博斯腾湖流域大气多环芳烃污染特征、干沉降通量及来源

本研究使用大气被动采样器(PAS-PUF)和干沉降被动采样器(PAS-DD),分别于2016年采暖期和2017年非采暖期对新疆博斯腾湖流域及周边地区15种USEPA优控多环芳烃(PAHs)大气浓度和干沉降进行了观测,并对其污染特征和来源进行了研究.结果表明,采暖期和非采暖期博斯腾湖流域PAHs大气浓度范围分别为6. 38～245. 43 ng·m~(-3)和2. 33～74. 76ng·m~(-3);采暖期与非采暖期均呈现出居民区湖泊周边塔中的空间分布.采暖期和非采暖期PAHs大气干沉降通量范围分别为0. 45～18. 10μg·(m~2·d)-1和0. 25～8. 15μg·(m~2·d)-1;采暖期居民区PAHs干沉降通量比湖泊周边和塔中采样点高,但在非采暖期塔中采样点高于其它采样点.整体而言,博斯腾湖流域大气及干沉降中PAHs在采暖期显著高于非采暖期,在采暖期与非采暖期均以菲(Phe)、芴(Flu)、荧蒽(Flua)和芘(Pyr)等3～4环PAHs为主.比值法源解析结果显示,博斯腾湖流域大气和干沉降中PAHs主要来源于煤炭和生物质燃烧; HYSPLIT前向和后向轨迹模拟结果表明,非采暖期居民区较高PAHs排放通过大气传输到达博斯腾湖区,经大气干沉降进入水体,可能会对博斯腾湖水生环境造成影响.     

中国西部某规模化电子垃圾拆解厂多氯联苯排放污染特征及职业呼吸暴露风险

电子垃圾的不规范拆解易造成较严重的有机物、重金属等污染排放.在政府西部大开发战略(WDS)的推动下,电子垃圾回收产业从东部地区向西部地区的转移势必会对西部地区生态环境造成一定的负面影响.本文以西部近年新建的某规模化电子垃圾拆解厂为研究对象,于2016年冬季采集了该厂拆解车间室内外及上风向对照区大气气相、颗粒相(PM_(1.0)、PM_(2.5)、PM_(10))共100个样品,对电子垃圾拆解活动造成的32种PCBs的排放污染水平和特征进行了观测研究,并基于该观测数据对规模化拆解厂的职业环境空气呼吸暴露风险进行了评估.结果表明,拆解车间内外及农家对照点空气中32种PCBs总浓度(∑_(32)PCBs)(气相+颗粒相)范围为0.36～806.65 pg·m~(-3),均值为28.00 pg·m~(-3),总体呈现低氯代(二至四氯)PCBs浓度较高的特征;拆解作业车间内电子垃圾拆解活动导致的PCBs排放主要赋存于颗粒相中(65%),而车间外及农家对照点空气中的PCBs主要分配于气相,分别占比72%和94%;颗粒相PCBs在车间内外的分布特征表现为:四氯PCBs中PCB52、PCB49在PM_(1.0)中的浓度百分比较高,而其他PCBs主要分布在PM_(10)中.车间内外空气中四氯PCBs(气相+颗粒相)浓度最高,三氯PCBs浓度次之,推测主要源于电子垃圾拆解的生产排放;而对照点含有更高的二氯PCBs同族体,初步推测主要来源于上风向外区域PCBs的大气长距离迁移.采样期间规模化拆解厂车间内职业环境空气的呼吸暴露致癌风险(9.62×10~(-12))低于美国EPA的规定限值1.0×10~(-6),处于可接受水平.说明我国对电子垃圾产业的规模化建厂、规范化拆解作业及按环保要求的规范化管理措施对于拆解作业环境的保护、职业工人的健康保护具有积极的作用.但规模化拆解产业依然会带来一定程度的污染物排放,从而对周边环境带来生态风险及存在潜在的职业健康风险.     

兰州河谷盆地大气多环芳烃干沉降通量及来源

利用大气被动干沉降采样技术对兰州河谷盆地13个采样点的15种USEPA优控PAHs的大气干沉降进行了观测研究,并对其污染特征及来源进行了解析.结果表明15种PAHs的年大气干沉降通量范围为7.48~53.94μg·(m~2·d)~(-1),均值为18.65μg·(m~2·d)~(-1);采暖期和非采暖期干沉降通量均在交通最为密集的采样点东岗桥最高,分别为60.85和47.03μg·(m~2·d)~(-1),植被较好的城区黄河边白塔山最低,分别为8.16和6.80μg·(m~2·d)~(-1),背景点官滩沟明显低于其他各采样点,为6.73μg·(m~2·d)~(-1)和4.92μg·(m~2·d)~(-1);PAHs干沉降的族谱特征为:两季节均以3、4环的Phe、Flua、Flu和Pyr为主要污染物,所占比例分别为采暖期87.53%、非采暖期82.73%,而非采暖期5、6环所占比例高于采暖期,推断可能由于较轻组分PAHs由于气温较高易挥发所致;利用主成分分析法进行源解析,结果表明:PAHs大气干沉降主要来自汽车尾气和燃煤炼焦,除交通采样点(东岗桥)外,采暖期燃煤、炼焦为主要贡献源,非采暖期以汽车尾气排放贡献为主.此外,本研究还运用干沉降模型,利用气象数据对城区(城关区环境保护局,JCZ)、工业区(西固区兰苑宾馆,LLH)和七里河区交通干道(职工医院,ZGH)采样点位的大气PAHs干沉降速率进行了模拟计算,3个采样点年均沉降速率分别为0.20、0.15和0.17 cm·s~(-1),相对较小,该沉降速率由该处的风速、气温和下垫面性质等综合气象条件决定.模拟计算与观测的3、4环组分干沉降通量值处于同一数量级,模拟通量值略大于观测值,4环PAHs吻合较好,而3环组分在观测过程中有部分挥发损失.     

半干旱地区典型POPs硫丹环境多介质迁移归趋模拟研究——以兰州河谷盆地为例

以硫丹为研究对象,利用三级多介质逸度模型,对硫丹在半干旱的兰州河谷盆地大气、水体、土壤、沉积物和植物相中的浓度分布进行模拟研究;对硫丹在研究区环境多介质问的迁移通量进行分析,确定其在环境中的主要迁移过程;并结合实际监测数据,对模型的可靠性进行验证;此外,还对除常数之外的20个模型参数进行灵敏度分析,并对较高的模型灵敏度影响因素进行不确定性分析.研究结果表明:土壤、植物和沉积物相是硫丹在兰州河谷盆地环境污染的主要储库;大气平流输入和农药施用是研究区硫丹的主要输入源,沉积物降解和大气平流输出为研究区的主要消耗和输出途径;亨利常数、辛醇-水分配系数等化合物理化性质参数,以及沉积物、土壤有机碳含量等环境参数对模型的灵敏度影响比较显著;模拟浓度与实测浓度相差在一个数量级之内,吻合较好,表明建立的三级多介质逸度模型适用于半干旱的兰州河谷盆地α-硫丹和β-硫丹的环境多介质迁移及归趋行为模拟.     

甘肃省及其周边地区土壤六氯苯污染特征

2011年3月采集甘肃省及其周边地区城区、农村和背景区三类采样区32个采样点的表层土壤样品,应用GC-MSD对其六氯苯含量进行分析测定.结果表明,研究区土壤六氯苯(HCB)检出率高达96.9%,平均污染水平为1.21ng/g,检出范围为n.d.~11.7ng/g;空间污染特征为:城区>农村>背景;研究区内大部分地区土壤中HCB来源是大气长距离迁移沉降,庆阳地区表现为工业和农业源,西宁、兰州地区主要是工业源,张掖、金昌地区主要是农业源;研究区土壤HCB与土壤有机质含量之间呈显著正相关;对HCB土壤生态系统风险进行初评表明:除庆阳和西宁地区外,其余采样点土壤环境处于相对安全状态.     

兰州市大气OPAHs污染特征及潜在来源分析

对兰州市冬季（2016-12-01~07）和夏季（2017-08-03~10）大气气相和颗粒相（PM_1.0、PM_2.5和PM₁₀）中含氧多环芳烃（OPAHs）进行观测,结果显示：Σ₈OPAHs （气相+颗粒相）的浓度范围为1.83~19.28ng/m³,平均浓度为（6.45±3.43） ng/m³.冬季是夏季的2.06倍.冬季颗粒相OPAHs在2.5~10和<1.0μm粒径段均具有较大占比,而夏季则主要赋存于PM_1.0中.9-芴酮（9-FLU）、9,10-蒽醌（9,10-ANT）和苯并蒽酮（BZA）为OPAHs中最主要的几种单体物质,其占比为51.8%~94.9%.气粒分配机制研究结果表明：OPAHs在气粒两相间的分配以吸收机制为主导.基于浓度权重轨迹分析法（CWT）对兰州市大气中OPAHs的潜在污染源区进行了分析,发现其潜在污染源区在冬季主要位于当地及其西北方向位于新疆和青海境内的部分地区,而夏季则主要位于该研究区域的东南方向（定西市、天水市等）和东北方向（宁夏回族自治区中卫市）.     

西北工业化城镇周边农用土壤PCBs污染来源与人群暴露

采用气相色谱质谱联用仪检测了我国西北干旱地区皋兰县城各区域土壤中18种多氯联苯（PCBs）,并利用主成分分析、多元线性回归分析以及暴露模型对研究区PCBs污染来源、人群暴露和健康风险进行了探究和评价.研究区土壤PCBs浓度为3.675～19.146 ng·g^-1,临近工业园区和城区的农田土壤平均污染程度较高,四氯联苯和五氯联苯在∑₁₈PCBs中占有较高的质量分数.PCBs污染源以含PCBs电器设备回收处置相关的IP-PCBs污染源、燃烧和工业热过程源以及与燃烧相关的污染源为主,燃烧和工业热过程源可能会对研究区PCBs污染具有更大的贡献.研究区各类人群由于PCBs暴露导致的致癌风险较低,非致癌风险也处于可接受水平,但燃烧及工业热过程作为研究区可能的主要PCBs来源,可能会对当地长期居住的人群带来不利影响,需给予重视.     

河西走廊及兰州地区典型有机氯农药的大气残留及时空分布特征

利用PUF大气被动采样器对河西走廊及兰州地区进行了为期1 a,分4个季度的大气样品采集,应用HP6890ⅡGC-ECD对大气中典型有机氯农药六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)的含量进行了分析.研究结果表明,河西走廊和兰州地区大气中ΣHCHs(α-HCH+β-HCH+γ-HCH+δ-HCH)和ΣDDTs(p,p’-DDT+o,p’-DDT+p,p’-DDE+p,p’-DDD)的平均浓度分别为86.22 pg.m-3和34.06 pg.m-3,研究区ΣHCHs和ΣDDTs的背景浓度平均为54.41 pg.m-3和21.56 pg.m-3,同国内外其它地区相比,污染处于相对较低的水平.总体而言,ΣHCHs和ΣDDTs均表现出秋季浓度相对较高(均值分别为127.4pg.m-3和47.06 pg.m-3)的季节特征,酒泉、安西、张掖三地的HCHs和DDTs污染水平较高,推测与这3个地区的耕地面积和历史使用量较大有关.源解析表明,研究区内的HCHs主要来源于禁用前的历史残留以及林丹的使用,DDTs来源于工业DDTs的近期使用,部分地区如酒泉和安西可能存在三氯杀螨醇的使用.河西走廊和兰州地区人群通过呼吸途径对HCHs和DDTs的暴露水平较低.     

兰州周边地区土壤典型有机氯农药残留及生态风险

应用Agilent 7890-5975C GC-MSD对兰州及其周边地区16个表层土壤样品中HCHs和DDTs残留水平进行分析,并对兰州周边地区土壤中OCPs的可能来源和生态风险进行了初步研究.结果表明,研究区土壤中HCHs残留范围为8.22×10-2—4.49 ng.g-1,平均值为6.85×10-1ng.g-1;DDTs残留范围为1.41×10-1—120 ng.g-1,平均值为16.9 ng.g-1;DDTs残留较HCHs占优势,约占二者总残留量的96%.α-HCH/γ-HCH比值介于0.18—14,平均值为2.8,推测研究区土壤中HCHs残留源于工业HCHs和林丹的混合源,并且可能存在有周边地区HCHs的大气长距离输送.DDE/DDD比值介于0.35—4.8,平均值为2.1,说明研究区土壤中DDT以有氧方式降解为主;(DDE+DDD)/DDT比值介于0.067—0.69,平均值为0.30,o,p’-DDT/p,p’-DDT比值介于0.091—2.8,平均值为0.60,表明研究区土壤DDTs污染可能主要源于工业源DDTs.与国内其它地区土壤相比,研究区土壤中HCHs和DDTs残留量相对较低;依照国家《土壤环境质量标准》(GB-15618—1995),研究区土壤中HCHs和DDTs残留处于较低水平;研究区土壤中HCHs残留处于较低的生态风险,DDTs残留对于土壤生物和鸟类具有一定的生态风险,而对于哺乳类动物生态风险较低.     

新疆哈密地区有机氯农药大气、土壤残留特征、气-土交换及潜在生态风险

应用大气被动采样技术对新疆哈密地区城市、农村及林场点位大气和土壤中主要有机氯农药:HCHs和DDTs进行了1a的观测分析,对其大气、土壤残留现状和气-土交换进行了分析研究,并对其潜在生态风险进行了初步评估,结果表明,哈密地区大气中HCHs和DDTs在1a观测期的平均浓度分别为107.1 pg·m-3和43.9 pg·m-3;大气中HCHs和DDTs浓度呈现季节性变化:夏、秋两季HCHs和DDTs的浓度普遍高于冬、春两季,推测为夏、秋季较高的温度造成更多的HCHs和DDTs挥发到空气中;大气中两类OCPs污染以HCHs为主,HCHs各类异构体残留以α-HCH为主,DDTs残留以p,p’-DDE为主.研究区大气中α-HCH/γ-HCH的值普遍在3～7之间,推测工业HCHs的使用或HCHs的大气长距离传输对该地区大气中HCHs含量有较为明显的影响;大气中(DDD+DDE)/DDTs的值在0.4～0.9之间,有71.4%的比值大于0.5,表明大气中DDTs主要来自于环境中的残留,近期没有新源输入.土壤中HCHs和DDTs含量范围分别为0.344～6.954 ng·g-1和0.104～26.397ng·g-1,均未超过国家土壤环境质量标准规定的一级自然背景值;土壤中两类OCPs污染以DDTs为主,HCHs各异构体残留以β-HCH为主,DDTs残留以o,p’-DDT为主,根据(DDD+DDE)/DDTs<0.5,近期土壤中有新的HCHs和DDTs输入.土壤和大气中HCHs和DDTs的来源不一致,主要是由土壤和大气本身的不同特性以及哈密地区复杂的地理和气候条件导致的.气-土交换研究表明:哈密地区HCHs各异构体和p,p’-DDE的气-土交换主要以土壤向大气挥发为主;而o,p’-DDE、o,p’-DDD、p,p’-DDD、o,p’-DDT、p,p’-DDT的气-土交换则主要是由大气向土壤沉降.大部分DDTs的汇是土壤,源是大气;而HCHs和p,p’-DDE的汇则是大气,源是土壤.哈密地区土壤中HCHs的生态风险较低,哈密城市和林场土壤中DDTs可能对该地区鸟类和土壤生物具有一定的潜在生态风险.