2.5样品,采用快速溶剂萃取仪提取目标化合物并用气相色谱质谱仪进行分析.结果表明:2015年8月10日-9月1日,减排措施使城市点和交通点位的ρ（PM_2.5）分别降低了23%和25%,减排加限行措施使得城市点、交通点和传输点3个点位的ρ（PM_2.5）分别降低了44%、45%和66%.控制措施使3个点位的ρ（左旋葡聚糖）降低了92.4%~96.1%,减排措施起了关键作用;但对β-谷甾醇（生物质燃烧的另一个重要示踪物）和餐饮源的典型示踪物--胆固醇却几乎没有影响;生物质的不完全燃烧能够产生大量的PAHs类化合物,采样期间控制措施对3个点位PAHs的排放抑制作用有限,在城市点位中以左旋葡聚糖为示踪物的生物质在燃烧过程中比其他2个点位可排放更多的PAHs类化合物,表明城市点位的风险高于其他2个点位.研究显示,研究不同时期生物质燃烧排放的化合物种类及其质量浓度的变化,以及对于生物质燃烧所带来的风险进行评估,对于制订合理的控制措施、保护空气质量和人类健康具有重要的意义.      

2016年北京市春节大气颗粒物污染特征激光雷达监测分析

基于激光雷达大气颗粒物消光系数实时数据以及PM_2.5和PM₁₀自动在线监测数据对北京市2016年春节期间（2月7~13日）大气污染进行系统分析.除夕夜间受燃放烟花爆竹影响,大气颗粒物浓度在短时间内急剧攀升,市中心的官园站PM_2.5浓度最大值达到639.3 μg·m^-3,9 h内增长了近30倍,城郊的琉璃河站及定陵站颗粒物最大小时浓度均超过1000 μg·m^-3,显著高于市中心的官园站.初三至初五存在持续的颗粒物高浓度污染且城郊的颗粒物浓度均高于市中心.激光雷达的监测结果表明,除夕燃放时段内3个站点105 m处的消光系数显著高于405 m,呈现出明显的鞭炮燃放排放污染特征.3个站点的垂直消光特性存在显著差异,大气清洁时1.0 km下定陵、车公庄及琉璃河的背景极值分别为0.09、0.20和0.19 km^-1,2月8日00：00的消光系数最大值分别为0.23、1.36和1.19 km^-1,为同时刻同高度背景值的2.6倍、6.8倍和6.0倍,燃放烟花爆竹使得颗粒物的消光系数短时间内急剧增大.     

2015年春节北京市空气质量分析

对2015年春节(2月18~24日)期间北京市PM2.5、PM10、SO2、NO2的浓度及PM2.5组分进行了分析,并基于PM2.5/CO比值法定量估算了除夕夜烟花爆竹PM2.5排放量.结果表明,春节期间北京市PM2.5、PM10、SO2、NO2的平均浓度分别为116.85、184.71、22.14、36.27μg·m-3,比2014年同期分别增长52.61%、92.41%、-40.15%、-0.46%;除夕夜01:00PM2.5、PM10、SO2、NO2峰值浓度分别为412.69、541.63、152.73、51.09μg·m-3,比2014年同期峰值浓度分别增长19.02%、14.37%、76.57%、11.35%;污染物峰值浓度空间分布上人口密集地区浓度水平明显较高;具有烟花燃放特征的指示性PM2.5组分ρ(Cl-)、ρ(K+)、ρ(Mg2+)峰值浓度分别是2013~2014年各项离子年均浓度的18.85、66.72、70.10倍;烟花爆竹燃放会在短时间内造成严重的大气污染,除夕夜北京市区烟花爆竹排放PM2.5总量约为2.13×105kg.进一步分析显示春节半月期间污染源排放量大幅降低对北京市空气质量的改善效果明显.     

北京城区大气PM2.5主要化学组分构成研究

2012年8月至2013年7月期间,对北京市城区石景山、车公庄、东四和通州这4个点位开展为期一年的PM2.5化学组分研究,共获得样本220组,使用化学质量重构方法进行组分重构研究.结果表明,通过化学质量重构方法获得的PM2.5质量和实际测定PM2.5质量浓度具有很好的相关性,相关系数为0.95,其中春季、秋季和冬季相关系数均大于0.95以上,夏季稍差(0.77);采样期间4个点位的PM2.5主要组分OM、EC、SO2-4、NO-3、NH+4、Cl-、地壳元素、微量元素的质量浓度分别为31.4、3.8、19.9、21.6、14.4、4.0、15.4、2.9μg·m-3,分别占总组分的25.1%、3.0%、15.9%、17.2%、11.5%、3.2%、12.3%、2.3%,除地壳物质外各组分呈东高西低的趋势;2013年1月11日至14日重污染期间,OM、SO2-4、NO-3、NH+4的浓度是全年平均的1.9、5.0、3.2、4.2倍,SO2-4成为本次污染过程中最主要的组分.采暖期和非采暖期城区PM2.5最大的组分均为OM,采暖期相对非采暖期OM、NH+4、NO-3、SO2-4均有较大增幅,但地壳物质和EC相差不大,两个时期差异最大的组分为具有较强燃煤指示性的Cl-(4.4倍).对于化学质量重构结果的未知组分,其中城区PM2.5中水份约占6.0%,夏季颗粒物的水份最大(6.5%),春季和冬季相当,秋季较少(3.7%).     

大气PM1切割器比对测试及其浓度特征研究

为了评价3种PM1切割器的性能,获取大气PM1浓度特征,作者于2017年7-8月和10-11月2个时间段内,使用3种PM1切割器(A、B、C),每种包括3个平行切割器,对北京市车公庄地区大气PM1进行24 h连续采样,分析了9个切割器获得的558个样品的标准偏差,并进行了切割器加载测试,获得了不同负载下3种切割器的性能参数Da50和σg。研究表明,A、B、C切割器在夏季的平均标准偏差为1.6、1.6、1.2μg/m3,在秋季的平均标准偏差为2.6、2.7、2.4μg/m~3,随着污染等级增加,切割器测试的标准偏差逐渐增大,A切割器监测数据逐渐高于B、C切割器;随着颗粒物负载增加,A切割器的切割点Da50有增大的趋势,B、C切割器有减小的趋势,σg变化不明显;夏季和秋季的PM1平均浓度分别为(27.0±12.6)μg/m~3、(41.4±25.8)μg/m~3,污染过程中PM1与PM_(2.5)浓度均有升高趋势,粒径范围在1~2.5μm的粒子质量明显增加,PM1/PM2.5持续降低,其中夏季均值为(78±9)%,秋季均值为(67±16)%,夏季更高;PM1与PM2.5相关性较高,在夏季和秋季的Pearson相关系数r分别为0.97、0.95。     

应用受体模型(CMB)对北京市大气PM_(2.5)来源的解析研究

为研究影响北京市大气环境PM2.5污染水平的主要来源,于2012年8月—2013年7月,依托北京市大气地面观测网络在10个监测点采集的491 d(次)大气PM2.5有效样本,对其化学组分进行了测试分析;从城市大气污染源组成出发,建立和完善了5类固定点源、2类流动源、4类无组织面源的PM2.5排放成分谱.应用受体模型(CMB)开展了来源解析研究.结果显示:1观测期间大气环境PM2.5的来源主要包括:一次来源机动车(16%)、燃煤(15%)、土壤尘(6%)、二次硫酸铵和硝酸铵(36%),以及有机物(20%)和其他未识别来源(7%);与历史解析结果相比,燃煤源分担率有所下降,二次无机盐与有机物分担率上升,且二次硝酸盐有赶超二次硫酸盐之势;2从主要组分的来源看,观测期间环境大气PM2.5中近25%的硫酸盐来自于燃煤锅炉和电厂排放,17%的有机物来自机动车排放;3北京市PM2.5来源类型大致相同,但各点位PM2.5来源种类和分担率具有一定差异,对一些排放量较大的局地排放源有比较明确的响应.研究表明,开展区域性PM2.5治理、大力削减前体物、严格控制本地机动车、燃煤等PM2.5排放都是改善北京市空气质量的重要途径.     

北京城区夏季VOCs初始体积分数特征及来源解析

为明确北京市夏季VOCs体积分数特征及来源,在2022年5～8月对北京城区VOCs开展了连续监测并利用光化学比值法计算了初始体积分数.结果表明：(1)研究期间,北京城区初始φ(TVOCs)为(30.0±11.5)×10^-9,其中含氧VOCs和烷烃占比达到34.2%和33.2%,体积分数较高的物种是丙酮、乙烷、乙醛和丙烷等低碳物质.(2)北京城区初始TVOCs体积分数略微呈现单峰变化趋势,11:00达到峰值,下午略有降低.(3)各排放物质中对O₃生成贡献较大的主要是异戊二烯、乙醛、正丁醛和乙烯等物质,而对二次有机气溶胶生成贡献较大的主要是甲苯、异戊二烯、间/对-二甲苯和乙苯物质.(4)基于初始体积分数的PMF解析发现,老化背景及二次源(30%)对北京市VOCs贡献率最高,机动车源(25%)则是最主要的一次人为源,此外溶剂及燃油挥发源贡献率16%,燃烧源贡献率11%,工业过程源贡献率9%,天然源贡献率9%.(5)影响北京市的人为源主要来自东部和南部区域,天然源则来自西部和西北部区域.研究显示,应进一步削减机动车排放,开展区域联防联控降低整个区域V...